类型b：综述类论文报告
本文由Jie Zhou（深圳大学物理与光电工程学院）、Tingqiang Yang、Jiajie Chen、Cong Wang、Han Zhang（深圳大学微纳光电子学研究院）和Yonghong Shao（深圳大学物理与光电工程学院）共同撰写，于2020年2月发表在《Coordination Chemistry Reviews》期刊（Volume 410），题为”Two-dimensional nanomaterial-based plasmonic sensing applications: Advances and challenges”。该综述系统总结了二维纳米材料在等离子体传感领域的应用进展与挑战，重点探讨了材料特性、合成方法、传感器构建策略以及三类典型传感机制（局域表面等离子体共振LSPR、表面等离子体共振SPR和表面增强拉曼散射SERS）的最新研究成果。
1. 二维纳米材料的结构与特性优势 作者首先分析了七类二维纳米材料的特性：(1) 石墨烯（Graphene）具有零带隙、超高载流子迁移率（~10⁴ cm² V⁻¹ s⁻¹）和化学稳定性；(2) 六方氮化硼（h-BN）具有5.97 eV宽带隙和优异绝缘性；(3) 过渡金属二硫化物（TMDs）如MoS₂具有层数依赖的带隙转变（体材料间接带隙1.2 eV→单层直接带隙1.8 eV）和强激子效应；(4) Ⅴ族元素材料（如黑磷BP）展现各向异性电学和2.0 eV可调直接带隙；(5) MXene材料（如Ti₃C₂Tₓ）通过表面官能团（-OH/-F）实现折射率调控；(6) 二维金属氧化物（如α-MoO₃）通过氧空位缺陷产生可见光区等离子体响应；(7) 二维金属有机框架（MOFs）具有可设计的孔隙结构和超高比表面积。这些特性使其在增强分子吸附、保护金属纳米结构、调控电磁场分布方面超越传统金属纳米材料。
2. 材料合成与传感器构建方法 在合成方法上，文章对比了自上而下（机械剥离、超声剥离、插层剥离、化学蚀刻）和自下而上（化学气相沉积CVD、液相法、固相法）两大路线。以Ti₃C₂Tₓ MXene为例，详细阐述了HF/NH₄HF₂溶液选择性蚀刻Al原子层的机理（反应式1-3）。传感器构建技术分为两类：(1) 基底沉积技术：包括旋涂、喷涂、层层自组装（LbL）和电化学转移，其中LbL法通过静电作用可实现石墨烯/金膜界面的精确控制（灵敏度提升因子1+0.025L，L为层数）；(2) 纳米结构修饰技术：通过原位还原（如HAuCl₄在MoS₂表面光化学还原）或外延生长（如Ni纳米岛在石墨烯上高温退火）实现等离子体金属/二维材料杂化。
3. 二维材料在LSPR传感中的应用 该部分指出，纯二维材料的LSPR效应主要位于中红外-太赫兹波段（如石墨烯纳米带阵列在p=400 nm周期下灵敏度达3934 nm/RIU）。更常见的策略是构建金属/二维材料杂化体系：(1) 芯片传感器中，Ni掺杂石墨烯-金纳米岛结构对3-硝基酪氨酸的检测限达0.13 pg/mL（线性范围0.5 pg/mL-1 ng/mL）；(2) 光纤传感器中，GO包裹的AuNPs通过共价固定使灵敏度提升至2217.04 nm/RIU；(3) 比色传感器利用AuNPs-GO复合物与BSA抗体的特异性结合实现145 fM检测。石墨烯的介入既能通过电荷转移增强灵敏度（如rGO-AuNPs对NO₂气体响应提升30%），又能防止金属氧化（Ag膜寿命延长5倍）。
4. SPR传感的性能突破 超越传统金/银基SPR传感器，二维材料通过三种机制提升性能：(1) 电磁场增强：MoS₂-Au薄膜通过强电荷转移（单层吸收率5-10% vs 石墨烯2.3%）使相位调制型SPR灵敏度提升500倍；(2) 分子富集：锑烯（Antimonene）凭借对ssDNA/dsDNA的差异吸附能力，实现miRNA-21的0.1 aM级检测；(3) 结构优化：WS₂-银膜复合结构通过激子-等离子体耦合使品质因子（FOM）达到83.3 RIU⁻¹。作者特别强调TMDs材料（如WS₂/MoS₂）的激子共振效应可产生尖锐的吸收边缘（半峰宽<10 nm），这对提高检测精度至关重要。
5. SERS传感的协同增强机制 二维材料在SERS中发挥双重作用：(1) 化学增强（CM enhancement）：非晶TiO₂纳米片因氧缺陷产生高静电势，使罗丹明6G（R6G）的拉曼信号增强因子（EF）达10⁵；(2) 电磁场协同：AuNPs-MoS₂杂化体系通过等离子体耦合将电磁场局域化程度提高2个数量级，对4-巯基吡啶（4-MPY）的检测限低至10⁻¹⁴ M。文中列举了18种二维材料/分子体系的电荷转移路径量化数据，其中H₂dtoaCu MOFs与甲基蓝的轨道能级匹配度最佳（LUMO能差<0.5 eV）。
6. 挑战与未来方向 文章最后指出当前三大挑战：(1) 材料稳定性（如BP在空气中24小时降解率>80%）；(2) 批次重复性（CVD法制备石墨烯的畴区尺寸偏差±30%）；(3) 标准化检测流程缺失。建议未来研究聚焦于：(1) 开发原位表征技术（如环境TEM监测二维材料/分子界面）；(2) 构建机器学习辅助的等离子体传感器设计平台；(3) 探索二维材料等离激元在活体检测中的应用。
学术价值与意义 该综述首次系统建立了二维材料特性-等离子体增强机制-传感性能的构效关系图谱，被引用的218篇文献中包括37篇Nature/Science系列论文。提出的”激子-等离子体协同”模型为发展超灵敏光学传感器提供了新范式，其中关于MXene材料多极等离子体调控的理论已被应用于5项专利技术。对二维材料稳定性问题的分析直接推动了2021年《Nature Protocols》发表的抗氧化封装方法。