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可逆生物基粘合剂实现闭环工程复合材料：一项突破性研究

一、研究团队及发表信息

本研究的核心团队由Jin Lv（第一作者，四川大学高分子材料工程国家重点实验室）、Daxin Zhang（西北工业大学航天学院）、Xinkai Li（四川大学）、Yinggang Miao（西北工业大学）、Yuyan Wang（马克斯·普朗克聚合物研究所）及通讯作者Xinxing Zhang（四川大学）组成，合作单位还包括四川大学电气工程学院。研究发表于Nature Communications（2025年16卷，文章编号7871），题为《Reversible Biobased Adhesives Enable Closed-Loop Engineered Composites》。

二、学术背景

科学领域与问题背景：
传统石油基合成树脂粘合剂（如脲醛树脂、酚醛树脂）因不可降解、回收困难，导致全球每年产生超过2.37亿吨废弃复合材料，造成严重的环境与健康负担（文献7–10）。尽管近年来生物基粘合剂的机械强度已接近传统产品（如Shuai等开发的木质素基粘合剂达6 MPa，文献17），但其稳定结构依赖的高内聚密度使回收尤为困难，尤其是异质层状复合材料的分离。

研究目标：
开发一种基于超分子纳米限域网络（supramolecularly connected nanoconfined network）的可逆生物基粘合剂，兼顾高强度粘接（>6 MPa）与快速热响应解离（响应时间≤10秒），实现复合材料的高效闭环回收，并量化其全生命周期环境效益。

三、研究流程与方法

1. 粘合剂设计与合成
- 原料处理：
- 纤维素纳米晶（CNC）经硫酸氧化（NaIO₄）引入醛基，生成二醛化CNC（DCNC）；
- 通过与L-半胱氨酸的希夫碱反应（Schiff base coupling）接枝巯基，形成DCNC-Cys（硫醇化纤维素纳米晶）。
- 动态网络构建：
- 硫辛酸（LA）与1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯（DBU）在100°C下发生开环聚合（ROP），通过动态二硫键交换（disulfide exchange）形成聚硫辛酸分支网络，与DCNC-Cys共混（DCNC-Cys占比36.5–46.3 wt%）。
- 创新方法：通过DBU调控离子微环境，抑制硫自由基引发的闭环解聚，实现网络稳定性。

2. 结构表征与性能测试
- 化学结构验证：
- 傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实羰基（1730 cm⁻¹）与巯基（2550 cm⁻¹）特征峰；
- 拉曼光谱（Raman）显示二硫键振动分裂（511 cm⁻¹→双峰），表明动态交联。
- 热响应性分析：
- 变温FTIR显示氢键（3384 cm⁻¹）随温度升高解离，离子对（[DBU]⁺:[COO]⁻）形成降低粘度；
- 流变学测试（ Anton Paar MCR 302）证实存储模量（G’）在0.1–100%应变下保持优势，80°C时复数粘度（η）骤降，20秒内可逆恢复。

3. 粘接性能与回收验证
- 粘接强度测试：
- 搭接剪切试验（Instron-5560）显示金属基材粘接强度达6.02 MPa（4 cm²接触面积可承载65 kg成人）；
- 热触发解离（100°C）后粘接强度≈0 MPa，开关比超过600。
- 闭环回收应用：
- 光伏背板（1 m² PET/氟塑料异质层）经热压（5 MPa, 100°C, 5分钟）粘接，弯曲无分层；
- 热解离后各组分回收率>99.3%，玻璃透光率保持86.7%。

四、核心结果与逻辑链

1. 纳米限域网络增强内聚能
   分子动力学模拟（Materials Studio）显示，DCNC-Cys使Fe基材结合能从610.53 kcal/mol提升至1209.31 kcal/mol，归因于多价氢键与金属配位键协同作用（图3a）。

2. 超快热响应机制
   温度触发二硫键重组，80°C下粘合剂在10秒内从固态切换为液态（G’下降95%），归因于DBU离子对破坏氢键网络（图2c–e）。

3. 环境效益量化
   USETOX评估表明，该粘合剂可避免传统树脂的环境负担（7.52×10² PAF·m³·d/kg）和健康风险（2.04×10⁻⁴病例/kg），主要减少芳香族化合物排放（图5g–h）。

五、结论与价值

科学意义：
- 首次提出超分子纳米限域策略，破解粘接强度与可逆性矛盾（文献18–21）；
- 揭示了离子微环境对动态共价网络稳定性的调控机制（文献52–54）。

应用价值：
- 为光伏背板、航空航天复合材料提供闭环回收方案；
- 推动电气设备（如PCB基板）可持续制造，实现从“生产-废弃”到“循环经济”的转型。

六、研究亮点

1. 性能突破：6.02 MPa粘接强度与>600开关比超越同类生物基/石油基产品（图3e）；
   
2. 方法创新：DBU稳定化动态网络设计，避免硫自由基副反应（文献44）；
   
3. 全生命周期分析：首次量化可逆粘合剂对生态环境的减负效应。
   

七、其他贡献

• 细胞实验（CCK-8法）证实粘合剂提取液对L929成纤维细胞存活率>80%（图5e–f），兼具生物相容性；
  
• 开发了适用于大面积复合材料（1 m²）的工业化涂布工艺（补充图3）。
  

该研究为绿色智能材料领域树立了新范式，相关技术已申请专利保护（未公开），预计在新能源工程与包装领域具有广阔应用前景。