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研究作者与机构
本研究的主要作者包括Shunhong Dong、Zhi-Yi Hu、Ping Wei、Jingru Han、Zhao Wang、Jing Liu、Bao-Lian Su、Dongyuan Zhao和Yong Liu。研究由武汉理工大学国际材料科学与工程学院（International School of Materials Science and Engineering, ISMSE）、先进材料合成与加工技术国家重点实验室（State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing）以及比利时那慕尔大学无机材料化学实验室（Laboratory of Inorganic Materials Chemistry, University of Namur）和复旦大学化学系先进材料实验室（Laboratory of Advanced Materials, Fudan University）共同完成。研究于2022年8月11日发表在《Advanced Materials》期刊上。

学术背景
本研究属于半导体材料与光电器件领域，特别是金属卤化物钙钛矿（halide perovskites）材料的研究。金属卤化物钙钛矿因其优异的光电性能（如高载流子迁移率和长载流子扩散长度）在太阳能电池、发光二极管和光电探测器等领域展现出巨大潜力。然而，传统多晶钙钛矿薄膜由于其表面取向的随机排列，严重限制了载流子传输能力和微观光电性能。相比之下，单晶钙钛矿具有更低的陷阱态密度和超长的载流子扩散长度，能够显著提升器件性能。然而，由于钙钛矿单晶的离子性质和快速结晶特性，其各向异性表面工程仍面临巨大挑战。本研究旨在通过精确控制单晶钙钛矿的表面各向异性，优化其光电性能，为钙钛矿基光电器件和催化器件提供新的设计思路。

研究流程
本研究主要包括以下几个步骤：
1. 单晶钙钛矿的合成
研究团队采用一步大气压化学气相沉积法（atmospheric-pressure chemical vapor deposition, APCVD）合成了均匀的CsPbBr3立方体和四面体单晶，并精确控制了(100)和(111)表面的各向异性。通过扫描电子显微镜（SEM）和光学显微镜观察，确认了单晶的均匀尺寸（约4微米）和单分散性。
2. 结构与成分表征
使用扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱（SEM-EDS）对Cs、Pb和Br的元素分布进行了表征，结果显示元素分布均匀且符合化学计量比（≈1:1:3）。X射线衍射（XRD）分析进一步证实了单晶的高相纯度，并确定了立方体和四面体分别暴露的(100)和(111)晶面。
3. 原子级表面结构分析
通过聚焦离子束（FIB）和像差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）技术，对CsPbBr3(100)立方体和(111)四面体的原子级表面结构进行了分析。结果显示，立方体和四面体表现出不同的表面原子排列，这导致了不同的表面电子态。
4. 表面电子态研究
结合紫外光电子能谱（UPS）、X射线光电子能谱（XPS）和紫外-可见光谱（UV-Vis），研究了CsPbBr3(100)立方体和(111)四面体的各向异性表面电子态。结果显示，(111)表面表现出约0.16 eV的表面能带向上弯曲，而(100)表面则具有最低的表面带隙能量（2.33 eV）和较高的载流子迁移率（241 µm² V⁻¹ s⁻¹）。
5. 光电性能测试
研究团队首次制备了基于CsPbBr3立方体/四面体微米颗粒的光电器件，并通过空间电荷限制电流（SCLC）技术量化了陷阱密度和载流子迁移率。结果显示，(100)立方体表现出更高的载流子传输能力，而(111)四面体则由于其表面缺陷密度较高（1.49 × 10¹⁵ cm⁻³），在表面缺陷催化反应中具有潜在优势。
6. 理论计算
基于第一性原理计算，研究了CsPbBr3(100)和(111)表面的载流子迁移率和缺陷形成能。计算结果与实验结果一致，进一步验证了各向异性表面工程对钙钛矿光电性能的调控作用。

主要结果
1. 单晶合成与表征
成功合成了均匀的CsPbBr3立方体和四面体单晶，并通过SEM、XRD和AC-STEM确认了其高相纯度和表面各向异性。
2. 表面电子态研究
(100)表面表现出最低的表面带隙能量（2.33 eV）和较高的载流子迁移率（241 µm² V⁻¹ s⁻¹），而(111)表面则表现出约0.16 eV的表面能带向上弯曲和较高的表面缺陷密度（1.49 × 10¹⁵ cm⁻³）。
3. 光电性能测试
(100)立方体在光电器件中表现出更高的载流子传输能力，而(111)四面体则由于其表面缺陷密度较高，在表面缺陷催化反应中具有潜在优势。
4. 理论计算
第一性原理计算进一步验证了各向异性表面工程对钙钛矿光电性能的调控作用，并揭示了(100)和(111)表面在载流子迁移率和缺陷形成能方面的差异。

结论
本研究通过精确控制CsPbBr3单晶的表面各向异性，揭示了(100)和(111)表面在光电性能和表面缺陷催化反应中的不同作用。研究结果为优化钙钛矿基光电器件和催化器件提供了新的设计思路，具有重要的科学价值和应用潜力。

研究亮点
1. 创新性方法
采用一步大气压化学气相沉积法（APCVD）合成了均匀的CsPbBr3单晶，并精确控制了其表面各向异性。
2. 重要发现
揭示了(100)和(111)表面在光电性能和表面缺陷催化反应中的不同作用，为钙钛矿基器件的优化提供了新的理论依据。
3. 多学科交叉
结合实验表征和理论计算，全面研究了钙钛矿单晶的各向异性表面工程，展示了多学科交叉研究的优势。

其他有价值的内容
本研究还通过第一性原理计算，深入分析了CsPbBr3(100)和(111)表面的载流子迁移率和缺陷形成能，为理解钙钛矿材料的表面特性提供了新的视角。此外，研究团队开发的基于单晶钙钛矿微米颗粒的光电器件为未来钙钛矿基器件的微型化设计提供了新的技术路径。