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中地壳压力下Ca-Mg-Fe碳酸盐系统的脱碳作用及其与弧岩浆同化的温度关系——对长期气候的影响

期刊:Chemical GeologyDOI:10.1016/j.chemgeo.2018.05.024

类型a:学术研究报告

1. 研究作者及发表信息
本研究由Laura B. Carter和Rajdeep Dasgupta合作完成,两人均来自美国莱斯大学(Rice University)地球、环境与行星科学系。研究成果发表于期刊《Chemical Geology》2018年第492卷,论文标题为《Decarbonation in the Ca-Mg-Fe carbonate system at mid-crustal pressure as a function of temperature and assimilation with arc magmas – implications for long-term climate》。

2. 学术背景与研究目标
本研究属于地球化学与岩石学交叉领域,聚焦于地壳碳酸盐矿物(方解石calcite和白云石dolomite)在岩浆作用下的热分解(thermal breakdown)和同化(assimilation)过程。全球碳循环模型中,地壳碳酸盐通过火山脱气(volcanic outgassing)释放CO₂的贡献长期被低估。前人研究多关注纯方解石与岩浆的相互作用,但自然界碳酸盐多为方解石-白云石固溶体(含少量铁)。因此,本研究旨在量化不同Ca-Mg-Fe比例的碳酸盐在中地壳压力(0.5 GPa,约15 km深度)下,因热分解和岩浆同化释放CO₂的效率差异,并探讨其对长期气候(如白垩纪-始新世暖期)的潜在影响。

3. 研究方法与实验流程
研究分为两部分实验:
(1)碳酸盐热稳定性实验
- 研究对象:三种Fe-bearing碳酸盐(cc4dol96、cc26dol74、cc64dol36,数字表示mol%方解石/白云石比例)。
- 实验设计:在0.5 GPa压力下,温度梯度为800–1200°C,通过活塞圆筒装置(piston-cylinder apparatus)模拟中地壳条件。
- 分析方法:使用电子探针(EPMA)测定反应产物(如镁方解石mg-calcite、铁白云石fe-dolomite、铁方镁石ferropericlase)的化学成分,并通过质量平衡计算CO₂释放量。

(2)碳酸盐-岩浆同化实验
- 研究对象:上述碳酸盐与典型弧岩浆(玄武岩basalt和英安岩dacite)按1:1重量比混合。
- 实验条件:玄武岩-碳酸盐在1150°C、英安岩-碳酸盐在1000°C下反应,模拟不同岩浆侵入场景。
- 产物分析:鉴定硅酸盐矿物(如橄榄石olivine、单斜辉石clinopyroxene)、氧化物及熔体成分,评估CO₂释放效率。

创新方法
- 首次系统研究Fe-bearing碳酸盐固溶体的热分解行为,填补了0.5 GPa压力下Ca-Mg-Fe碳酸盐相图的空白。
- 采用冷活塞入法(cold-piston-in method)精确控制温压条件,结合挥发性归一化(volatile-free normalization)质量平衡计算CO₂通量。

4. 主要研究结果
(1)热分解实验
- 白云石比例越高,碳酸盐热分解起始温度越低(cc4dol96在800°C即分解,cc64dol36需≥1000°C)。
- 分解产物包括镁方解石、铁方镁石和CO₂,其中cc4dol96释放CO₂量最高(~20 wt%),且随温度升高保持稳定(图5a)。
- 铁以赤铁矿(hematite)形式析出,表明实验体系氧逸度(fo₂)较高。

(2)同化实验
- 玄武岩对高镁碳酸盐(cc4dol96)的同化效率最高(~62%),并生成富镁橄榄石(Fo97-98);英安岩则因硅含量高,同化后熔体仍为流纹质(rhyolitic)。
- CO₂释放量与碳酸盐Mg/Ca比正相关:cc4dol96同化释放CO₂是cc64dol36的3倍(图5d)。

逻辑关联:热分解与同化过程共同贡献CO₂释放,但主导机制取决于碳酸盐成分——白云石更易热分解,而方解石需依赖岩浆同化。

5. 研究结论与意义
科学价值
- 提出地壳碳酸盐成分(Mg/Ca比)是控制CO₂释放的关键变量,修正了以往仅关注方解石的模型偏差。
- 估算自然系统中白云岩热分解可贡献≤10¹⁰–10¹² g/y CO₂,与同化作用相当,二者叠加可能显著影响古气候(如白垩纪温室效应)。

应用价值
- 为大陆弧火山下的碳通量估算提供实验约束,助力全球碳循环模型优化。
- 揭示碳酸盐基底脱碳可能引发火山构造失稳(如体积收缩86%),对灾害评估有启示意义。

6. 研究亮点
- 创新性发现:首次证实含铁白云石在800°C即可脱碳,挑战了传统纯白云石相图的温度阈值。
- 方法创新:结合高温高压实验与成分梯度设计,量化了CO₂释放对碳酸盐组成的非线性依赖。
- 跨学科意义:链接岩石学过程与气候反馈,为深时碳循环(deep-time carbon cycle)研究提供新视角。

7. 其他有价值内容
- 讨论了流体(H₂O)和硅质杂质对碳酸盐熔融的促进作用,建议未来研究需纳入这些变量以更贴近自然条件。
- 指出全球碳酸盐年龄与分布的异质性可能造成区域CO₂通量差异,需进一步开展地质记录对比研究。

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