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研究作者与机构
本研究的作者包括Kaiyuan Liang、Federico Nicoli、Shaymaa Al Shehimy、Emanuele Penocchio、Simone Di Noja、Yuhan Li、Claudia Bonfio、Stefan Borsley和Giulio Ragazzon。研究由法国斯特拉斯堡大学的Institut de Science et d’Ingénierie Supramoléculaires (ISIS)与CNRS联合完成，部分作者还隶属于美国西北大学、英国剑桥大学和杜伦大学等机构。该研究于2025年发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。
学术背景
本研究属于系统化学（Systems Chemistry）领域，重点探讨了催化驱动的跨膜主动运输（active transport）机制。生物学中，细胞通过催化作用将化学能转化为跨膜梯度，驱动离子和分子的主动运输，这是生命过程的核心机制之一。然而，在人工系统中实现类似的催化驱动主动运输仍是一个巨大挑战。本研究的目标是设计并实现一种人工系统，模拟生物体内的催化驱动主动运输机制，具体通过跨疏水液相膜运输马来酸（maleic acid）来验证这一机制。
研究流程
1. 系统设计与实验设置
研究采用U型管实验装置，两侧为水相（左室和右室），中间为二氯甲烷（Dichloromethane）液相膜。水相使用MES缓冲液（pH 6.0），并通过机械搅拌确保相界面的高效混合。研究选择马来酸作为运输对象，因其在pH 5.0–7.0范围内主要以单或双去质子化形式存在，无法被动跨膜运输。
反应网络构建
研究设计了一个三相化学反应网络，包括马来酸转化为马来酸酐（maleic anhydride）的步骤以及马来酸酐的水解步骤。通过引入碳二亚胺（carbodiimide）作为化学燃料，驱动马来酸的跨膜运输。反应网络的动力学不对称性（kinetic asymmetry）通过调节两侧水相的条件实现。
动力学参数测定
研究通过一系列独立实验测定了反应网络中各步骤的速率常数。例如，通过紫外-可见光谱（UV/Vis）和核磁共振（NMR）技术，测定了马来酸酐的水解速率和马来酸酐的形成速率。此外，还通过高效液相色谱（HPLC）监测了马来酸在不同相中的浓度变化。
主动运输实验
在U型管装置中，研究通过两种策略实现了主动运输：
数据分析与建模
研究基于实验测定的速率常数，构建了动力学模型，用于预测和解释实验结果。模型显示，马来酸酐从有机相到水相的转移速率是运输过程的主要控制因素。
主要结果
1. 单侧燃料添加实验
实验结果显示，马来酸在左室迅速耗尽，并在右室逐渐积累，最终达到8.9 mM的浓度。NMR数据显示，碳二亚胺的转化速率在运输过程中显著降低，表明系统存在负反馈机制。
双侧燃料添加实验
当两侧水相pH不同时（左室pH 5.5，右室pH 6.5），马来酸在右室积累的浓度高于左室。添加水解促进剂NMe4I后，马来酸在右室的浓度显著增加，表明通过催化加速水解可以实现主动运输。
能量转换效率
研究计算了运输过程中存储的自由能，最大值为14 J/L。热力学效率为0.35%，接近理论最大值的五分之一。
结论与意义
本研究首次在人工系统中实现了催化驱动的跨膜主动运输，模拟了生物体内的能量转换机制。通过调节反应网络的动力学不对称性，研究成功地将化学能转化为跨膜浓度梯度。这一成果为设计仿生纳米技术提供了新的思路，并展示了将分子棘轮机制（molecular ratchet mechanisms）应用于宏观系统的潜力。
研究亮点
1. 创新性实验设计：通过U型管装置和三相反应网络，成功模拟了生物体内的主动运输机制。
2. 动力学不对称性的应用：通过调节pH或添加水解促进剂，实现了双侧燃料添加下的主动运输。
3. 非线性现象的发现：系统表现出自催化和负反馈机制，为研究非平衡化学反应网络提供了新的视角。
4. 广泛的应用潜力：该机制不仅限于马来酸，还可扩展到其他分子（如N-乙酰-L-组氨酸）的运输，展示了其在仿生技术中的广泛应用前景。
其他有价值的内容
研究还探讨了非平衡泵送等式（non-equilibrium pumping equality）的理论验证，进一步支持了实验结果的理论基础。此外，研究提出了将这一机制扩展到脂质膜的可能性，为未来的研究指明了方向。