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主要作者及研究机构
本研究由Matthew J. Jurow、Thomas Lampe、Erika Penzo、Jun Kang、Matthew A. Koc、Thomas Zechel、Zachary Nett、Michael A. Brady、Lin-Wang Wang、A. Paul Alivisatos、Stefano Cabrini、Wolfgang Brütting和Yi Liu等人共同完成。研究团队来自多个知名机构，包括劳伦斯伯克利国家实验室（Lawrence Berkeley National Laboratory）、奥格斯堡大学（University of Augsburg）、加州大学伯克利分校（University of California, Berkeley）等。该研究发表于《Nano Letters》期刊，并于2017年6月21日在线发布。

学术背景
本研究聚焦于钙钛矿纳米晶体的光子发射行为，特别是CsPbBr3纳米立方体的可控各向异性光子发射。钙钛矿材料因其优异的光学性质（如窄谱发射、高量子产率等）在光伏、发光二极管、显示器和激光等领域展现出巨大潜力。然而，关于CsPbBr3纳米晶体光子发射机制的研究相对较少，尤其是在各向异性发射方面。本研究旨在通过实验和理论建模，揭示CsPbBr3纳米晶体各向异性光子发射的机制，并探索其在光子技术中的应用潜力。

研究流程
1. 纳米晶体合成与表征
- 研究团队采用改进的合成方法制备了CsPbBr3纳米立方体，并通过透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）和光致发光光谱（PL）等手段对其进行了表征。纳米晶体的吸收峰位于495 nm，发射峰位于512 nm，显示出窄的粒径分布。 - 通过光致发光寿命测量，研究人员发现纳米晶体的发光行为具有非单指数衰减特征，表明存在非均匀复合过程。

1. 纳米晶体组装

   • 研究团队将CsPbBr3纳米立方体旋涂在不同表面（如SiO2、ITO、聚合物化碳氢化合物和聚合物化氟碳化合物）上，研究了纳米晶体的组装行为。通过改变旋涂溶液的浓度，研究人员成功控制了纳米晶体的堆积密度和组织结构。
   • 利用掠入射小角X射线散射（GISAXS）技术，研究人员分析了纳米晶体的超晶格结构，发现纳米晶体之间的间距约为3 nm，表明配体在纳米晶体之间的插入作用。

2. 各向异性光子发射测量

   • 研究团队将样品安装在半圆柱棱镜上，测量了不同角度下的光子发射强度。通过建立偶极辐射模型，研究人员提取了过渡偶极矩向量（TDM）的取向常数ζ，并计算了TDM与基底的平均角度。
   • 实验结果表明，纳米晶体的光子发射具有显著的各向异性，且通过改变纳米晶体的堆积密度，可以调控TDM的取向角度。

3. 理论建模

   • 通过密度泛函理论（DFT）计算，研究人员模拟了纳米晶体与基底接触时的电荷重新分布，揭示了界面电场对TDM各向异性的影响。计算结果与实验数据一致，表明纳米晶体的各向异性发射源于界面电场的作用。

主要结果
1. 纳米晶体合成与表征
- 成功合成了具有窄粒径分布的CsPbBr3纳米立方体，其光致发光量子产率超过70%。 - 光致发光寿命测量结果显示，纳米晶体的发光行为具有非单指数衰减特征，表明存在非均匀复合过程。

1. 纳米晶体组装

   • 通过改变旋涂溶液的浓度和基底表面性质，研究人员成功控制了纳米晶体的堆积密度和组织结构。
   • GISAXS分析表明，纳米晶体之间的间距约为3 nm，表明配体在纳米晶体之间的插入作用。

2. 各向异性光子发射测量

   • 实验结果显示，纳米晶体的光子发射具有显著的各向异性，且通过改变纳米晶体的堆积密度，可以调控TDM的取向角度。
   • 在聚合物化碳氢化合物基底上，孤立纳米晶体的TDM角度达到59°，而在ITO基底上，TDM角度为45.9°。

3. 理论建模

   • DFT计算表明，纳米晶体与基底接触时产生的界面电场是导致TDM各向异性的主要原因。计算结果与实验数据一致，验证了实验结果的可靠性。

结论
本研究揭示了CsPbBr3纳米晶体各向异性光子发射的机制，并证明了通过改变纳米晶体的堆积密度和基底性质，可以调控光子发射的方向。这一发现为钙钛矿纳米晶体在光子技术中的应用提供了新的思路，特别是在发光二极管、液晶显示器背光和光子器件等领域具有重要应用价值。

研究亮点
1. 重要发现
- 首次报道了CsPbBr3纳米晶体的可控各向异性光子发射，揭示了界面电场对TDM各向异性的影响。

1. 方法创新

   • 开发了基于偶极辐射模型的光子发射测量方法，能够准确提取TDM的取向常数。
   • 通过DFT计算，首次从理论上解释了纳米晶体各向异性发射的机制。

2. 研究对象的特殊性

   • CsPbBr3纳米晶体因其优异的光学性质和易于调控的表面特性，成为研究各向异性光子发射的理想材料。

其他有价值的内容
本研究还探讨了纳米晶体堆积密度对光子发射方向的影响，为未来研究提供了重要参考。此外，研究团队提出的理论模型可以推广到其他发光材料，为相关领域的研究提供了新的工具。