学术研究报告：Janus-In2STe/InSe横向异质结构的DFT研究

一、作者与发表信息
本研究的通讯作者为Gang Guo（湖南工学院），合作者包括Congsheng Xu（南方科技大学深圳格拉布斯研究院）、Siyi Tan与Zhongxiang Xie（湖南工学院）。研究发表于期刊《physica e: low-dimensional systems and nanostructures》第143卷（2022年），文章编号115359，于2022年6月11日在线发布。

二、学术背景
研究领域为二维材料异质结构设计，聚焦于Janus-In2STe/InSe横向异质结构（lateral heterostructure, LHS）的理论研究。背景动机包括：
1. 科学需求：二维材料（如石墨烯、过渡金属二硫化物）的纯单层性质需通过异质结构工程调控以适配器件应用。横向异质结构因共价键结合和优异外延质量，比垂直异质结构更易实验制备。
2. 材料创新：Janus单层材料（如In2STe）因非对称结构产生面外电极化，具有增强的压电性和光学性能，但其横向异质结构研究尚属空白。
3. 研究目标：通过密度泛函理论（DFT）系统评估Janus-In2STe/InSe LHS的稳定性、电子与光学特性，为光电器件设计提供理论依据。

三、研究流程与方法
1. 结构建模与稳定性分析
- 模型构建：采用VASP软件包，基于投影缀加波（PAW）方法和PBE-GGA泛函，优化Janus-In2STe与InSe单层晶格常数（分别为4.167 Å和4.094 Å），计算显示晶格失配率仅1.85%，满足异质结构形成条件。
- 热力学稳定性：定义(In2STe)n/(InSe)n超胞模型（n=1–6），通过形成热（Hf）评估稳定性。Hf随n增大从0.18 eV/Ų降至0.11 eV/Ų，低于同类LHS（如GeS/GeSe的0.29 eV/Ų），证实理论可行性。

1. 电子性质计算

   • 能带结构：采用HSE06杂化泛函修正带隙。结果显示：
     
     • 单层In2STe为直接带隙半导体（1.48 eV），InSe为间接带隙（2.11 eV）。
       
     • LHS始终保持直接带隙特性（(In2STe)1/(InSe)1带隙2.01 eV），且为Type-I能带对齐（价带顶VBM与导带底CBM均位于In2STe层）。
       
   • 尺寸效应：带隙随n增加缓慢减小（n=2时为1.25 eV，n=6时为1.05 eV），归因于量子限域效应减弱。
     
   • 态密度与电荷分布：PDOS分析表明VBM由Se/Te的pz轨道贡献，CBM源于In的s轨道。电荷密度显示VBM局域于In2STe层，CBM分布在整个异质结构，支持Type-I对齐。
     

2. 电荷转移与功函数

   • Bader电荷分析揭示InSe层从In2STe获得0.07e电荷（为垂直异质结构的6倍），形成内置电场（方向：In2STe→InSe）。
     
   • 功函数（WF）为5.92 eV，介于In2STe（5.82 eV）与InSe（6.32 eV）之间，表明界面电荷重排可调控电子输运性质。
     

3. 光学性质模拟

   • 吸收系数计算显示：
     
     • 紫外区（UV）吸收峰达7.9×10⁵ cm⁻¹，高于单层组分（In2STe: 7.69×10⁵ cm⁻¹；InSe: 7.71×10⁵ cm⁻¹）。
       
     • 可见光区吸收为2.5×10⁵ cm⁻¹，是垂直异质结构的2倍，且呈现光学各向异性（x/y方向吸收曲线分离）。
       

四、主要结果与逻辑关联
1. 稳定性结果：低Hf与晶格失配率为后续电子性质分析奠定基础。
2. 电子性质结果：Type-I能带对齐和可调带隙表明LHS适用于发光器件；电荷转移数据解释功函数变化，指向二极管/晶体管应用潜力。
3. 光学结果：高吸收系数与宽谱响应（可见光-紫外）支持其在光伏器件中的适用性。

五、研究结论与价值
1. 科学价值：首次揭示Janus-In2STe/InSe LHS的Type-I能带对齐特性，拓展了二维异质结构设计理论。
2. 应用价值：材料的高吸收系数（可见光区2.5×10⁵ cm⁻¹）和可控电荷转移特性，使其成为光探测器、太阳能电池和发光二极管的理想候选材料。

六、研究亮点
1. 创新发现：
- 提出Janus-In2STe/InSe LHS的尺寸依赖性带隙调控规律。
- 揭示共价键结合的横向异质结构比vdW垂直异质结构具有更强的电荷转移能力（0.07e vs. 0.0115e）。
2. 方法特色：结合HSE06修正带隙与PBE计算光学性质，平衡精度与效率。

七、其他价值
研究为Janus材料在横向异质结构中的性能预测提供范式，可推广至其他非对称二维材料体系（如Ga2STe、ZrSSe等）。