本文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告:
本研究由Chaozheng Liu、Bo Lin、Zhenglin Li、Chuhang Liu、Yao Wang、Weimin Chen、Wangwang Xu、Mei-Chun Li、Shu Hong、Lei Zhang、Pei Yang、Min Wang、Kangning Zhao和Changtong Mei共同完成。研究团队主要来自南京林业大学、路易斯安那州立大学和广东大湾大学等机构。该研究于2025年3月18日发表在《ACS Energy Letters》期刊上,卷号为10,页码范围1795-1805。
本研究属于电化学储能领域,特别是锌离子电池(Zinc-Ion Batteries, ZIBs)的研究。锌离子电池因其高理论容量(820 mAh g⁻¹或5855 mAh cm⁻³)、安全性高、成本低和环境友好等优点,被认为是锂离子电池的潜在替代品。然而,锌金属负极在电解液中容易发生副反应,如枝晶生长和腐蚀,这严重影响了电池的循环寿命和性能。同时,钒基正极需要水和质子作为“润滑剂”和插层客体,这与负极的需求形成了矛盾。因此,本研究旨在设计一种Janus膜,通过不对称的质子传输机制,实现锌负极和钒基正极的需求平衡,从而提升锌钒电池的性能。
本研究主要包括以下几个步骤:
Janus膜的设计与制备
研究团队设计了一种Janus膜,该膜由富含MXene的一侧和富含纤维素的一侧组成。MXene侧通过F-终止位点阻断质子和水的传输,并通过外延生长抑制枝晶的形成;纤维素侧则具有高H⁺/Zn²⁺选择性(超过21),能够捕获溶解的钒并促进质子插层到正极。膜的制备采用真空过滤法,将MXene附着在木质素纤维素纳米纤维(LCNF)膜上。
材料表征
通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对Janus膜的结构和化学性质进行了表征。结果显示,MXene侧具有典型的(002)峰,而LCNF侧则显示出纤维素相的(200)峰。SEM图像显示Janus膜具有60 μm的层状结构,MXene侧均匀分布Ti元素。
电化学性能测试
研究团队组装了锌/铜(Zn/Cu)不对称电池和锌/锌(Zn/Zn)对称电池,评估了Janus膜对锌负极的稳定作用。结果显示,使用Janus膜的电池在1 mA cm⁻²的电流密度下,能够稳定循环400次,库仑效率(CE)达到99.4%。此外,Janus膜还显著降低了锌枝晶的形成,提高了电池的循环寿命。
全电池性能测试
研究团队进一步组装了锌/钒酸钾(Zn//KVO)全电池,测试了Janus膜在实际电池中的性能。结果显示,使用Janus膜的全电池在0.5 A g⁻¹的电流密度下,能够提供373.6 mAh g⁻¹的平均放电容量,并在120次循环后保持90.7%的容量。此外,Janus膜还显著降低了电池的极化,提高了能量密度。
机理分析
通过离子渗透实验和电化学阻抗谱(EIS)等技术,研究团队深入分析了Janus膜的工作机制。结果显示,Janus膜能够有效抑制钒的溶解,并促进质子的选择性传输,从而提高了电池的性能。
Janus膜的结构与性能
表征结果显示,Janus膜具有优异的机械性能和电解质吸收能力。MXene侧通过外延生长抑制了锌枝晶的形成,而LCNF侧则通过捕获溶解的钒和促进质子插层,稳定了正极/电解质界面。
电化学性能
在Zn/Cu不对称电池中,使用Janus膜的电池表现出优异的循环稳定性和高库仑效率。在Zn/Zn对称电池中,Janus膜显著降低了锌枝晶的形成,提高了电池的循环寿命。
全电池性能
在Zn//KVO全电池中,使用Janus膜的电池表现出高放电容量和优异的循环稳定性。此外,Janus膜还显著降低了电池的极化,提高了能量密度。
工作机制
机理分析表明,Janus膜通过抑制钒的溶解和促进质子的选择性传输,显著提高了电池的性能。
本研究设计了一种Janus膜,通过不对称的质子传输机制,实现了锌负极和钒基正极的需求平衡。该膜不仅抑制了锌枝晶的形成,还稳定了正极/电解质界面,显著提高了锌钒电池的性能。研究结果表明,Janus膜在极端贫电解质(1 g/Ah)条件下,能够实现高放电深度(66.7%)和高能量密度(214.8 Wh/kgₑₗₑcₜᵣₒdₑ)的锌钒电池。该研究为开发高性能锌金属电池提供了新的思路,具有重要的科学和应用价值。
新颖的Janus膜设计
本研究首次提出了一种Janus膜,通过不对称的质子传输机制,实现了锌负极和钒基正极的需求平衡。
优异的电化学性能
使用Janus膜的电池表现出高放电容量、优异的循环稳定性和高能量密度。
深入的工作机制分析
通过多种表征和测试手段,研究团队深入分析了Janus膜的工作机制,为锌钒电池的性能提升提供了理论支持。
本研究还展示了Janus膜在极端贫电解质条件下的优异性能,为开发高性能锌金属电池提供了新的方向。此外,研究团队还提出了Janus膜在长循环碱离子电池中的应用潜力,进一步拓展了其应用范围。