本研究由 Illumion Ltd. 和剑桥大学的 Arvind Pujari、Alice J. Merryweather 以及 Christoph Schnedermann 共同完成，于2026年1月8日发表在 Journal of the Electrochemical Society 上。该研究聚焦于锂离子电池领域的一个重要技术挑战：如何在保证电化学性能的前提下，实现对电池工作状态的原位光学表征。
近几十年来，为了实时探究电池运行机制，研究人员开发了多种原位（operando）表征技术。其中，拉曼光谱（Raman spectroscopy）、反射显微镜（reflection microscopy）和电荷光度法（charge photometry）等光学方法因其成本低、通量高和使用简便而备受青睐。然而，一个关键问题长期被忽视：这些经过改造以实现光学观测的电池，其电化学性能是否能与传统的标准扣式电池相媲美？如果光学电池的性能显著下降，那么从中得出的结论可能无法代表真实的电池系统。因此，本研究的核心目标是设计多种光学可及（optically-accessible）的扣式电池几何结构，并通过系统的电化学基准测试，找出既能实现高质量光学观测，又能保持与标准电池无异的电化学性能的最佳设计方案。
研究采用钴酸锂（LiCoO₂，简称LCO）半电池作为模型系统。首先，研究者制备了统一规格的电极浆料（slurry）。他们将聚偏氟乙烯（PVDF）溶解在N-甲基吡咯烷酮（NMP）中，然后将单晶LCO粉末与Super P导电碳按质量比8:1:1的混合干粉加入PVDF溶液中，通过Thinky混合器混合9分钟。最终的浆料活性材料负载量（areal loading）控制在11.3至14 mg cm⁻²（约1.65至2 mAh cm⁻²），干态活性材料层厚度为60至80微米。为了适应多孔集流体（如网状集流体）的涂布需求，部分浆料被调配得比常规学术研究用的浆料更粘稠。
这是本研究的核心实验步骤，研究团队设计并制备了五种采用不同电极几何结构的扣式电池。所有电池都使用了一种经过特殊改造的CR2032型扣式电池外壳（cp-cell, Illumion），其顶盖上有一个直径6毫米的中央孔，并覆盖着一片12毫米直径、0.17毫米厚的玻璃窗口，用于光学观测。
（a）常规电极结构（Conventional Electrode）： 这是内部参考基准。将浆料直接涂布在16微米厚的平整铝箔上，干燥后冲成直径10毫米的电极圆片。电池组装时，活性材料层面向隔膜。由于玻璃不导电，需要额外放置一个铝箔接触环（内径8毫米，外径16毫米）来连接电极圆片和电池外壳。此结构无法进行光学分析。
（b）穿孔箔电极结构（Electrode on Perforated Foil）： 首先使用激光打标机在16微米厚的铝箔上切割出一系列矩形孔洞（920微米×160微米，孔间距500微米）。然后将粘稠的浆料涂布于穿孔铝箔上，使得浆料能够跨过孔洞形成连续的涂层。干燥后冲成电极圆片。该设计移除了约16%的集流体，使得相应区域的活性材料获得光学窗口。电池组装方式与常规结构相同，活性材料层面向隔膜。
（c）自支撑电极结构（Freestanding Electrode）： 在此设计中，电极完全没有集流体。研究者将浆料浇铸在一块平整的玻璃板上，干燥后用剃须刀片将整个电极薄膜剥离，形成自支撑的薄膜，然后冲成电极圆片。电池组装方式与前两种截然不同：隔膜之上放置一个不锈钢网接触盘（直径16毫米），然后将自支撑电极圆片置于网盘中央。最后盖上带窗口的电池盖并压接密封。压接时，网盘被压向电池盖的不锈钢部分，实现从背面到电极的电连接。
（d）网状集流体电极结构（Electrode on Mesh）： 使用精细的不锈钢编织网（500目）作为多孔集流体。粘稠的浆料被涂布在网上，主要停留在网的表面上。干燥后冲成电极圆片。组装时，活性材料层朝上，面向玻璃窗口。隔膜上也放置了一个不锈钢网接触盘用于导电。电解质可以通过多孔的网状集流体接触到活性材料。
（e）激光钻孔电极结构（Laser-Drilled Electrode）： 此方案旨在为常规铝箔电极赋予光学可及性。先制备常规的铝箔涂布电极，然后使用激光打标机在电极整体（集流体和活性材料层）上烧蚀出一系列贯穿孔洞，形成一个孔阵列（孔直径70微米，孔间距150微米），作为离子传输通道。组装时，电极被倒置，活性材料层面向玻璃窗口，隔膜上放置不锈钢网接触盘。
研究对象为上述五种电池结构，每种结构至少制备两个或三个重复样品进行测试。所有半电池均在室温下使用Arbin多通道恒电位仪进行倍率测试（rate test）。电池在3.0V至4.3V的电压范围内，依次在0.1C、0.2C、0.5C、1C、2C和最终回到0.1C的倍率下各循环5次（假设标称容量为140 mAh g⁻¹）。通过对比各结构在不同倍率下的充电比容量（charge capacity）及其标准偏差，来评估其性能差异。同时，通过比较各电池达到30 mAh g⁻¹容量时的充电电位，来分析其过电位（overpotential）。
为了验证最佳电池设计在实际光学表征中的应用效果，研究者选取了性能最佳的“穿孔箔电极结构”电池，在IllumionOne电荷光度计（Illumion）上进行了原位光学成像演示。该设备是一个集成了恒电位仪和主动聚焦稳定系统的台式光学散射显微镜，使用530纳米波长的照明光，横向分辨率（lateral resolution）为330纳米。实验在0.2C倍率下进行充放电，每隔60秒拍摄单个LCO颗粒的图像，曝光时间为1.5毫秒。图像数据通过Illumion的CP分析软件进行处理，使用大津法（Otsu’s method）进行阈值分割以选定颗粒区域，并通过像素级除以参考帧数值的方法对所有强度值进行归一化处理。
在0.1C的慢速充放电下，所有五种电池几何结构的第二圈充电比容量几乎完全相同，常规、穿孔箔、自支撑、网状和激光钻孔电极结构分别为153、154、156、154和156 mAh g⁻¹，标准偏差极小，展现了所有制备方法卓越的可重复性。
随着充放电倍率的增加，性能差异开始显现。常规电极、穿孔箔电极和自支撑电极这三种结构的性能在高达2C的倍率下依然几乎完全相同，即使在2 mAh cm⁻²的高活性材料负载量下也是如此。这表明，穿孔箔和自支撑这两种能够实现光学观测的结构，其电化学性能完全可以代表真实的电池。
网状集流体结构在1C倍率以下的性能与其他结构相似，但在2C倍率下容量出现下降（94 mAh g⁻¹），研究者将此归因于离子需要在隔膜和活性材料之间的两层不锈钢网中扩散，导致离子阻抗增加。
激光钻孔电极结构的表现最差。在超过0.5C的倍率下，其容量显著降低且标准偏差很大。通过对过电位的分析发现，在高于0.2C的倍率下，激光钻孔电极的充电电位相比其他结构显著升高。这明确地归因于离子传输限制：离子只能通过狭窄的激光通道在正负极之间传输，更长的、更曲折的扩散路径在高倍率下严重阻碍了离子供应，导致高过电位和容量损失。
使用性能最佳的穿孔箔几何结构，研究者成功实施了电荷光度法实验。在0.2C的充放电过程中，观察并量化了单个LCO颗粒（最宽处9.3微米）的散射光强度变化。总体趋势表现为先缓慢增强，然后突然下降，随后再次增强，这与LCO在脱锂过程中电子结构的变化一致。
通过更细致的图像序列分析，研究清晰地捕捉到了单个颗粒内部的非均匀性相变行为。在充电（脱锂）过程中，至少观察到六个相互独立的低强度区域（代表贫锂相）在颗粒边缘的不同位置同时成核（nucleation），然后逐渐扩大并最终合并，呈现“收缩核（shrinking core）”机制。而在放电（嵌锂）过程中，高强度区域（代表富锂相）仅从一个位置成核，然后以一个“嵌入波（intercalation wave）”的形式扩展至整个颗粒。这一发现与此前在特殊低压电池中使用低负载自支撑电极的研究结果一致，但本研究在更贴近实际的扣式电池和高载量电极中共验证了这一现象，意义重大。
本研究首次系统性地评估了用于原位光学表征的扣式电池设计，并给出了明确而实用的设计建议。结论指出，基于穿孔铝箔和自支撑电极的光学扣式电池，在电化学性能上与标准电池无异，其研究结果具有高度代表性和可转移性。这使得基于这些电池得出的关于电池退化机制、材料性能等结论，可以放心地应用于对真实电池系统的理解。
研究的科学价值在于，它为整个电化学领域确立了一个关键的基准，即进行原位光学实验时无需以牺牲电化学真实性为代价。其应用价值则在于为更广泛的学术界和工业界提供了清晰、可操作的电池设计选型方案，极大地降低了开展可靠的原位光学研究的技术壁垒。研究表明，基于穿孔箔的设计是所有测试中在性能、操作便利性和结果代表性之间的最佳平衡点，尤其适用于高倍率测试。这项工作为建立电荷光度法等光学技术作为研究代表性电化学系统的常规工具奠定了基础。研究者还展望了未来使用电化学阻抗谱来量化不同电池几何结构的传质阻抗差异，以及探索使用透明导电氧化物作为窗口导电层的新型设计。