学术研究报告：菱方氮化硼（rBN）中的热输运研究

一、主要作者及研究机构
本研究的通讯作者为北京大学的白松（Bai Song）和刘开辉（Kaihui Liu），第一作者为杨富威（Fuwei Yang）和周文江（Wenjiang Zhou）。研究团队来自多个机构，包括北京大学纳米与微米制造技术国家重点实验室、清华大学工程力学系、松山湖材料实验室等。该研究发表于《Physical Review B》第112卷第115422期（2025年9月15日）。

二、学术背景
研究领域为凝聚态物理与材料科学，聚焦于层状材料的热输运性质。六方氮化硼（hBN）因高导热性和绝缘性在电子散热领域备受关注，但其堆叠构型对热导率的影响尚不明确。近年来，菱方氮化硼（rhombohedral boron nitride, rBN）因其特殊的ABC堆叠序列展现出非线性光学和界面铁电性等新特性，但热输运性质尚未被探索。本研究旨在通过实验与理论结合，揭示rBN的堆叠构型如何通过降低晶体对称性和布里渊区折叠影响声子散射，进而调控热导率。

三、研究流程与方法
1. 样品制备与表征
- 采用晶格传输法合成高质量rBN晶体，以FeNi合金为衬底，在1250°C下通过氮气/氢气混合气氛生长薄膜（厚度约90 µm）。通过光学显微镜和原子力显微镜（AFM）确认样品形貌与金属 transducer 层（Ti/Au）厚度（66 nm）。

1. 热导率测量

   • 使用频域热反射法（FDTR）结合光束偏移（beam-offset）和频率扫描（f-sweep）两种模式，通过迭代拟合同时提取面内（κi）和面外（κo）热导率。实验覆盖温度范围295–423 K，激光光斑尺寸2.9 µm，并通过误差传播公式评估不确定性。
     

2. 理论计算

   • 基于密度泛函理论（DFT）和玻尔兹曼输运方程（BTE），计算包含三声子、四声子及同位素散射的热导率。采用VASP软件进行结构优化，并通过温度依赖有效势（TDEP）方法获取高阶力常数。计算中考虑了长程库仑相互作用和LO-TO声子分裂，使用修改版的FourPhonon软件处理四声子散射。
     

3. 数据分析

   • 通过声子色散、加权相空间（weighted phase space）和谐波力常数分析rBN与hBN的热导率差异。模式分辨分析（mode-resolved analysis）进一步明确横向声学支（TA phonons）的主导作用。
     

四、主要结果
1. 实验与理论的一致性
- 室温下测得rBN的κi为350±20 W·m⁻¹·K⁻¹，κo为5.4±1.2 W·m⁻¹·K⁻¹，与包含四声子散射的DFT计算结果吻合。若忽略四声子作用，理论值会高估约12–14%。

1. 堆叠构型的影响

   • rBN的热导率比hBN理论值低15%，归因于ABC堆叠导致的对称性破缺和布里渊区折叠。这增加了声子散射通道（如加权相空间提升30%）并增强非谐性（三阶力常数增大约10%）。
     

2. 声子模式贡献

   • 谱分析显示，面内热导主要由低频声子（<15 THz）贡献，而面外热导几乎全部来自TA声子（占比90%）。rBN中TA声子的散射率显著高于hBN，导致其热导率下降。
     

3. 平均自由程（MFP）

   • 在300 K时，rBN的面内声子MFP约为580 nm，面外为230 nm，均短于hBN，印证了更强的散射效应。
     

五、结论与价值
本研究首次系统揭示了rBN的热输运特性，发现其堆叠构型通过降低对称性和增加非谐性抑制热导率，尤其是TA声子通道。这一发现为层状材料的热设计提供了新思路：通过调控堆叠序列可优化热管理性能。此外，研究强调了四声子散射在BN材料中的重要性，为高通量筛选高热导材料提供了理论基准。

六、研究亮点
1. 方法创新：结合FDTR双模式测量与高阶声子散射计算，解决了各向异性材料热导率提取的难题。
2. 理论突破：首次在rBN中量化四声子散射贡献，证实其对热导率的修正作用。
3. 应用潜力：结果为rBN在高压铁电器件中的散热设计提供了关键参数，同时拓展了堆叠工程（stacking engineering）在热调控中的应用场景。

七、其他价值
研究还发现rBN的热膨胀系数（TEC）各向异性可能导致高温下理论与实验的偏差，这为后续研究温度依赖效应提供了方向。数据可通过作者获取，代码已集成至开源软件FourPhonon，助力后续声子输运研究。