这份题为“A Comprehensive Review on Lithium-ion Battery Lifetime Prediction and Aging Mechanism Analysis”的学术论文，由Seyed Saeed Madani（通讯作者，加拿大滑铁卢大学化学工程系）领衔，联合来自加拿大滑铁卢大学、国家科学研究院（INRS）、德国卡尔斯鲁厄理工学院、英国哈德斯菲尔德大学、加拿大卡尔顿大学、澳大利亚斯威本科技大学、澳大利亚伍伦贡大学、上海理工大学、澳大利亚悉尼科技大学等机构的众多学者共同完成。该综述论文于2025年3月26日在线发表于学术期刊《Batteries》（卷11，第127页）。

本文是一篇关于锂离子电池寿命预测与老化机理分析的综合性综述。论文旨在全面梳理和总结当前该领域的研究现状、方法、挑战及未来方向。其核心论点是：锂离子电池的老化是一个受多种应力因素和复杂电化学机制共同驱动的过程，理解这些机制对于开发精准的寿命预测模型、优化电池管理、延长电池使用寿命、并最终促进其在电动汽车和电网储能等关键领域的可持续应用至关重要。

锂离子电池在可持续能源转型中扮演着核心角色，但其性能和寿命会随着时间和使用而衰减。这种老化过程无法完全避免，但深入理解其背后的机制是减缓老化的关键。电池老化直接影响其功率、能量密度和可靠性，对延长电池在各种应用中的寿命构成了重大挑战。当前研究往往忽略了不同老化因素之间的相互作用，导致缺乏能够全面反映所有相关退化机制的综合模型。因此，本综述旨在填补这一空白，系统性地回顾电池老化建模与分析的方法，重点关注评估锂离子电池健康状况的关键指标。

论文的第一个主要观点是系统阐述了锂离子电池老化的主要类型、关键影响因素及复杂的相互作用机制。 文章将电池老化明确区分为日历老化和循环老化。日历老化指电池在静置或存储期间发生的性能退化，主要受环境温度、荷电状态（State of Charge, SOC）和时间影响。循环老化则源于充放电循环过程中的电化学和机械应力，关键影响因素包括充放电倍率（C-rate）、放电深度（Depth of Discharge, DOD）、循环次数和温度波动。文章强调，这些因素并非独立作用，而是存在复杂的交互影响。例如，高温和高SOC的结合会加剧电解质分解和锂枝晶生长；大电流充放电（高倍率）在高温下会导致更严重的活性材料损失和机械应力；而低温环境则会抑制锂离子扩散，导致负极析锂，加速容量衰减。为支撑这一观点，论文引用了多项研究。例如，引用Ecker等人的工作，他们通过实验分析了温度和SOC对NMC/石墨电池阻抗上升和容量损失的影响，并建立了半经验老化模型。引用Wang等人的研究，他们通过对LiFePO4电池进行全面的循环测试矩阵（涵盖温度、DOD、C-rate），发现不同条件下容量损失的主导机制不同，如在低倍率下，容量损失主要受时间和温度影响，而高倍率下充放电速率的影响更为显著。这些研究证据共同构建了电池老化多因素耦合影响的科学图景。

论文的第二个主要观点是全面回顾并比较了用于锂离子电池寿命预测与老化分析的各类建模方法，并指出了各自的优势、局限及融合趋势。 文章将现有模型方法分为以下几类进行详细阐述： 1. 数据驱动模型：这类方法主要利用机器学习和深度学习技术，直接从实验数据中学习电池状态（如SOC、SOH）和剩余使用寿命（Remaining Useful Life, RUL）的映射关系。其优势在于无需复杂的电化学先验知识，适用于处理大量数据并实现实时预测，可扩展性强。论文引用了一些研究，指出数据驱动方法在预测精度和 scalability（可扩展性）方面表现出色，尤其适合电池全生命周期管理。然而，其缺点是对数据质量和数量依赖性强，且模型可解释性相对较弱。 2. 机理模型（物理模型/电化学模型）：这类模型基于电池内部的物理化学原理，通过数学方程描述离子传输、反应动力学、质量守恒等过程。代表性模型包括单颗粒模型（Single-Particle Model, SPM）和道尔-富勒-纽曼模型（Doyle–Fuller–Newman, DFN model）。其核心价值在于能够深入揭示老化机制（如固体电解质界面膜（Solid Electrolyte Interphase, SEI）生长、锂沉积、活性材料损失），具有物理可解释性。例如，文章提到DFN模型可用于模拟NCA（镍钴铝酸锂）正极的降解行为。但这类模型通常计算复杂，参数辨识困难，难以直接应用于车载电池管理系统（Battery Management System, BMS）的实时控制。 3. 经验与半经验模型：这类模型基于实验数据拟合得到数学表达式（如幂律方程、Arrhenius关系），来描述容量衰减或阻抗增长与应力因素（如温度、SOC、吞吐量）之间的关系。它们通常在复杂度和准确性之间取得了较好的平衡，广泛应用于工业界。例如，论文中提到的循环寿命模型利用功率定律方程和Arrhenius关联式来关联容量损失与时间、温度、C-rate的关系。 4. 多物理场耦合与混合模型：这是当前研究的前沿方向。文章指出，为了更准确地预测电池寿命，需要结合不同尺度的模型（从材料颗粒到电池组）以及不同方法的优势。例如，将电化学模型与热模型、机械应力模型耦合，以研究热失控、体积膨胀等问题。或者，将机理模型与数据驱动模型相结合，在保持物理可解释性的同时，利用数据提升预测精度和计算效率。文章引用Silva等人的工作，他们提出了一个结合多物理场和数据驱动的建模框架，以实现精确且计算高效的锂离子电池老化模拟。

论文的第三个主要观点是深入探讨了电池老化背后的关键微观机理，并关联了材料特性与宏观性能衰减。 文章详细分析了导致电池容量衰减和功率下降的主要物理化学过程： 1. 固体电解质界面膜（SEI）的生长与演变：SEI在电池首次循环时于负极表面形成，对稳定电极界面至关重要。然而，在高温、高电压或不恰当的充电条件下，SEI会持续生长、增厚甚至破裂，导致锂库存永久损失、阻抗增加，从而降低容量和功率。文章以图示方式说明了SEI生长对负极的影响。 2. 锂沉积（析锂）：特别是在低温或快速充电时，锂离子可能在负极表面还原为金属锂，形成锂枝晶。这不仅消耗了可循环的锂，导致容量损失，还可能刺穿隔膜引发内短路，带来严重安全风险。文章引用Lee等人的多尺度模型研究，该工作结合动力学蒙特卡洛模型和电化学模型来跟踪和优化操作以抑制枝晶生长。 3. 正极材料的降解：对于NMC（镍锰钴酸锂）等正极材料，充放电过程中的体积变化会产生机械应力，导致颗粒产生微裂纹。微裂纹会增加电极阻抗，并暴露新的表面加速副反应，如过渡金属溶解。文章特别指出，机械应力是NMC颗粒老化的一个关键因素。 4. 活性材料损失（LAM）：电极活性材料因结构破坏、相变或与集流体失去电接触而失效。 5. 电解质分解：在高电压或高温下，电解质会发生氧化或还原分解，产生气体并消耗活性锂。 这些机理在不同电池化学体系（如NMC, LFP, NCA）中的表现和重要性各不相同，文章在后续部分对不同化学体系的寿命建模特点进行了比较分析。

论文的第四个主要观点是聚焦于不同应用场景下电池老化的特殊性与挑战，并探讨了电池二次利用（Second-life）的前景与问题。 文章并非孤立地讨论电池老化，而是将其置于具体的应用背景中： 1. 电动汽车（EV）应用：面临的挑战包括续航焦虑、电池退化、充电时间、热安全问题以及原材料供应链风险。EV电池的老化受驾驶行为、环境温度、充电策略等多重动态因素影响。 2. 电网储能（Stationary Storage）应用：与EV不同，储能电池通常处于浅充浅放、长期静置的状态，因此日历老化的影响更为突出。同时，它们需要考虑季节性温度变化、年度能量流和负载模式变化等长期因素。文章指出，储能系统的老化模型必须考虑这些独特的运行模式。 3. 电池二次利用：将退役的EV电池用于对能量和功率密度要求较低的储能系统，具有显著的环境和经济效益。然而，这带来了新的挑战，包括准确评估退役电池的剩余寿命和健康状况（SOH）、处理其不一致性、以及确保在二次使用中的安全性和经济可行性。文章强调，可靠的寿命预测对于实现可行的二次利用至关重要。

论文的第五个主要观点是通过案例分析和对不同电池化学体系的比较，具体化了寿命建模的实践。 文章提供了丰富的实例来支撑其论述。例如，详细介绍了Wang等人针对LiFePO4电池的循环寿命测试矩阵和研究发现。在“不同正极材料的寿命建模”部分，文章比较了NCA、NMC和LFP（磷酸铁锂）电池在材料特性、充放电特性、热稳定性和降解机制方面的差异。指出NCA和NMC通常具有更高的能量密度，但热稳定性相对LFP较差；LFP则以其优异的热稳定性和长循环寿命著称，但能量密度较低。这些差异意味着针对不同化学体系需要开发侧重点不同的老化模型。文章还以表格形式（如表1“锂离子电池循环老化研究比较摘要”和表2“锂离子电池老化建模方法比较分析”）系统总结了相关研究，使读者能够快速把握不同方法的核心特征和发现。

论文的第六个主要观点是指出了当前研究的局限性与未来的发展方向。 在总结现有成果的同时，文章也清醒地指出了该领域面临的挑战和空白：1. 模型综合性不足：许多现有模型未能充分耦合所有相关的应力因素和老化机制，尤其是在动态真实工况下的相互作用。2. 数据与验证：数据驱动方法需要高质量、大规模的数据集，而获取覆盖全生命周期、多种工况的数据成本高昂、耗时漫长。同时，模型的验证往往局限于实验室条件，缺乏真实场景的充分验证。3. 尺度关联：如何将微观尺度（材料、颗粒）的老化机制与宏观尺度（电芯、模组、系统）的性能衰减有效关联，仍是难点。4. 新兴技术整合：文章提到，利用先进算法提高预测模型精度是新兴策略。未来研究需要进一步探索人工智能、多物理场仿真、高通量实验和先进表征技术的深度融合。

最后，本文的学术价值与应用意义重大。 在学术上，它系统梳理和整合了锂离子电池老化与寿命预测领域的庞杂知识，清晰地划分了老化类型、影响因素、机理模型和方法论，为研究者提供了一个结构化的知识框架和明确的研究前沿地图。在应用上，本文的见解直接服务于电池技术的进步：更精准的寿命预测模型有助于设计更优化的电池管理系统（BMS），实现智能充电控制、健康状态估计和故障预警，从而最大化电池在电动汽车中的使用寿命和安全性。对于电网储能运营商，可靠的寿命模型是评估系统经济性、规划维护周期和确保长期运行可靠性的关键工具。此外，对老化机制的深入理解能够指导新型电极材料、电解质和电池结构的设计，从源头上提升电池的耐久性。文中对电池二次利用的探讨，也为推动循环经济和资源高效利用提供了重要的学术支持。这篇综述不仅是领域内研究人员宝贵的参考资料，也对产业界推动下一代高性能、长寿命、高安全锂离子电池的研发与应用具有重要的指导价值。