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作者及发表信息

本研究的作者包括Guangshen Jiang、Changzhen Qu、Fei Xu、En Zhang、Qiongqiong Lu、Xiaoru Cai、Steffen Hausdorf、Hongqiang Wang和Stefan Kaskel。研究团队分别来自中国西北工业大学（State Key Laboratory of Solidification Processing, School of Materials Science and Engineering, Shaanxi Joint Laboratory of Graphene）和德国德累斯顿工业大学（Department of Inorganic Chemistry, Technische Universität Dresden）等机构。该研究于2021年发表在《Advanced Functional Materials》期刊上，DOI为10.1002/adfm.202104300。

学术背景

本研究的主要科学领域是锂金属电池（Lithium-Metal Batteries, LMBs）中的准固态电解质（Quasi-Solid-State Electrolytes, QSSEs）。传统金属有机框架（Metal–Organic Frameworks, MOFs）由于存在大量晶界，严重阻碍了离子迁移，因此提高QSSEs的离子导电性成为研究的重点。本研究提出了一种基于MOF玻璃的QSSEs（LGZ），旨在通过消除晶界和实现各向同性离子传导路径，显著提升锂金属电池的性能。研究的目标是开发一种具有高离子导电性、低锂含量和溶剂用量的QSSEs，并验证其在锂金属电池中的应用潜力。

研究流程

研究流程主要包括以下几个步骤：

1. 材料制备

   • 研究人员首先通过反应Zn(ac)₂和咪唑（imidazole）制备了多孔晶体ZIF-4，随后通过脱溶剂化处理将其转化为致密晶体ZIF-4，最后通过快速熔融淬火处理将其转化为玻璃态ZIF-4（glassy ZIF-4）。这一过程通过差示扫描量热法（DSC）和X射线衍射（XRD）进行了验证。

2. 电解质薄膜制备

   • 将玻璃态ZIF-4与锂盐（LiTFSI）结合，通过研磨和滚压工艺制备了LGZ电解质薄膜。同时，以晶体ZIF-4为基础制备了对比组LZ电解质薄膜。

3. 离子导电性测试

   • 通过电化学阻抗谱（EIS）测试了LGZ和LZ在不同温度和锂盐、溶剂含量下的离子导电性。结果表明，LGZ在30°C下的离子导电性达到1.61 × 10⁻⁴ S cm⁻¹，显著高于LZ的8.21 × 10⁻⁵ S cm⁻¹。

4. 电化学性能测试

   • 通过线性扫描伏安法（LSV）测试了LGZ和LZ的电化学窗口，发现LGZ在2.3–4.0 V范围内具有稳定的电化学性能。此外，通过对称电池测试验证了LGZ在抑制锂枝晶方面的优异表现。

5. 全电池性能测试

   • 将LGZ应用于Li|LGZ|LiFePO₄全电池中，测试了其倍率性能和循环稳定性。结果显示，LGZ在1 C倍率下循环500次后仍保持101 mAh g⁻¹的容量，远高于LZ的30.7 mAh g⁻¹。

主要结果

1. 离子导电性

   • LGZ在30°C下的离子导电性为1.61 × 10⁻⁴ S cm⁻¹，在-56.6°C下仍保持5.96 × 10⁻⁶ S cm⁻¹的导电性，显著优于LZ和其他报道的MOF/COF基QSSEs。

2. 电化学稳定性

   • LGZ在2.3–4.0 V范围内表现出优异的电化学稳定性，且能够有效抑制锂枝晶的形成。

3. 全电池性能

   • LGZ在Li|LGZ|LiFePO₄全电池中表现出高容量和长循环稳定性，且具有优异的倍率性能和低温性能。

结论

本研究成功开发了一种基于玻璃态ZIF-4的QSSEs（LGZ），其具有高离子导电性、低锂含量和溶剂用量的特点。LGZ在锂金属电池中表现出优异的电化学性能和安全性，为未来高性能准固态电池的开发提供了新的平台。

研究亮点

1. 创新性材料

   • 首次将玻璃态MOF应用于QSSEs，消除了晶界对离子迁移的阻碍。

2. 优异性能

   • LGZ在低锂含量（0.12 wt%）和溶剂用量（19.4 wt%）下实现了高离子导电性和优异的电化学性能。

3. 应用潜力

   • LGZ在锂金属电池中表现出高容量、长循环稳定性和优异的低温性能，具有广泛的应用前景。

其他价值

本研究还验证了LGZ的阻燃性能，进一步提升了其在锂金属电池中的安全性。此外，研究为MOF玻璃在能源存储领域的应用开辟了新的研究方向。

以上是对该研究的全面报告，涵盖了研究背景、流程、结果、结论及其科学和应用价值。