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喷雾干燥作为反应结合碳化硅直接激光反应烧结的一步生产方法

期刊:Open CeramicsDOI:10.1016/j.oceram.2023.100492

类型a

作者与研究机构及发表信息
本研究由Jan Huebner(来自波兰AGH科技大学材料科学与陶瓷学院)和Stefan Pfeiffer(来自瑞士联邦材料科学与技术实验室高性陶瓷实验室)等学者共同完成,并于2023年10月16日在线发表在《Open Ceramics》期刊上。

学术背景
该研究属于先进陶瓷材料领域,具体聚焦于反应烧结碳化硅(Reaction Bonded Silicon Carbide, RBSiC)的制备与加工。传统烧结碳化硅的方法(如热压烧结、无压烧结、微波烧结等)耗时且耗能,同时由于碳化硅的高硬度和耐磨性,其形状自由度受到限制。为解决这些问题,研究人员提出了通过激光直接反应烧结RBSiC的新方法。这种方法结合了选择性激光烧结(Selective Laser Sintering, SLS)技术和喷雾干燥法制备的SiC基颗粒,旨在实现复杂几何形状零件的制造。此外,该方法还具有进一步发展为增材制造(Additive Manufacturing, AM)工艺的潜力,从而显著提高最终产品的形状自由度。

碳化硅因其独特的材料特性(如高抗热震性、高温稳定性、低热膨胀系数、高导热性和对可见光及近红外光的高吸收率)成为激光加工的理想材料。这些特性使其能够承受高功率激光束引起的局部极端温度。然而,传统的粉末冶金方法存在几何形状限制,而激光烧结技术则可以通过逐层加工粉末或颗粒来实现局部材料的固结,从而克服这一限制。

本研究的主要目标是开发一种一步法生产SiC基颗粒的技术,以用于激光直接反应烧结RBSiC。具体而言,研究旨在优化喷雾干燥工艺参数,制备具有良好流动性的SiC基颗粒,并验证其在激光烧结中的应用效果。

研究流程
本研究包括以下几个主要步骤:

  1. 喷雾干燥制备SiC基颗粒
    研究人员使用商业化的SiC粉(Sika Fiven公司)、Si粉(Atlantic Engineer Equipment公司和US Research Nanomaterials公司)以及C粉(Rütgers Carbotech GmbH公司)制备陶瓷浆料。浆料中添加了聚乙烯醇(PVA)作为粘结剂,并通过调节pH值(5.5-7.0)确保各组分的均匀分散。此外,研究提出了一种新的碳源——乳胶(Latex),以避免C粉在碱性环境下与Si发生反应生成氢气的风险。喷雾干燥过程使用Büchi Mini Spray Dryer B-290设备,在共流模式下进行。优化后的工艺参数包括入口温度150°C、进料速率7 ml/min、吸气速率80%、空气流量473 l/h。

  2. 选择性激光烧结(SLS)实验
    激光烧结实验分为两种方法:

    • 方法一:将喷雾沉积的SiC基颗粒喷涂在热压SiC基板上,使用单脉冲模式激光处理。
    • 方法二:将压制的绿色样品(直径25 mm、高度3 mm、压力10 MPa)使用连续模式激光处理。实验使用JK Laser 5000设备,配备Nd:YAG光纤激光器(波长1064 nm)。通过调整激光功率、扫描速度、光束直径等参数,优化烧结条件。
  3. 颗粒与样品表征
    制备的颗粒和烧结样品通过多种手段进行了表征,包括扫描电子显微镜(SEM)、氦密度测量、Zeta电位分析、粒径分布分析、流变学分析、X射线衍射(XRD)分析等。

主要结果
1. 喷雾干燥结果
喷雾干燥成功制备了球形SiC基颗粒,其流动性显著优于商业化粉末。特别是添加乳胶的颗粒(L1、L2、L3)表现出优异的流动性(Hausner比值介于1.13至1.19之间)。SEM图像显示,乳胶填充了SiC和Si颗粒之间的间隙,使颗粒表面更加光滑。

  1. 激光烧结结果
    激光烧结实验表明,连续模式更适合处理压制样品,而单脉冲模式适用于喷涂沉积样品。对于L1(0.5 μm Si)颗粒,使用20 W激光功率可获得最佳烧结效果。SEM观察显示,烧结深度约为75 μm,表面呈现均匀多孔结构,未见裂纹。XRD分析证实,大部分Si与C反应生成了SiC,仅有少量残留Si(2.4%)和C(1.4%)。计算得出的相对密度为41.62 ± 9.53%,证明了该方法制备多孔SiC的可行性。

结论与意义
本研究表明,喷雾干燥是一种高效制备SiC基颗粒的方法,可显著改善粉末流动性,并成功应用于激光直接反应烧结RBSiC。通过一步法实现了复杂几何形状零件的制造,为增材制造技术的发展提供了新思路。此外,该方法具有良好的工业放大潜力,可广泛应用于高温环境下的结构材料制备。

研究亮点
1. 提出了乳胶作为新型碳源,有效解决了Si与水反应生成氢气的问题,同时提高了颗粒流动性。
2. 通过喷雾干燥一步法制备了具有优异流动性的SiC基颗粒,为激光烧结提供了高质量原料。
3. 验证了连续模式激光烧结在RBSiC制备中的优越性,成功实现了单步反应烧结。

其他有价值内容
本研究还探讨了激光烧结过程中SiC分解的现象及其对材料性能的影响,为进一步优化工艺参数提供了重要参考。此外,研究团队计划在未来探索更大规模结构件的制备,并开发用于制备多孔SiC过滤器(如无菌水过滤器)的梯度结构材料。

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