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主要作者及研究机构

该研究的主要作者包括Hong Dong, Jie Wang, Peng Wang, Hao Ding, Ru Song, Ning-Shuang Zhang, Dong-Ni Zhao, Li-Juan Zhang, 以及通讯作者Shi-You Li。研究机构包括兰州理工大学石油化工学院、甘肃省低碳能源与化学工程重点实验室，以及青海民族大学化学与化工学院。该研究发表于《Journal of Energy Chemistry》2022年第64卷，190-200页。

学术背景

锂离子电池（LIBs）广泛应用于便携式电子设备、储能电网、新能源汽车等领域。锂离子电池的电化学性能依赖于电极材料与电解液之间的相互作用，其中固体电解质界面（SEI）膜在保护活性材料免受腐蚀、限制电解液持续分解以及提升电池综合性能方面起着至关重要的作用。硅基材料因其比石墨负极材料更高的比容量而备受关注，但硅基材料在充放电过程中会经历严重的体积膨胀（高达300%），这增加了SEI膜形成与演变的分析难度。因此，硅碳复合材料被设计出来，结合了硅的高活性与碳的膨胀缓冲优势，以减少体积膨胀并提升电极界面的稳定性。

温度对SEI膜的形成与演变有显著影响，过高或过低的温度都会导致电池“失活”，破坏电极的钝化层，从而严重影响电池性能。因此，研究不同环境温度下SEI膜的形成与演变机制对于理解锂离子电池的失效行为具有重要意义。

研究流程

该研究的主要流程包括以下几个步骤：

1. 材料合成：首先，在氩气保护下，将纳米硅、合成石墨和高软化点沥青粉末混合，经过超声和搅拌处理后，在850℃的氮气气氛中煅烧2小时，最终得到硅@石墨@碳（Si@Graphite@C）复合材料。

2. 电极与电池制备：将制备的Si@Graphite@C复合材料与聚偏氟乙烯（PVDF）和超导炭黑按质量比90:5:5混合，加入N-甲基-2-吡咯烷酮（NMP）制成浆料，均匀涂覆在铜集流体上，真空干燥后制成电极。随后，在氩气手套箱中组装CR2025纽扣电池，以Si@Graphite@C电极为工作电极，锂箔为对电极，1M LiPF6-EC（碳酸乙烯酯）+DEC（碳酸二乙酯）+FEC（氟代碳酸乙烯酯）为电解液。

3. 表征与测试：通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等技术对电极和复合材料进行形貌与成分分析。同时，使用电化学阻抗谱（EIS）技术对电池的整个放电过程进行原位测试，分别在0℃、25℃和55℃下进行。

主要结果

1. SEI膜的形成与演变：研究发现，在25℃下，SEI膜经历了预形成、自我改进和逐渐衰减的复杂演变过程。高温下，有机烷基锂盐的溶解导致SEI膜主要由LiF、Li2CO3等无机盐组成，降低了阻抗，但电解液在新暴露的界面上持续消耗，导致电池性能下降。低温下，Li+离子的动力学性能较差，但随着循环进行，Li+离子在固相中的迁移能力有所改善。

2. 温度对SEI膜的影响：在55℃下，SEI膜的不稳定性导致电解液持续分解，界面反应恶化。而在0℃下，尽管初始循环中Li+离子的迁移能力较差，但随着循环进行，SEI膜逐渐自我修复，电池性能有所提升。

3. SEI膜的成分分析：通过XPS测试发现，高温下SEI膜中的有机成分溶解，生成更多的Li2CO3，而低温下SEI膜中的有机锂烷基碳酸盐含量较高，导致SEI膜结构更为致密，阻抗较大。

结论

该研究通过原位EIS技术结合SEM、TEM和XPS等表征手段，详细分析了Si@Graphite@C负极在不同温度下SEI膜的形成与演变机制。研究发现，25℃下形成的SEI膜最为稳定，有利于电荷转移；高温下SEI膜中的有机成分溶解，无机盐成分占主导；低温下SEI膜结构致密，但初始循环中Li+离子的迁移能力较差。该研究为理解锂离子电池在不同温度下的失效行为提供了重要依据。

研究亮点

1. 重要发现：揭示了SEI膜在不同温度下的形成与演变机制，特别是高温下有机成分溶解与低温下SEI膜致密化的现象。
2. 方法创新：首次采用原位EIS技术对电池的整个放电过程进行实时监测，结合多种表征手段，全面分析了SEI膜的形成与演变过程。
3. 研究对象的特殊性：以Si@Graphite@C复合材料为研究对象，结合了硅的高比容量与碳的膨胀缓冲优势，为硅基负极材料的应用提供了新的思路。

研究价值

该研究不仅为锂离子电池在不同温度下的性能优化提供了理论依据，还为硅基负极材料的开发与应用提供了重要参考。此外，原位EIS技术的应用为电池电化学性能的研究提供了新的手段，具有广泛的科学价值与应用前景。