本研究由美国爱达荷国家实验室（Idaho National Laboratory）材料与燃料综合体的Daniel Jadernas*、Jian Gan、Dennis Keiser、James Madden、Mukesh Bachhav、Jan-Fong Jue和Adam Robinson共同完成，并于2018年发表于《Journal of Nuclear Materials》期刊第509卷。该研究属于核材料科学与工程领域，聚焦于核燃料在辐照条件下的微观结构演变。
学术背景与目的 研究背景源于全球范围内将研究堆和试验堆从使用高浓铀（HEU）转向使用低浓铀（LEU， U-235 < 20%）的努力。U-7 wt% Mo（铀-7重量百分比钼）弥散燃料是一种高密度、低富集度的金属合金燃料，是满足这一转换需求的候选燃料之一。其辐照性能，特别是肿胀行为，与燃料的微观结构密切相关。在辐照过程中，当裂变密度超过约3×10²¹ fissions/cm³时，燃料中会形成亚晶，这可能导致裂变气体气泡加速生长，进而加剧燃料肿胀。因此，深入理解辐照过程中U-Mo燃料的微观结构演变，尤其是亚晶的形成机制，对于预测和改善其辐照性能至关重要。
电子背散射衍射（Electron Backscatter Diffraction, EBSD）是一种能够提供材料晶体学取向、晶粒尺寸、晶界特性、织构、晶内取向差和亚晶形成等详细信息的有力表征技术。然而，由于放射性样品表面制备的困难以及潜在的表面氧化或损伤问题，EBSD技术此前并未广泛应用于辐照后的核燃料研究。本研究的目的具有双重性：一是开发一种适用于研究辐照后U-Mo燃料的EBSD表征技术流程；二是利用该技术深入探究U-7 wt% Mo燃料在辐照过程中亚晶形成的具体机制（是多边化还是再结晶），以增进对燃料肿胀行为的理解。
详细工作流程 本研究的工作流程主要包括样品准备、表面处理优化、EBSD数据采集与分析三个核心环节，其中针对辐照样品表面处理的技术开发是关键创新点。
第一环节：样品制备与初始状态。 研究分析了两个样品：未辐照的“as-fabricated”样品（编号JJ-652）和辐照后样品（编号KGT-2141）。两者均来自AFIP-1辐照实验制备的燃料板，其燃料成分为U-7 wt% Mo颗粒弥散在Al-4043（含硅铝合金）基体中。辐照样品（KGT-2141）在先进试验堆（ATR）中辐照至局部裂变密度约为5.3×10²¹ fissions/cm³（相当于约13%的初始重金属原子发生了裂变），计算的中心线温度为138°C。样品采用标准的金相制备方法进行切割、镶嵌、研磨和抛光，最终使用0.04 μm的胶体二氧化硅悬浮液进行振动抛光2小时。然而，初步EBSD分析表明，对于辐照样品，这种常规机械抛光后的表面无法产生高质量的菊池花样，置信指数很低。这被归因于样品表面残留的机械损伤或在大气中形成的氧化层。
第二环节：表面处理优化与聚焦离子束（FIB）技术应用。 为解决表面质量问题，研究团队创新性地使用了配备在扫描电子显微镜（SEM）内的聚焦离子束（FIB）系统对样品表面进行原位真空腔内抛光。他们采用了一台FEI Quanta 3D FEG FIB/SEM设备，并使用镓（Ga）离子源。关键的技术优化在于选择了掠入射角（~1°）进行离子抛光，而非垂直入射。为了评估这种处理对样品表面层的潜在损伤（如空位产生和Ga离子注入），研究团队使用SRIM（The Stopping and Range of Ions in Matter）软件进行了TRIM（Transport of Ions in Matter）模拟计算。计算比较了垂直入射和89°掠入射两种情况下，30 keV的Ga离子轰击U-7 wt% Mo靶材所产生的空位数量和Ga离子注入深度。结果表明，掠入射方式产生的平均空位数（每个离子106个）远低于垂直入射（352个），且受影响深度更浅（约20 nm对比30-40 nm），Ga离子注入量也少于垂直入射情况的四分之一。尽管计算未考虑表面溅射效应（实际损伤可能更低），但这些数据为选择掠入射抛光参数提供了理论依据，旨在最小化对EBSD信号来源的表层材料的损伤。实验验证也表明，掠入射抛光成功获得了可用于高质量EBSD分析的表面，而垂直入射或更小角度则导致菊池花样索引失败。
第三环节：EBSD数据采集与分析。 EBSD测量在同一台FIB/SEM仪器上完成，该仪器配备了EDAX的Trident系统，包括一个DigiView EBSD相机。测量参数为：电子束加速电压30 kV，束流48 nA，样品台倾角70°，采集步长50 nm（接近该材料在此电压下的分辨率极限），采用六边形扫描模式，速度约为每秒100个花样。数据分析使用OIM Analysis 8软件，并应用了邻域花样平均与重索引（NPAR）功能以提高索引质量。对于未辐照样品的分析，重点关注了原始晶粒的尺寸、取向和晶界特征。对于辐照样品，则重点分析亚晶的尺寸、分布、取向以及晶界角度分布。
主要研究结果 1. 表面处理效果验证： SEM图像显示，经过FIB掠入射抛光后，未辐照和辐照样品的表面质量得到显著改善，能够进行有效的EBSD分析。虽然抛光过程引入了被称为“帘幕效应”的线性特征，但由于其起伏较小，并未对EBSD检测器造成显著的阴影遮挡，因此可以接受。TRIM计算和EBSD信号深度估计（文献报道及本研究推断对于U-7 wt% Mo在30 kV下纵向分辨率优于40 nm）共同支持了掠入射抛光后残留的损伤层厚度（约20 nm）在EBSD有效信息深度之内，从而保证了采集数据的可靠性。
2. 未辐照燃料的微观结构： EBSD反极图显示，未辐照的U-7 wt% Mo燃料颗粒由巨大的晶粒组成，计算的平均等效晶粒直径约为4 μm。晶界主要为大角晶界（>15°，占比95%）。晶粒形态包括等轴晶和柱状晶。在部分大晶粒内部观察到轻微的晶内取向差，这可能源于燃料制备过程中局部冷却速率不同导致的残余应变。研究未在晶界处明确检测到先前报道的因钼偏析而形成的α-U相，分析认为EBSD相图中在晶界处显示的α-U信号很可能是来自晶界两侧晶体的菊池花样重叠导致的误索引，其尺度与EBSD的空间分辨率（约100-150 nm）相符。
3. 辐照后燃料的微观结构演变： 辐照样品的EBSD分析清晰地揭示了显著的亚晶形成现象。原始的微米级大晶粒被细分为大量亚微米尺度的、近似等轴的小晶粒。统计结果显示，亚晶的平均等效直径约为0.3 μm（见图8分布图）。更重要的是，晶界特性发生了根本性变化：低角晶界（<15°）的比例从未辐照时的很少变为辐照后的主导，占比达到55%，而高角晶界比例相应下降。在详细的EBSD反极图（图9）中，可以观察到几乎完全由低角晶界包围的区域（图中圈出部分），这暗示该区域曾是一个单一的大晶粒。图中箭头所指处还存在一些不完整的晶界，表明在燃料从反应堆中取出时，亚晶形成过程仍在进行中。
4. 亚晶形成机制的判定： 上述结果是判断亚晶形成机制的关键。如果是由再结晶驱动，新形成的晶粒应基本无缺陷，且晶界应为大角晶界。然而，实验观察到：a) 亚晶界主要为低角晶界；b) 许多亚晶内部存在明显的晶内取向差，表明存在几何必需位错（即残余应变）；c) 从极图和晶界取向差分布图（图10）看，辐照后晶粒的取向散布更广，但并非完全随机，而是呈现出一定的关联性。这些特征与经典冶金学中“多边化”过程的描述高度一致。多边化涉及缺陷湮灭和位错重新排列形成低角晶界的过程。因此，EBSD数据强有力地支持了在U-7 wt% Mo燃料辐照至约5.3×10²¹ fissions/cm³的裂变密度时，晶粒细分的机制是多边化，而非再结晶。研究也指出，虽然以往文献中常用“再结晶”一词来描述辐照U-Mo燃料中的晶粒细化，但根据其机制，使用“多边化”这一术语更为准确，可避免与冷加工后退火的经典再结晶过程混淆。
结论与意义 本研究成功开发并验证了一种结合FIB掠入射离子抛光与EBSD分析的技术方案，用于研究高放射性辐照后U-Mo核燃料的微观结构。该方案有效克服了辐照样品表面制备的难题，为未来核燃料的微结构表征提供了新的有效手段。
应用该技术对U-7 wt% Mo弥散燃料的研究得出明确结论：在达到约5.3×10²¹ fissions/cm³的裂变密度后，燃料中原始的~4 μm大晶粒被细分为~0.3 μm的细小亚晶，且这些亚晶界主要是低角晶界。EBSD分析表明，这种晶粒细分的驱动力是多边化过程，而非经典意义上的再结晶。
这一结论具有重要的科学价值和应用价值。在科学层面，它澄清了U-Mo燃料在高燃耗下微观结构演变的一个关键机制，将观察到的现象与具体的材料科学过程（多边化）联系起来，深化了对辐照损伤机制的理解。在应用层面，理解亚晶形成机制（多边化）及其与裂变气体气泡生长、燃料肿胀的关联，有助于建立更准确的燃料性能模型，预测燃料在反应堆中的行为，并为优化燃料设计（如成分、工艺）以抑制不利的肿胀、提高燃料可靠性和安全运行寿命提供理论指导。
研究亮点 1. 方法创新性： 首次系统地将FIB掠入射抛光技术与EBSD结合，并应用于高放射性辐照核燃料的微结构研究，解决了该领域长期存在的技术瓶颈。通过TRIM模拟定量评估并优化了抛光参数，确保了数据的可靠性。 2. 发现重要性： 首次利用EBSD技术，以统计上更有意义的方式（相比之前的TEM局部观察）明确了辐照U-7 wt% Mo燃料中亚晶的形成机制是多边化，并提供了详实的晶界角度分布、晶内取向差等直接证据。 3. 结论的澄清作用： 研究明确建议，基于其发现，应使用“多边化”而非“再结晶”来描述U-Mo燃料中的这种辐照诱导晶粒细分现象，这有助于在学术和工程界形成更精确的术语共识。
其他有价值内容 研究还提及，亚晶的形成始于约3×10²¹ fissions/cm³的裂变密度，并在约5×10²¹ fissions/cm³时伴随加速的肿胀（突破性肿胀）。本研究观察到的样品状态（裂变密度5.3×10²¹ fissions/cm³，完全重构的晶粒结构）与这一规律相符，将微观结构演变与宏观性能（肿胀）变化联系了起来。此外，研究结果也与之前透射电镜（TEM）的观察结果一致，但EBSD能够分析整个燃料颗粒截面，获得了亚晶尺寸和晶界特性的统计性数据，信息量更大。