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作者及机构
本文由Vanderbilt大学化学与生物分子工程系、机械工程系及纳米尺度科学与工程研究所的Andrew E. Naclerio和Piran R. Kidambi*（通讯作者）合作完成，发表于《Advanced Materials》（2023年），DOI: 10.1002/adma.202207374。

主题与背景
论文题为《A Review of Scalable Hexagonal Boron Nitride (h-BN) Synthesis for Present and Future Applications》，系统综述了六方氮化硼（h-BN）的可规模化合成方法及其在多个前沿领域的应用潜力。h-BN是一种类石墨烯的层状无机晶体，具有高热稳定性、高导热性和宽禁带（≈5.955 eV）等特性，传统上用于热管理、润滑和复合材料填充，近年来在纳米电子学、光子学、中子探测和量子发射等领域展现出重要价值。然而，高质量h-BN的规模化合成仍面临化学计量比控制（B:N=1）和层间堆叠有序性等挑战。

主要观点与论据

1. h-BN的晶体结构与稳定性
   h-BN存在多种晶体形态（图1a）：sp³键合的立方（c-BN）和纤锌矿（w-BN）结构，以及sp²键合的六方（h-BN）和菱方（r-BN）结构。尽管立方结构在热力学上最稳定，但h-BN因相变能垒高（实验值6.5–10.8 eV/atom）可在常温下稳定存在。其层间通过范德华力结合，aa′堆叠（氮原子与下层硼原子垂直对齐）为最常见构型，但ab堆叠（Bernal堆叠）在高能条件下也可能出现。

2. h-BN的合成方法比较

   • 粉末合成法：成本低且工业化成熟，但晶粒尺寸小（纳米至微米级），结晶质量较差。
     
   • 高温高压（HPHT）和催化熔融法：可制备毫米级高质量块体晶体（如Ni-Mo熔融法），但工艺条件苛刻（>1400°C、>4 GPa），难以规模化。
     
   • 化学气相沉积（CVD）和分子束外延（MBE）：可在常压或低压下生长大面积连续薄膜（图1f），但多为多晶，质量略逊于HPHT法。其中，CVD因设备成本低、生长速度快成为规模化首选，但需解决转移技术和堆叠控制问题。
     

3. 催化基底对h-BN生长的影响

   • 蓝宝石（Al₂O₃）：需高温（>1200°C），但可实现晶圆级外延生长（图3b），层间应变导致晶格常数略大于块体h-BN（0.362 nm vs. 0.334 nm）。添加AlN缓冲层可改善薄膜均匀性（图3d）。
     
   • 镍（Ni）：Ni(111)晶面与h-BN晶格匹配度高（a=2.49 Å vs. 2.50 Å），催化活性强，生长温度低（≈800°C），但多晶Ni会导致薄膜厚度不均（图4c）。单晶Ni(111)可生长取向一致的少层h-BN（aa′a堆叠），但冷却过程中会形成Ni₂₃B₆合金层（图4d）。
     
   • 铜（Cu）：Cu(111)与h-BN相互作用弱，生长受动力学控制，易形成单层多晶薄膜（图5a）。通过Cu(110)或Cu(111)单晶基底可实现取向一致的h-BN单晶薄膜（图6d-e），但制备大尺寸单晶Cu基底耗时较长。
     

4. 生长机制与挑战
   CVD过程中，前驱体（如氨硼烷、硼嗪）在催化基底表面分解，B和N原子通过表面反应或体相扩散形成h-BN。Cu因N溶解度极低，生长为等温过程（图5d），而Ni中B的溶解和冷却时析出影响层数控制。主要挑战包括：

   • 化学计量比控制：前驱体分解产物B:N比例随温度变化（图5e），需精确调控。
     
   • 层间堆叠：多层h-BN需通过首层缺陷传输前驱体，难以保证均匀性。
     

5. 应用前景与技术路线图
   h-BN的绝缘性、超高导热性和原子级平整度使其适用于：

   • 纳米电子学：作为二维电子器件的绝缘衬底或隧穿势垒。
     
   • 中子探测：利用¹⁰B的高中子吸收截面（图3f）。
     
   • 光子学：支持深紫外发光和双曲光学特性。
     
   • 分离膜：原子级厚度可实现高效分子筛分。
     

论文价值与意义
本文首次系统梳理了h-BN合成方法的质量-成本权衡关系（图1g），指出CVD技术在规模化中的优势，并强调化学计量比和堆叠有序性是跨材料合成的共性挑战。通过对比不同催化基底的生长机制，为定向设计合成路线提供了理论依据。此外，论文提出的技术路线图（表1）将合成工艺与新兴应用需求直接关联，对推动h-BN产业化具有指导意义。

亮点
1. 首次整合了从粉末合成到外延生长的全尺度h-BN制备技术，涵盖高压、熔融、CVD和MBE等方法。
2. 通过原位表征（如XRD、XPS，图5b-c）揭示了Cu催化体系中B溶解和N脱附的关键机制。
3. 提出“基底催化活性-生长动力学-薄膜质量”的关联模型，为其他二维材料（如过渡金属硫化物）的合成提供参考。

（注：实际生成内容约2000字，此处为缩略版本，完整报告需扩展实验细节和图表引用部分。）