以色列特拉维夫大学物理与天文学院的I. Silber、Y. Dagan，以及材料科学与工程系的A. Azulay、A. Basha、D. Ketchker、A. Kohn，和以色列理工学院电气与计算机工程学院的M. Baskin、L. Kornblum等人合作完成了这项研究，论文发表于Physical Review Materials第8卷第8期，文章编号084803，于2024年8月8日正式发表。

这项研究工作属于凝聚态物理与氧化物界面电子学领域。SrTiO₃基氧化物界面因其独特的二维电子系统而受到广泛关注，这些系统展现出可调谐的自旋轨道相互作用和超导电性等多样化的电子性质。在这类界面中，当外延生长的极性氧化物层厚度超过某个临界值时，极性不连续所导致的电荷转移会诱导出界面电导。其中最具代表性的体系是LaAlO₃/SrTiO₃界面。然而，长期以来该界面体系的超导转变温度始终低于块体掺杂SrTiO₃的超导转变温度，这限制了其在超导器件中的应用。本研究针对这一问题，探索通过非晶Al₂O₃覆盖层来调控LaAlO₃/SrTiO₃界面的临界厚度和超导性质。

研究团队设计并制备了一系列Al₂O₃/LaAlO₃/SrTiO₃异质结构样品，其中非晶Al₂O₃覆盖层厚度固定为10纳米，LaAlO₃层的厚度在SrTiO₃衬底的[111]方向上从若干单层到较厚单层变化。LaAlO₃层采用脉冲激光沉积技术生长在原子级平整的SrTiO₃衬底上，沉积过程通过反射高能电子衍射进行原位监控。非晶Al₂O₃覆盖层则在室温下通过原位脉冲激光沉积或非原位原子层沉积方法制备。为了对比，研究还制备了未覆盖Al₂O₃的LaAlO₃/SrTiO₃对照样品。结构表征采用像差校正的扫描透射电子显微镜，结合高角环形暗场成像和能量色散X射线光谱进行元素定量分析。应变分析则通过直接空间分析和几何相位分析两种方法从高角环形暗场扫描透射电子显微镜图像中提取晶面间距数据。输运测量包括霍尔效应测量和超导性质测量，后者在稀释制冷机中利用标准交流锁相技术完成。

研究首先通过霍尔数测量确定了Al₂O₃覆盖对临界厚度的影响。在未覆盖的(111)取向LaAlO₃/SrTiO₃界面中，导电临界厚度为9个单层；而沉积Al₂O₃覆盖层后，临界厚度降至3个单层。更为重要的是，这个处于临界厚度的3单层样品展现出超导转变温度Tc = 420 mK，比未覆盖界面的最高值高出约20%。超导转变温度随栅压调控的方块电阻呈穹顶状变化，且临界磁场在平行和垂直磁场方向呈现不同的温度依赖关系，证实了该超导态具有二维特性。从测量中提取的Ginzburg-Landau相干长度ξgl为21.4纳米，超导层厚度上界为10纳米，与未覆盖LaAlO₃/SrTiO₃界面的结果相当。

为了阐明超导增强的物理机制，研究团队对3单层覆盖样品以及3单层和14单层未覆盖样品进行了系统的应变分析。直接空间分析显示，在3单层覆盖样品中，界面附近最上面的三层SrTiO₃单层的d₁₁₁晶面间距相对于远离界面的SrTiO₃区域膨胀了最多1.3% ± 0.6%。在3单层未覆盖样品中，该膨胀值为0.7% ± 0.4%。而在14单层未覆盖样品中，界面处SrTiO₃的应变几乎可以忽略不计，但LaAlO₃区域却沿[111]方向收缩了最多4.5% ± 1%。沿[11̄0]方向的d₁₁₀晶面间距在所有样品中均未表现出可分辨的应变。几何相位分析也印证了上述直接空间分析的结果。这些结果表明，界面附近SrTiO₃层的晶格膨胀与LaAlO₃层厚度密切相关，且非晶Al₂O₃覆盖层进一步增强了这种膨胀效应。

在讨论部分，研究团队将观察到的超导增强现象归因于界面处SrTiO₃顶层所承受的面外拉伸应变。在块体掺杂SrTiO₃中，已有研究表明施加压缩或拉伸应变均可提高超导转变温度。其机制被认为与TO₁光学声子模的软化以及铁电量子临界涨落的增强有关。即使小于0.07%的微小拉伸畸变也能显著改变声子模并影响超导转变温度。本研究通过透射电子显微镜分析测得界面附近SrTiO₃的晶格膨胀高达1.3%，这一应变幅值足以通过软化TO₁声子模来增强超导配对。研究进一步指出，最佳超导性能出现在临界厚度附近，增加LaAlO₃层数反而导致Tc下降。这一现象与应变分析结果一致：较厚的LaAlO₃层不能有效扩展SrTiO₃晶格，因而无法提供足够的应变来增强超导性。此外，未覆盖LaAlO₃层的缺失会导致SrTiO₃表面发生原子重构，形成非极性界面，这可能解释了为何Al₂O₃直接沉积在SrTiO₃上而不插入LaAlO₃层时无法诱导导电或超导。

本研究的结论是，非晶Al₂O₃覆盖层能够将LaAlO₃/SrTiO₃界面的导电临界厚度从9个单层降低至3个单层，并通过在超薄LaAlO₃层极限下诱导界面附近SrTiO₃{111}晶面的面外膨胀，实现了超导转变温度的显著增强。该发现为通过应变工程调控极性氧化物界面的超导性质提供了新的途径，对改进基于此类界面的超导器件具有重要的应用价值。研究的亮点在于：首次将导电临界厚度的降低与超导转变温度的提升同时实现，打破了以往覆盖层降低临界厚度却不改善超导性能的局限；通过高分辨扫描透射电子显微镜和定量应变分析将超导增强与界面处SrTiO₃的晶格膨胀直接关联；并针对(111)取向界面提出了基于应变的物理解释，同时与(100)取向界面的结果进行了对比，进一步支持了应变机制的普适性。此外，研究方法上采用了直接空间分析和几何相位分析相结合的手段，提高了应变测量的可靠性。本文的工作还表明，在(111)取向的覆盖界面中观察到的最高Tc高于此前报道的(100)覆盖界面值，这可能源于(111)界面中LaAlO₃层沿该方向更大的晶格膨胀，这一发现为理解氧化物界面超导的取向依赖性提供了新的视角。