本研究由上海交通大学转化分子前沿科学中心、化学化工学院及张江高等研究院的石章琴、方明明、曾庆辉、郝伟等多位研究者共同完成，通讯作者为岳昕阳和梁正，成果于2026年3月11日发表在 Science Advances 期刊上。该论文题为“A persistent-range hydrogen-bonded gel polymer electrolyte enabling wide-temperature and recyclable lithium metal batteries”，报道了一种基于持久范围氢键（persistent-range hydrogen-bonded, PHB）的凝胶聚合物电解质（gel polymer electrolyte, GPE），用于实现宽温域和可回收的锂金属电池。

在学术背景方面，锂金属电池（lithium metal battery, LMB）因其超高比容量而被视为突破电池技术能量密度上限的重要方向，但传统液态电解质在实际应用中面临多重瓶颈。锂金属本身的高反应活性会引发电解质在固液界面的严重副反应，导致性能衰退、不可控的枝晶生长以及安全隐患。此外，当前商业化电解质的操作温度窗口狭窄，通常仅为0°至45°C，难以满足极端温度场景的使用需求。更为重要的是，液态电解质在电池寿命终结后的回收难度极大，环境代价高。为克服上述问题，凝胶聚合物电解质作为一种兼顾液态电解质离子传导能力与固态电解质机械稳定性的材料体系受到广泛关注。现有凝胶聚合物电解质可分为化学交联网络（chemically cross-linked networks, CCNs）和物理交联网络（physically cross-linked networks, PCNs）两类。化学交联网络虽然具备优异的机械完整性和化学稳定性，但其刚性结构限制了链段运动，导致低温下离子传输效率下降；物理交联网络则依靠可逆非共价相互作用实现动态结构调整，有助于离子传输，但其较弱的分子间作用力往往不足以抑制锂枝晶并维持循环过程中的结构稳定性。因此，如何在同一材料中协同化学交联网络的机械稳健性与物理交联网络的动态可调性，是该领域的核心挑战。本研究的目标即是通过分子工程设计一种同时具备宽温域工作能力和高效回收价值的凝胶聚合物电解质。

研究工作的具体流程围绕氟化聚氨酯（fluorinated polyurethane, FPU）网络的设计、制备、表征及其在锂金属电池中的应用逐层展开。首先，研究团队采用一锅法合成了不同氟含量的线性聚氨酯材料，通过末端封端策略在聚合物链两端引入含有不同氟原子数的全氟醇（tpoh-x, x = 4, 8, 10），分别得到f4pu、f8pu和f10pu。同时制备了不带氟端基的聚氨酯、以甲基为端基的聚氨酯、以十一醇为端基的c8pu以及传统硫醇-烯化学交联聚合物cnp作为对照。通过X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、固态核磁共振等手段确认了聚合成功及非晶态结构特征。分子动力学（molecular dynamics, MD）模拟揭示了氟化端基与聚氨酯主链中─NH─结构之间形成的氢键作用，并发现f8pu和f10pu中可形成一种独特的PHB网络，其特征是由单链氢键（monolinked hydrogen bond, MNHB）通过顺序级联耦合形成连续的协同作用网络。该PHB网络兼具化学交联水平的力学稳健性和物理交联水平的动态可调性。

在力学与溶胀性能测试中，f8pu表现出适中的机械强度和优异的拉伸性能，其干态及凝胶态下的氢键密度变化通过MD模拟和原位扫描电子显微镜拉伸测试得到验证。f8pu-gpe在常规碳酸酯电解液（1 m LiPF6 in EC/DEC, 简称rce）中表现出8.6 mS cm⁻¹的高离子电导率，并展现出优异的锁液能力和结构稳定性。差示扫描量热分析显示f8pu-gpe的玻璃化转变温度低至约−97.2°C，且能抑制电解液在低温下的结晶，为低温离子传输提供了保障。径向分布函数、密度泛函理论计算及拉曼光谱进一步表明，f8pu与锂离子间存在弱配位作用，有助于降低脱溶剂化能垒，提升离子迁移动力学。飞行时间二次离子质谱和X射线光电子能谱证实f8pu-gpe在锂金属表面形成了富含LiF的界面层，该界面层来源于氟化端基的原位分解和电解液还原，且具有均匀分布特性，有利于实现稳定的锂沉积。

在锂对称电池测试中，f8pu-gpe展示出优异的循环稳定性，在1 mA cm⁻²和1 mAh cm⁻²条件下可稳定循环超过2800小时，过电位低于80 mV；在较低容量条件下循环寿命更超过6000小时。相比之下，液态电解液电池在200小时内即出现明显失效，cnp-gpe则因离子传输迟滞导致初始过电位较大，f4pu-gpe和f10pu-gpe分别因界面不稳定和离子传输不足而性能衰减。纳米尺度X射线计算机断层扫描进一步显示，f8pu-gpe与锂金属之间在循环后仍保持清晰且紧密的界面接触，而cnp-gpe界面则出现明显枝晶和接触劣化。这些结果共同验证了PHB网络在抑制锂枝晶、稳定界面和维持高效离子传输方面的协同优势。

在全电池评估中，f8pu-gpe与LiFePO4（LFP）正极组装的扣式电池在1C倍率下实现2000次循环后容量保持率80.9%，优于cnp-gpe和rce对照组；与高电压NCM811正极匹配时，可在4.2 V下循环600次后保持85.2%的容量，并表现出4.5 V下的稳定运行能力。在1 Ah级LFP软包电池中，f8pu-gpe实现了800次循环后81.6%的容量保持率，并在180°反复弯曲条件下保持600次循环后84.3%的容量保持率，展现出良好的柔性和结构韧性。宽温域测试采用NCM523正极，在−60°至100°C范围内均能输出可逆容量，其中−60°C下容量为0.65 Ah，100°C下为1.07 Ah，综合温域性能显著优于已有报道。此外，f8pu-gpe还具备化学回收能力，使用后的电解质可通过可逆反应解聚为低交联寡聚物、锂盐和溶剂，回收后的寡聚物可重新合成f8pu，且再生后的电池电解质在100次循环后仍保持功能，验证了其可持续性。

本研究的核心结论在于，通过构建基于PHB网络的氟化聚氨酯凝胶聚合物电解质，成功实现了锂金属电池在宽温域（−60°至100°C）下的稳定循环，并赋予电解质材料可回收再利用的特性。其科学价值在于阐明了PHB相互作用作为一种新型超分子机制，能够在单一体系中整合化学交联与物理交联的优势，为多功能凝胶聚合物电解质的设计提供了新范式。在应用层面，该材料体系不仅提升了锂金属电池的循环稳定性和安全性，还展示了在柔性可穿戴设备和极端气候环境中的使用潜力，同时其可回收性回应了电池全生命周期可持续性的迫切需求。

本研究的亮点主要体现在三个方面：其一，首次提出并验证了PHB网络概念，揭示了氟化端基与聚氨酯主链之间顺序级联氢键的形成机制及其对力学与离子传输性能的协同调控作用；其二，f8pu-gpe在常规碳酸酯电解液体系下即可实现8.6 mS cm⁻¹的高离子电导率和超过6000小时的锂对称电池循环寿命，性能优于大量已报道的液态、凝胶态及固态电解质；其三，该材料同时具备宽温域运行、柔性稳定和高效化学回收三重功能，突破了以往凝胶聚合物电解质在综合性能上的局限，为下一代锂金属电池电解质的工程化应用提供了可行路径。