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生物基氧化葡萄糖-尿素树脂：一种无甲醛的脲醛胶黏剂替代品
研究团队与发表信息
本研究的通讯作者包括Yifan Xu、Guanben Du、Antonio Pizzi等，合作单位来自中国多所高校及法国洛林大学木材科学实验室。研究成果发表于期刊 *Industrial Crops and Products*（2024年10月15日，第218卷，文章编号119037）。
学术背景
科学领域与问题
研究聚焦于木材胶黏剂领域，针对传统脲醛树脂（urea-formaldehyde resin, UF）的甲醛释放问题。UF树脂占木材胶黏剂市场的80%以上，但其制备和使用过程中挥发的甲醛具有毒性和致癌性。尽管已有研究尝试用丙醛、戊二醛等石化基醛类替代甲醛，但这些物质仍存在环境与健康风险。
研究目标
开发一种完全基于生物质的无甲醛氨基树脂胶黏剂：通过氧化葡萄糖生成生物基醛类（bioaldehydes）替代甲醛，并与尿素反应合成新型树脂（oxidized glucose-urea resin, OGU），要求其粘接性能达到中国国家标准（GB/T 9846–2015）的II类板材标准（湿强度≥0.7 MPa）。
研究流程与方法
1. OGU树脂合成
- 氧化步骤：在室温下，将葡萄糖（20 g）与高碘酸钠（2 g）溶于蒸馏水（10 g），搅拌45分钟后调节pH至2、4、6，立即加入尿素。
- 缩聚反应：升温至90°C反应110分钟，得到不同pH条件的OGU树脂（OGU-pH2/4/6）。随后固定pH=4，探究尿素与葡萄糖摩尔比（0.5:1至2:1）的影响。
- 关键参数：固含量（72%~78%）、黏度（245.7~271.8 mPa·s）。
2. 胶合性能测试
- 样本制备：三层杨木胶合板（400 mm×400 mm×2 mm），涂胶量270 g/m²，热压条件200°C、1.0 MPa、5分钟。
- 测试标准：按GB/T 17657–2022测定干态强度、24小时冷水浸泡湿强度、3小时63°C热水浸泡湿强度，每组重复7次。
3. 结构表征与机理分析
- 傅里叶红外光谱（FT-IR）：确认氧化葡萄糖中C=O键（1721 cm⁻¹）及尿素-NH₂与醛基反应生成的C-N结构。
- X射线光电子能谱（XPS）：分析C1s（286.3 eV新峰）、O1s（醛氧减少）和N1s（398.7 eV酰胺氮），证明C-N键形成。
- 液相色谱-质谱（LC-MS）：检测到176 Da（单糖+尿素）至443 Da（支链结构）的聚合物，揭示缩聚反应路径。
4. 热性能与固化行为
- 差示扫描量热（DSC）：pH=4时固化峰温度最低（120°C），反应活性最高。
- 动态机械分析（DMA）：OGU-1:1（摩尔比）储能模量达5300 MPa，固化速率最快。
- 热重分析（TGA）：树脂在150~550°C降解，质量损失65%，pH=4样品热稳定性最佳。
主要结果
- 最优工艺参数：pH=4、尿素与葡萄糖摩尔比1:1时，OGU树脂的干态强度0.99 MPa，冷水/热水湿强度分别为0.77 MPa和0.76 MPa，完全满足II类板材标准。
- 反应机理：高碘酸钠氧化葡萄糖生成醛基，与尿素氨基通过席夫碱反应形成三维网络结构（图4）。
- 性能对比：OGU树脂的湿强度优于低甲醛UF树脂，且无甲醛释放；其固化温度（120°C）低于传统UF树脂（通常需140°C以上）。
结论与价值
- 科学意义：首次实现葡萄糖氧化衍生物完全替代甲醛合成氨基树脂，提出“生物基醛类-尿素”缩聚新路径。
- 应用价值：OGU树脂工艺简单、原料可再生，适用于胶合板工业，有望解决UF树脂的甲醛污染问题。
- 环境贡献：全生命周期无有毒物质释放，符合绿色化学原则。
研究亮点
- 创新性方法：利用高碘酸钠温和氧化葡萄糖生成生物基醛类，避免使用石化醛。
- 多技术验证：结合FT-IR、XPS、LC-MS等多尺度表征手段，明确反应机理。
- 性能突破：湿强度达标且无需甲醛，为首次报道的生物基氨基树脂在木材工业的完整解决方案。
其他价值
- 工艺可控性：pH和摩尔比的微小变化显著影响性能，为工业化生产提供精确调控依据。
- 扩展潜力：该方法可推广至其他碳水化合物（如蔗糖、纤维素）的氧化改性，拓宽生物基胶黏剂设计思路。