类型a
主作者及研究机构与发表期刊信息
这篇研究由Noriko Asanuma、Masayuki Harada、Yasuhisa Ikeda和Hiroshi Tomiyasu共同完成，主要作者分别隶属于东京工业大学核反应堆研究实验室（Research Laboratory for Nuclear Reactors, Tokyo Institute of Technology）以及日本原子能研究所氚工程实验室（Tritium Engineering Laboratory, Department of Fusion Engineering Research, Japan Atomic Energy Research Institute）。该研究于2001年10月在《Journal of Nuclear Science and Technology》期刊上发表。
学术背景
本研究属于核燃料后处理领域。传统核燃料后处理方法如PUREX工艺虽然在商业上应用广泛，但存在有机溶剂易燃性、高建设成本以及产生大量高低放射性废物等问题。此外，高温熔盐电解法等替代技术也因裂变产物（fission products, FP）扩散到熔盐中而面临分离困难的挑战。因此，研究团队提出了一种基于非酸性水溶液的新核燃料后处理方法，旨在通过温和条件下的阳极溶解实现核燃料的高效回收，并减少放射性废物的生成量。其核心目标是仅去除少量关键裂变产物，而非完全分离铀和钚。
详细研究流程
本研究包括以下主要步骤：
模拟乏燃料的制备与阳极溶解实验
研究使用了三菱材料公司提供的模拟乏燃料颗粒（simulated spent fuel pellets），这些颗粒基于压水堆（PWR）乏燃料成分计算得出，包含13种裂变产物元素（如Sr、Zr、Mo、Ru等）以及铀（U）。模拟燃料颗粒通过碳棒连接至电化学池的阳极，并在含有0.5 M Na₂CO₃和0.5 M NaHCO₃的碱性溶液中进行阳极溶解实验。溶解过程中施加约2 V电压并通入3000 C电量。溶解后的溶液通过紫外-可见光分光光度计测量U(VI)浓度，并计算溶解率。
裂变产物的沉淀分离
在阳极溶解过程中，大部分裂变产物因形成氢氧化物或不溶性碳酸盐而沉淀。沉淀物通过过滤分离后，在硝酸溶液中加热溶解以测定其成分。研究还使用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱）分析了溶解液中各元素的浓度，评估了沉淀分离效率。
铯（Cs）和铀（U）的分离与回收
为了分离铯，研究向溶解液中加入四苯基硼化钠（sodium tetraphenylborate, STPB），使铯形成沉淀；随后通过加入NaOH溶液回收铀。研究使用放射性同位素（如¹³⁷Cs和²³⁷U）追踪铯和铀的行为，并通过γ射线光谱仪测量沉淀物和滤液中的放射性活度，计算沉淀分离效率。
锝（Tc）的分离实验
锝（Tc）作为长寿命放射性核素，其分离是研究的重点之一。研究使用七价铼（Re(VII)）模拟七价锝（Tc(VII)），通过加入四苯基膦氯化物（tetraphenylphosphonium chloride, TPPCl）实现铼的沉淀分离。实验在不同酸性和碱性条件下进行，评估了铼的沉淀效率。
钠盐的回收与循环利用
为减少盐废物的生成，研究通过向碱性溶液中通入CO₂气体回收碳酸氢钠（NaHCO₃）。实验在5°C和30°C下进行，评估了NaHCO₃的回收率。
主要结果
1. 阳极溶解与裂变产物分离
阳极溶解实验表明，模拟乏燃料中铀的溶解率达到64%。大部分裂变产物（如碱土金属和稀土元素）在溶解过程中形成沉淀，沉淀分离效率高达99%以上。贵金属（如Ru、Rh、Pd）也表现出较高的沉淀率，而锆（Zr）和钼（Mo）则部分残留在溶液中。
铯和铀的分离效率
实验结果显示，铯在pH约为9时可完全沉淀，而铀的回收率达到99.8%。锆被确定为主要污染物，可能影响回收铀的纯度。
锝的分离效果
使用TPPCL对铼（模拟锝）进行沉淀分离的实验表明，铼的沉淀效率接近100%，证明该方法适用于锝的分离。
钠盐的回收率
在5°C和30°C条件下，NaHCO₃的回收率分别为70%和50%。回收的NaHCO₃纯度较高，可直接用于阳极溶解过程，从而实现钠盐的循环利用。
结论与意义
本研究成功验证了一种基于非酸性水溶液的新型核燃料后处理方法的可行性。该方法通过阳极溶解实现铀的高效回收，同时通过沉淀分离去除关键裂变产物（如铯和锝）。研究不仅减少了有机溶剂和强酸的使用，还显著降低了放射性废物的生成量。此外，钠盐的循环利用进一步提高了系统的经济性和环保性。
研究亮点
1. 提出了一种全新的核燃料后处理概念，避免了传统方法中有机溶剂和强酸的使用。
2. 首次实现了在碱性条件下通过阳极氧化溶解UO₂燃料。
3. 开发了高效的铯和锝分离技术，为长寿命放射性核素的管理提供了新思路。
4. 成功实现了钠盐的回收与循环利用，显著减少了盐废物的生成量。
其他有价值内容
研究团队指出，未来可通过超临界流体技术进一步优化放射性废物的处理流程。此外，锆的去除问题仍需进一步研究，以提高回收铀的纯度。总体而言，这项研究为核燃料后处理领域提供了重要的理论基础和技术支持，具有广阔的应用前景。