本文属于类型a,即单项原创研究论文的学术报告。
本文作者为meimei lu、helei dong、yinrong zheng、juan zhang、xiaofen li以及通讯作者qiulin tan。主要研究机构为中北大学微纳器件与系统重点实验室和动态测量技术国家重点实验室,以及太原工业学院机械工程系。该研究发表于《ieee transactions on instrumentation and measurement》2025年第74卷,文章编号为3001008,于2025年1月13日在线发表。
该研究属于高温传感器与仪器测量领域,具体聚焦于高温薄膜热流传感器(thin-film heat flux sensor, tfhfs)的设计、制备与性能优化。随着航空航天技术的持续进步,热端部件的工作温度已超过1000摄氏度,对热流密度的实时监测需求日益迫切。然而,现有大多数热流传感器在无冷却条件下难以承受高温,其敏感层薄膜易发生严重氧化或升华失效。因此,本研究旨在开发一种具有复合保护层的高温薄膜热流传感器,以提升其在极端高温环境下的耐受能力和工作稳定性。研究背景中,薄膜热流传感器通常由衬底、敏感层和热阻层构成,敏感层多采用基于塞贝克效应(seebeck effect)的热电堆结构。传统传感器多使用贵金属热电堆,其最高工作温度普遍限制在1000摄氏度以内,难以满足更高温度的应用需求。透明半导体氧化物如氧化铟(in2o3)和氧化铟锡(indium tin oxide, ito)具有较大的塞贝克系数、优异的抗氧化性和高温稳定性,因此更适合作为高温热电极材料。然而,ito和in2o3在高温下仍会面临严重的升华问题。为此,本研究选取氧化铝(al2o3)和氧化钇稳定氧化锆(yttria-stabilized zirconia, ysz)作为复合保护层材料,并采用脉冲激光沉积(pulsed laser deposition, pld)和电感耦合等离子体化学气相沉积(inductively coupled plasma chemical vapor deposition, icpcvd)技术制备传感器各层薄膜。
研究的主要工作流程包括传感器结构设计与仿真、制备与表征、静态与动态测试等多个环节。首先,在结构设计方面,传感器由下至上依次为99%氧化铝陶瓷衬底、ito–in2o3热电堆敏感层、al2o3–ysz复合保护层以及sio2热阻层。热电堆包含九对ito和in2o3热电偶,热阻层通过低热导率诱导热端和冷端之间形成温差,从而输出电压信号。为了验证结构合理性,研究者使用comsol有限元软件对传感器进行了稳态和瞬态仿真。在稳态仿真中,施加100 kw/m²的垂直热流后,热电堆层热端与冷端温差约为14摄氏度,输出电势分布符合理论预期。热流参数扫描结果显示,热流从100 kw/m²增加至300 kw/m²时,输出电压从3 mv近似线性增加至9 mv。瞬态仿真表明,不同热流输入下的响应时间约为0.4秒。
在制备方面,研究采用pld结合掩模版依次沉积ito和in2o3热电极薄膜。所用靶材纯度为99.99%。沉积完成后,在1100摄氏度下进行1小时热退火处理,以改善薄膜结晶质量。随后,在热电堆上依次沉积500纳米厚的al2o3和500纳米厚的ysz作为复合保护层。最上层采用icpcvd在130摄氏度低温下沉积4微米厚的sio2热阻层,并在1000摄氏度下退火1小时以提高薄膜质量。最后,通过铂浆烧结铂丝导线至预留引脚用于信号采集。在表征方面,利用扫描电子显微镜(sem)和能量色散谱(eds)分析了传感器多层截面结构,发现各层界面结合紧密,sio2层厚度明显大于其他层。表面形貌显示,室温沉积的ito和in2o3薄膜为非晶态,而600摄氏度沉积的薄膜呈现明显的晶粒结构,退火后晶粒进一步增大。x射线光电子能谱(xps)分析确认了in2o3中仅含in和o元素,ito中含in、o和sn元素,未检测到杂质。原子力显微镜(afm)测试显示sio2薄膜退火后粗糙度显著降低。
在性能测试方面,研究搭建了高温静态测试平台和动态测试平台。静态平台使用箱式马弗炉作为热源,通过比较校准法对传感器进行标定,标准s型热电偶实时记录温度,标准热流计用于校准。动态平台采用高功率半导体激光器作为激励热源,通过波形发生器和放大器控制激光输出。极限对比测试结果表明,无保护层的传感器最高耐受温度为860摄氏度,而具有复合保护层的传感器最高耐受温度提高至1200摄氏度,提升了340摄氏度。在860摄氏度时,无保护层传感器输出电压为2.35 mv,有保护层传感器为1.64 mv,这一差异归因于保护层的热导率降低了传递至敏感层的温度梯度。重复性测试中,传感器从室温升至1200摄氏度并重复三次,热流最大值分别为282.014、284.317和286.619 kw/m²,重复性误差为1.61%。输出电压随热流呈二次分布,经多项式拟合得到v = -0.02788 + 0.01701q - 2.44427e5q²,拟合优度r²为0.9989。最大重复性误差为6.48%。封装测试显示,采用氧化铝陶瓷封装后,输出电压几乎是无封装传感器的三倍,表明封装结构有效增强了热耗散能力,提高了热端与冷端之间的温差。耐久性测试中,传感器在1200摄氏度下持续工作3小时,输出电压和热流在初期略有下降后迅速稳定,未出现跳变或骤降。一个月后再次测试,传感器仍保持良好的输出性能,在1200摄氏度时电压为3.071 mv,热流为276.659 kw/m²。动态测试结果显示,传感器的响应时间为1.2秒,恢复时间为1.3秒。在20、40和60 kw/m²的热流输入下,输出热电势分别为0.807、1.848和2.878 mv。
研究的主要结论是,通过在ito–in2o3热电堆上沉积al2o3–ysz复合保护层,可有效抑制敏感层在高温下的升华失效,显著提升传感器的温度耐受能力。该传感器可在1200摄氏度下长时间稳定工作,热流测试范围为10至285 kw/m²,并具有良好的重复性和耐久性。陶瓷封装结构通过高效热耗散增大了热端与冷端温差,使输出电压几乎提升至无封装状态的三倍。传感器具备快速响应和恢复能力,响应时间和恢复时间分别为1.2秒和1.3秒。该研究为航空航天等极端高温环境下热流密度的精确监测提供了一种具有实际应用价值的传感器方案。
本研究的亮点在于首次将al2o3–ysz复合保护层应用于基于ito–in2o3热电堆的薄膜热流传感器,实现了1200摄氏度的高温耐受能力,显著优于传统贵金属热电堆传感器的1000摄氏度极限。此外,研究结合pld与icpcvd两种薄膜沉积技术,实现了多层结构的精确制备,并通过系统的稳态和瞬态仿真验证了结构设计的合理性。陶瓷封装结构对传感器输出性能的提升也体现了工程应用的创新性。与已有文献对比,该传感器在耐温能力和输出电压方面均表现出明显优势。需要指出的是,研究中设计的热流传感器其引线可靠性仍有待在未来研究中进一步提升。