学术研究报告：FeSe/SrTiO3界面电子-声子耦合的原子级振动光谱研究

作者及机构
本研究的通讯作者为Xiaoqing Pan（美国加州大学欧文分校材料科学与工程系、物理与天文学系，兼Irvine材料研究所），合作者包括Hongbin Yang（第一作者）、Yinong Zhou、Guangyao Miao（中国科学院物理研究所）、Jiandong Guo、Ruqian Wu等。研究发表于*Microscopy and Microanalysis*期刊2024年第30卷增刊1期，DOI: 10.1093/mam/ozae044.736。

学术背景
超导材料中，电子-声子耦合（electron-phonon coupling, EPC）是传统超导机制的核心，通过声子媒介实现电子间的吸引相互作用。单层FeSe生长在SrTiO3（STO）衬底上（1UC FeSe/STO）的界面体系表现出远高于体材料的超导转变温度（*Tc*），其机制被认为与界面EPC密切相关。然而，EPC的具体微观机制（如哪些声子模式参与耦合）尚不明确。此前研究多聚焦STO衬底的氧光学声子，但忽略了扫描透射电子显微镜（STEM）观测到的界面存在双层TiO*ₓ*结构。这一空间分离的界面如何实现跨材料EPC成为未解之谜。

研究流程与方法
1. 实验设计与技术
- 振动电子能量损失谱（vibrational EELS）：利用单色化Nion STEM进行高分辨EELS测量，通过暗场模式（DF-EELS）分别沿界面平面外（out-of-plane, OP）和平面内（in-plane, IP）方向位移EELS入口光阑（图1a-b），以区分不同振动方向。
- 原子级成像：通过能量过滤映射（图1c-f）解析STO衬底（Sr、Ti+O列）和FeSe薄膜的振动信号，发现界面区在70-90 meV存在强振动模式，显著区别于体材料。

1. 数据分析
   
   • 柱状积分谱：从高信噪比DF-EELS图中提取单个原子柱的振动谱（图2b-d）。例如，STO中顶端氧（Sr-O层）的99 meV光学声子在OP方向更强（图2b），因其Ti-O键沿OP方向振动。
     
   • 界面声子模式：双层TiO*ₓ*区域的OP振动（75 meV和84 meV）通过差分谱（图2c-d蓝/红色阴影）被分离，与第一性原理计算中强EPC声子模式匹配。
     

主要结果
1. 界面特异性振动：界面区（双层TiO*ₓ*）的70-90 meV振动模式与STO体材料（15 meV、45 meV、99 meV）和FeSe薄膜显著不同，表明界面声子的局域化特性。
2. 原子位移与EPC关联：通过OP与IP振动谱对比（图2b），证实顶端氧的99 meV声子具有方向选择性；界面Ti-O列的75 meV和84 meV振动（图2d）与理论预测的强EPC模式一致，揭示了EPC的原子级机制。
3. 第一性原理验证：计算表明，箭头标注的振动模式（图2c-d）的能量和位移模式与实验观测吻合，为界面EPC提供了微观解释。

结论与价值
本研究首次通过原子级振动EELS成像，揭示了FeSe/STO界面的声子能量和位移模式，结合理论计算阐明了EPC的微观机制。其科学价值在于：
1. 机制突破：证实界面双层TiO*ₓ*结构的声子主导EPC，而非传统认为的STO体声子。
2. 技术革新：展示了单色化STEM-EELS在界面振动谱研究中的独特优势，为复杂界面体系提供了新分析方法。
3. 应用潜力：为设计高温界面超导材料提供了声子工程的理论基础。

研究亮点
1. 原子级分辨率：首次实现界面声子模式的柱状分辨成像，直接观测到TiO*ₓ*层的OP振动。
2. 跨尺度关联：实验与理论结合，将宏观*Tc*增强与原子级EPC机制关联。
3. 方法创新：开发了DF-EELS的空间分辨分析流程，克服了界面复杂结构和声子极化激元的干扰。

其他价值
研究得到美国能源部（DE-SC0014430）和美国国家科学基金会（DMR-2011967）支持，依托加州大学欧文分校材料研究所（IMRI）的先进设施，体现了多机构协作在尖端表征技术中的重要性。