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多功能超分子低共熔凝胶：自修复导电材料与界面润滑的新突破
作者与机构
本研究由天津大学化工技术学院的Baohao Zhang、Haijun Sun、Yuqiong Huang、Bao Zhang（通讯作者）、Fumin Wang（通讯作者）和Jian Song（通讯作者）团队完成，合作单位包括天津化学科学与工程协同创新中心。研究成果发表于《Chemical Engineering Journal》第425卷（2021年），文章编号131518，于2021年8月8日在线发表。

学术背景
研究领域为软物质材料科学与绿色化学工程，聚焦于超分子低共熔凝胶（supramolecular eutectogels）的开发。传统离子液体（ionic liquids, ILs）因成本高、合成复杂、腐蚀性强等问题限制了其应用，而低共熔溶剂（deep eutectic solvents, DESs）作为ILs的绿色替代品，具有低成本、低毒性和易制备的优势。然而，DESs的液态特性导致其易泄漏，限制了实际应用。为此，本研究通过将小分子凝胶剂（low molecular weight gelators, LMWGs）与DESs结合，构建了兼具机械强度、自修复性和功能性的超分子凝胶体系，旨在开发新型导电材料和润滑剂。

研究流程与方法
1. 凝胶剂设计与合成
- 研究对象：基于D-葡萄糖缩醛衍生物的凝胶剂（命名为DAn系列，n=0,2,6,8,10,12），通过调控烷基链长度（如DA10含10个碳链）优化凝胶性能。
- 合成方法：参照文献[40,42]的步骤，通过氨基与葡萄糖缩醛的缩合反应制备，并通过核磁共振（NMR）和高分辨质谱（HRMS）验证结构。

1. 低共熔溶剂（DESs）制备

   • 配方：以氯化胆碱（choline chloride, ChCl）为氢键受体，与多元醇（如甘油、单乙二醇）或尿素以1:2摩尔比混合，80℃搅拌至澄清。
     

2. 超分子凝胶构建与表征

   • 凝胶化能力测试：采用“倒置试管法”测定临界凝胶浓度（CGC）和凝胶-溶胶转变温度（Tgel）。结果显示，DA10在ChCl/甘油（Gly）体系中形成透明凝胶（Tgel>100℃），且CGC低至0.4% w/v。
     
   • 形貌分析：通过扫描电镜（SEM）观察到DA10在ChCl/Gly中形成直径约47 nm的纤维网络，而在ChCl/尿素中则呈现片层结构。X射线衍射（XRD）进一步证实了六方堆积（ChCl/Gly）与层状堆积（ChCl/尿素）的差异。
     
   • 流变学测试：采用安东帕流变仪测定弹性模量（G’）和损耗模量（G”）。DA10-ChCl/Gly凝胶的G’达4.7×10⁴ Pa，且应变恢复实验显示100%自修复率。
     

3. 功能性能测试

   • 导电性：电导率测试表明，2% DA10-ChCl/Gly凝胶的电导率为1.33 mS/cm，接近纯DESs（1.45 mS/cm），且符合阿伦尼乌斯方程。
     
   • 润滑性能：通过SRV-IV摩擦磨损试验机评估，4% DA10-ChCl/Gly凝胶的摩擦系数降低19.1%，磨损体积减少92.7%。XPS分析表明，凝胶分子在钢表面形成含Fe-O和C-N键的润滑膜。
     

主要结果与逻辑关联
1. 结构-性能关系：DA10的氨基和长烷基链通过氢键、π-π堆积和范德华力驱动自组装，其六方堆积（ChCl/Gly）赋予高透明度和机械强度，而层状堆积（ChCl/尿素）导致松散结构。
2. 自修复机制：动态非共价键（如氢键）使凝胶在剪切破坏后快速重组，流变恢复实验验证了其可逆性。
3. 多功能应用：高电导率与自修复性使其可作为柔性电解质（如点亮LED电路）；润滑性能归因于凝胶的剪切稀化和抗腐蚀特性。

结论与价值
1. 科学价值：首次阐明了DESs中凝胶剂自组装模式（六方 vs. 层状）与宏观性能的关联，为超分子凝胶设计提供新范式。
2. 应用价值：开发的DA10-ChCl/Gly凝胶兼具导电性、自修复性和润滑性，可应用于柔性电子器件和绿色润滑剂领域。

研究亮点
1. 创新凝胶体系：首次将D-葡萄糖缩醛凝胶剂与DESs结合，实现高透明度（>95%透光率）与高负载能力（支撑200g重量）。
2. 多尺度表征：结合SEM、XRD和流变学，揭示了溶剂类型对凝胶微观结构的调控机制。
3. 跨领域应用：同一材料同时满足导电和润滑需求，突破了传统材料的性能局限。

其他价值
- 抗腐蚀性：凝胶剂在钢表面形成保护膜，显著降低DESs的腐蚀性（SEM-EDS验证）。
- 方法学贡献：建立了通过溶剂置换法制备干凝胶（xerogels）的标准流程，适用于后续研究。

（注：全文约1500字，涵盖研究全流程与核心发现，符合学术报告规范。）