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作者及发表信息
本研究由Stefan Zepnik（通讯作者）、Stephan Kabasci、Rodion Kopitzky、Hans-Joachim Radusch和Thomas Wodke合作完成，作者团队来自德国弗劳恩霍夫环境、安全与能源技术研究所（Fraunhofer Institute for Environmental, Safety, and Energy Technology UMSICHT）和马丁路德大学哈勒-维滕贝格分校（Martin Luther University Halle-Wittenberg）。研究论文题为《Extensional Flow Properties of Externally Plasticized Cellulose Acetate: Influence of Plasticizer Content》，发表于期刊Polymers（2013年7月，第5卷第3期，DOI: 10.3390/polym5030873），属于开放获取文章。
学术背景
研究领域与动机
本研究聚焦于生物基聚合物（bio-based polymers）的流变学性能，具体关注纤维素乙酸酯（cellulose acetate, CA）这一可再生材料。CA因其生物可降解性和非毒性被视为石油基聚合物（如聚苯乙烯PS）的潜在替代品，但其熔体加工窗口窄（玻璃化转变温度与热降解温度接近），需通过外部增塑（external plasticization）改善加工性能。然而，增塑剂对CA熔体拉伸流变行为（尤其是熔体强度和延展性）的影响尚未系统研究，而这对泡沫挤出（foam extrusion）等加工技术至关重要。
科学问题与目标
研究旨在阐明增塑剂含量对CA熔体拉伸流变性能的影响，并通过初步泡沫挤出实验验证其加工可行性。具体目标包括：
1. 分析增塑剂柠檬酸三乙酯（triethyl citrate, TEC）对CA剪切黏度（shear viscosity）和拉伸流变行为（如熔体强度、拉伸黏度）的影响；
2. 建立增塑剂含量与熔体拉伸性能的定量关系；
3. 探索CA在泡沫挤出中的应用潜力。
研究流程与方法
1. 材料制备与复合
- 研究对象：CA（取代度DS=2.5）与TEC（15%、20%、25%三种质量分数）的混合物。
- 复合工艺：使用同向旋转双螺杆挤出机（TSA Industriale EMP 26–40），螺杆直径26 mm，长径比40:1， throughput 10 kg/h，转速320 rpm。液态TEC通过蠕动泵注入挤出机第2-3区。
- 关键参数监测：记录挤出压力、扭矩，计算比机械能输入（specific mechanical energy input, SME）。
2. 流变学表征
剪切黏度测试：
- 低剪切速率范围（0.01–100 s⁻¹）：采用旋转流变仪（Bohlin Gemini）的锥板模式，220°C下测试。
- 高剪切速率范围（10–5000 s⁻¹）：使用高压毛细管流变仪（Göttfert），毛细管长径比30:1。
- 数据分析：通过Carreau-Yasuda模型拟合黏度曲线，并基于浓度依赖性位移因子（shift factor）生成主曲线（master curve）。
拉伸流变测试：
- Rheotens实验：单螺杆挤出机（模头直径2 mm）挤出熔体，通过Rheotens装置（Göttfert）测量熔体拉伸力与速度关系。
- 关键参数：初始斜率（反映低应变率下的拉伸行为）、最大拉伸速度（melt extensibility）、熔体强度（melt strength）。
- 模型拟合：采用Wagner模型计算拉伸黏度（elongational viscosity），分析应变硬化（strain hardening）行为。
3. 泡沫挤出验证
- 工艺参数：单螺杆挤出机（直径19 mm，长径比25:1），模头直径2 mm，化学发泡剂Unicell TS添加量1%，模头压力40 bar，温度185°C。
- 表征方法：
- 膨胀比（expansion ratio, Df/Dp）：泡沫与非泡沫 strand 直径比；
- 扫描电镜（SEM）观察泡孔形态（cell morphology）。
主要结果
增塑剂对加工性能的影响
- TEC含量增加导致比机械能输入（SME）和模头压力显著降低（如25% TEC的SME比15% TEC低30%），表明增塑剂提升了CA的熔体流动性。
剪切与拉伸流变行为
- 剪切黏度：TEC含量越高，零剪切黏度（η₀）越低，且低剪切速率区降幅更显著（如25% TEC的η₀比15% TEC低约70%）。
- 拉伸性能：
- 熔体强度随TEC增加而降低（25% TEC比15% TEC降低约50%），但熔体延展性（最大拉伸速度）提升。
- 拉伸黏度曲线显示有限的应变硬化，且TEC含量越高，应变硬化峰向高应变率方向移动。
- 能量输入分析：20% TEC时单位质量比能量输入（δG）和泡沫化指数（foamability number, FN）最优，表明此配比下熔体强度与延展性最平衡。
泡沫挤出性能
- 泡孔结构：20% TEC样品泡孔分布均匀（SEM显示平均孔径50–100 μm），而25% TEC样品因熔体强度不足出现泡孔破裂和开孔结构。
- 膨胀比：20% TEC的膨胀比最高（1.8），15%和25% TEC分别因熔体黏度过高和过低导致膨胀不足。
结论与价值
科学价值
- 首次系统量化了TEC增塑CA的拉伸流变行为，揭示了增塑剂含量与熔体强度、延展性的非线性关系。
- 提出泡沫化指数（FN）和比能量输入（δG）作为评估CA泡沫加工性能的关键指标。
应用价值
- 确定20% TEC为CA泡沫挤出的最优增塑剂含量，平衡了加工性能与泡孔质量。
- 为生物基聚合物替代石油基泡沫（如PS泡沫）提供了实验依据。
研究亮点
- 方法创新：将Rheotens测试与Wagner模型结合，定量解析了CA熔体的拉伸黏度行为。
- 跨尺度关联：建立了增塑剂含量→剪切/拉伸流变性能→泡沫形态的完整因果链。
- 环保意义：推动CA在包装、隔热等泡沫领域的应用，减少对苯乙烯（styrene）等有害物质的依赖。
其他补充
- 局限性：未研究其他增塑剂（如柠檬酸酯类）的影响，未来可扩展至多元增塑体系。
- 数据可用性：所有流变学数据均通过5次重复实验验证，标准差%。
（报告总字数：约1800字）