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分子动力学模拟揭示微量铅添加剂在液态钠中的团簇化行为
作者及机构
本研究由俄罗斯国家研究中心”库尔恰托夫研究所”的Alexander L. Shimkevich与Inessa Yu. Shimkevich合作完成，发表于2011年1月的《Journal of Metallurgy》（DOI: 10.1155/2011/890321）。
研究领域
研究聚焦于液态金属合金的微观结构调控，属于计算材料科学与核工程冷却剂设计的交叉领域。
研究动机
液态钠作为快中子反应堆冷却剂时，其高化学活性可能导致安全隐患。前人实验发现，铅（Pb）添加剂能显著改变钠的微观结构和热力学性质，尤其在铅浓度20%和50%原子比（at.%）时出现异常物性变化。传统Zintl团簇模型（(Na4Pb)n和(NaPb)m）无法完全解释这些现象，亟需通过分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟揭示微观机制。
理论基础
1. 电负性差异驱动离子键形成：钠（0.93）与铅（2.33）的电负性差异导致电荷转移，形成Na+-Pb-离子键。
2. 双极模型（bipolar model）：提出”中性钠（Na）+钠阳离子（Na+）+铅阴离子（Pb-）”三组分体系，通过周期性电荷交换（每3 ps）模拟真实电子迁移。
研究目标
揭示微量铅（2% at.）对液态钠微观结构的影响机制，为开发低活性钠冷却剂提供理论依据。
1. 模型构建
- 体系设计：采用三组分双极模型，对Na0.98Pb0.02合金进行MD模拟，体系包含：
- 中性钠原子（Na）
- 钠阳离子（Na+，数量与Pb-相等以维持电中性）
- 铅阴离子（Pb-）
- 势函数选择：
- Na-Na与Na+-Na+采用Hasegawa势函数（含介电函数修正）
- 离子间作用（Na+-Na+、Na+-Pb-、Pb–Pb-）采用Born-Mayer-Huggins势
- Na-Pb-相互作用通过MD优化确定临界距离（3.20 Å）
2. 模拟参数
- 计算体系：两套MD晶胞（含201或378个Pb-离子，对应9826/18522个钠原子）
- 模拟条件：NVT系综，温度698–803 K，时间步长2×10^-15 s，截断半径取晶胞边长一半
- 电荷交换机制：每3 ps对最近邻钠粒子进行Na↔Na+重充电，对比无电荷交换的对照组
3. 数值实验流程
- 初始化：随机生成粒子构型
- 平衡阶段：运行至体系能量收敛（约50 ps）
- 数据分析：
- 结构因子S(q)计算（通过Ewald求和法处理长程静电作用）
- 团簇动态演化分析（记录2–100 ps内每2 ps的原子构型快照）
- 扩散系数与振动谱计算
4. 软件与算法
- 使用自研MDMC代码，集成Verlet速度算法求解运动方程
- 采用自适应电荷交换算法（专利技术）优化体系弛豫
1. 结构因子特征
- 高铅浓度（20% at.）：S(q)曲线在q=1.2 Å^-1处出现预峰（prepeak），证实铅离子空间关联性（图2）。该结果与Hafner硬球模型（HS-model）和Takeda实验数据吻合。
- 低铅浓度（2% at.）：预峰消失，但主峰左移（图5），表明铅添加剂仍显著改变钠的短程有序结构。
2. 团簇动力学
- 无电荷交换体系：Na+与Pb-快速形成链状渗流团簇（图6a），50 ps后演变为高密度孤立团簇（图9a）。
- 电荷交换体系：团簇密度降低30%，但形成稳定的胶体颗粒(Na2Pb)n（图7b–10b），其特点包括：
- 分子键特性：Na+-Pb-键能达-0.11 eV/粒子（图3）
- 能量耗散增强：钠扩散系数降低10%，振动能通过钠粒子交换快速耗散
3. 电荷交换周期优化
- 重充电周期≤3 ps时体系总能量提升5%（图3），对应更高的构型无序度，证实3 ps为最优电荷弛豫时间。
（报告字数：约2000字）