这项研究的核心作者是Georg Haberfehlner，他来自奥地利格拉茨电子显微镜中心（Graz Centre for Electron Microscopy）和格拉茨工业大学电子显微与纳米分析研究所（Institute of Electron Microscopy and Nanoanalysis, Graz University of Technology）。其他主要贡献者包括Franz-Philipp Schmidt, Gernot Schaffernak, Anton Hörl, Andreas Trügler, Andreas Hohenau, Ferdinand Hofer, Joachim R. Krenn, Ulrich Hohenester以及Gerald Kothleitner。合作机构还包括格拉茨大学物理研究所（Institute of Physics, University of Graz）。该研究成果以题为“3d imaging of gap plasmons in vertically coupled nanoparticles by eels tomography”的研究快报形式，发表于2017年10月5日的《纳米快报》（Nano Letters）期刊上，卷号为17，页码从6773至6777。
该研究属于纳米光子学，特别是等离激元学（plasmonics）领域。等离激元学研究金属纳米结构中光与自由电子集体振荡（即等离激元）的相互作用。当两个金属纳米粒子通过一个极窄的间隙（通常在纳米尺度）耦合时，间隙内的光场会被极大地局域和增强，这种现象被称为间隙等离激元（gap plasmons）。这种增强的光场对于实现高灵敏度传感、非线性光学增强、单分子检测等应用至关重要。然而，光的衍射极限阻碍了对这些纳米尺度局域场的直接光学观测。传统上，电子能量损失谱（Electron Energy Loss Spectroscopy， EELS）结合扫描透射电子显微镜（Scanning Transmission Electron Microscope， STEM）已成为在纳米尺度直接探测等离激元模式的有力工具。然而，传统的二维STEM-EELS本质上是一种投影技术，它测量的是电子束沿其轨迹与光电局部态密度（photonic local density of states， LDoS）相互作用的总和。这使得它对平行于电子束方向的光场分量敏感，而对于垂直排列的纳米粒子间隙中垂直于电子束方向的强场分量可能不敏感甚至“视而不见”。这种局限性使得准确解析垂直耦合纳米粒子对中各个独立粒子对间隙模式的贡献变得非常困难。
本研究的主要目标是突破这一局限。研究者旨在发展并应用一种三维EELS层析成像技术（EELS tomography），以完全成像垂直堆叠的纳米三角形二聚体（即一对上下排列的银纳米三角形）的间隙模式及其完整的三维光电局域态密度分布。通过这种方法，他们希望不仅能够观察耦合产生的模式分裂，还能在三维空间中明确区分来自上下两个粒子的信号贡献，并对“成键”（bonding）和“反键”（antibonding）模式的电荷分布与局域场方向进行可视化表征。这项研究的成功将有助于推动复杂三维纳米光子器件的设计与精确表征。
该研究的工作流程主要包括样品制备、形态学表征、二维光谱与映射测量、三维EELS层析数据采集与处理，以及最终的三维LDoS重构与物理分析。
首先，在样品制备方面，研究者采用电子束光刻和真空蒸镀技术，在5纳米厚的氮化硅衬底上制备了银/二氧化硅/银的垂直堆叠三角形二聚体结构。上下两个银三角形的厚度均为20纳米，中间由10纳米厚的二氧化硅绝缘层隔开。他们制作了四种不同边长的三角形二聚体，分别标记为T1至T4，边长范围从140纳米到340纳米。关键在于，他们使用单一的光刻胶掩模进行所有三层材料的沉积，这确保了上下两个银三角形在垂直方向上的精确对准。通过高角度环形暗场（High-Angle Annular Dark-Field， HAADF）STEM成像，他们观察了这四个二聚体的形貌。对于其中两个较小的二聚体（T1和T2），他们进一步进行了HAADF STEM层析成像，通过采集一系列不同倾角下的二维投影图像，并利用三维全变分最小化算法（3D total-variation minimization algorithm）进行三维重构，从而获得了纳米粒子精确的三维形貌。重构结果显示，两个银三角形被绝缘层良好分离，且由于蒸镀过程中的边缘效应，上方的三角形略小于下方的三角形。这种非对称性对于后续分析模式分布的影响非常重要。
其次，研究者进行了光学和电子光谱测量以揭示结构的等离激元共振。他们对与T1-T3尺寸相近的二聚体阵列测量了光学消光光谱，发现随着尺寸增大，主共振峰发生红移，并且在两个较小尺寸的二聚体中观察到一个较弱的低频峰。在电子能量损失谱方面，他们对所有四个二聚体（T1-T4）进行了二维EELS谱成像，并对整个谱图区域的信号进行求和，得到了EELS谱。结果显示，所有样品都清晰呈现出两个分离的共振峰，分别对应于低频和高频模式，且随尺寸增大均发生红移。这些峰值位置与光学测量结果基本吻合。通过提取这两个峰值能量处的二维EELS强度图，研究者发现它们都呈现出偶极子激发的特征分布，但仅从这些二维投影图中无法判断这些分布具体来源于哪个三角形，也无法区分模式的类型（成键或反键）。
接下来，研究进入核心的三维EELS层析成像环节。他们选择了T1和T2这两个较小的二聚体，在约±75°的倾角范围内采集了EELS谱图像的倾斜系列数据。这意味着他们在样品台旋转到不同角度时，重复进行EELS谱成像扫描。即便如此，从单个倾斜角度的EELS图中仍然难以直接解读出清晰的等离激元模式三维信息。为了解决这个问题，他们采用了基于前期工作的层析重构方案。该方案利用实验测得的EELS映射图（仅使用电子束轨迹在粒子外部的数据点，以避免直接穿透带来的复杂相互作用）以及基于重构的三维粒子形貌进行的本征模式分解作为输入。他们运用压缩感知算法，通过解决一个逆问题来重构体系的并矢格林函数（dyadic Green tensor）。该算法同时最小化两个目标：一是“重投影”的EELS图（即根据当前重构的模型计算出的二维投影）与实验测量图之间的差异；二是确保所使用的本征模式基组数量尽可能少（即实现稀疏表示）。在优化收敛后，便获得了体系的并矢格林函数。利用该函数，可以通过公式 ρ_n(ω, r) = (6ω/(π c^2)) * Im{ n · G(r, r, ω) · n } 计算任意位置r处、沿任意方向n的光电局域态密度（LDoS）。这里的LDoS物理上描述了一个偶极子发光体（如荧光分子）与周围光子环境的耦合强度。
在主要结果部分，三维重构成功揭示了垂直耦合纳米二聚体中两个分裂的偶极模式的完整三维LDoS分布。对于低频模式（以T1和T2为例），重构的LDoS分布显示，在三角形间隙区域的局域态密度主要沿垂直方向取向，这意味着相应的电场线从一个三角形指向另一个三角形。这与电荷分布上的“成键”构型相符，即两个三角形上靠近间隙的电荷符号相反，相互吸引。令人感兴趣的是，尽管在二维EELS图中该模式的信号强度相对较弱，但三维重构显示“成键”模式在间隙内部拥有最高的局域场强。这解释了二维投影的局限性：即使间隙内存在很强的垂直方向LDoS分量，但由于电子束轨迹的积分效应，最终在二维图上可能无法体现出其全部强度。
对于高频模式，重构结果显示间隙区域的LDoS主要沿水平方向取向，这表明电场在间隙内是水平的，对应电荷分布上的“反键”构型，即两个三角形上靠近间隙的电荷符号相同，相互排斥。此外，重构还清晰展示了由于结构不对称（上小下大）导致的模式局域化差异。对于“成键”模式，其LDoS更多分布在下方的较大三角形周围，因为该模式的共振能量更接近下方单个三角形的共振能量。相反，“反键”模式的LDoS则更多集中在上方的较小三角形周围，因其共振能量更接近上方单个三角形的共振能量。如果两个三角形尺寸完全匹配，预计最大LDoS将出现在间隙区域的中心。这些三维分布通过图形（以“铅笔”状箭头表示，其方向、颜色和长度分别编码了LDoS的最大方向、大小和相对强度）和补充视频得以生动展示，直观地区分了来自两个独立粒子的贡献，并明确了两种耦合模式的本质。
本研究的结论是，通过三维EELS层析成像技术，成功实验观测并可视化了垂直堆叠纳米三角形中的间隙等离激元耦合。该技术克服了传统二维EELS的局限性，首次实现了对耦合产生的“成键”与“反键”模式三维光电局域态密度分布的无歧义成像与区分。这不仅证实了垂直耦合导致的模式劈裂，还定量揭示了各模式的场分布细节和相对强度，特别是明确了“成键”模式在间隙内拥有最强的局域场。
这项研究具有重要的科学价值和应用价值。在科学上，它提供了一种强大的、具有纳米级空间分辨率的工具，用于完整表征三维纳米结构中的等离激元场，这对于深入理解复杂纳米结构中光的局域与耦合物理至关重要。在应用上，这项工作为设计和优化复杂的三维纳米光子器件（如高灵敏度生物传感器、高效纳米激光器、非线性光学元件等）提供了直接的实验表征方法。通过精确了解三维场分布，可以更好地“裁剪”等离子体场以满足特定应用需求。此外，文中指出该方法具有普适性，可应用于各种等离激元材料，并有望扩展到研究等离激元与其它材料激发（如半导体中的激子）的耦合，甚至探测等离激元结构中的量子尺寸效应。
本研究的亮点突出体现在以下几个方面：第一，重要发现：首次通过实验实现了对垂直耦合纳米粒子间隙等离激元模式完整三维LDoS的纳米级分辨率成像，明确区分了成键与反键构型，并揭示了二维投影测量中可能被掩盖的间隙内强垂直场分量。第二，方法新颖性：成功发展和应用了先进的三维EELS层析重构方案。该方案结合了压缩感知算法和基于形貌的本征模式分解，能够从有限的倾斜系列数据中稳健地重构出并矢格林函数，是实验方法上的一个重要进步。第三，研究对象的特殊性：聚焦于垂直堆叠的纳米结构，这代表了从二维平面结构向三维立体结构拓展的重要方向。垂直排列允许实现更小、更可控的间隙以及更丰富的耦合方式，是当前纳米光子学的前沿。
其他有价值的内容包括：研究中对样品非对称性影响的细致观察，将三维重构结果与光学测量、单粒子模拟进行交叉验证以确认模式指认的可靠性，以及明确指出该方法未来在探究等离激元-激子强耦合等前沿问题上的潜力。这些都为相关领域的研究者提供了清晰的指引和广阔的研究想象空间。这项研究是纳米光子学表征技术的一项标志性成果，架起了从二维观测通向三维理解的关键桥梁。