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主要作者与机构

本研究的主要作者包括Aiting Kai、Benjamin D. Egleston、Andrew Tarzia、Rob Clowes、Michael E. Briggs、Kim E. Jelfs、Andrew I. Cooper和Rebecca L. Greenaway。研究团队分别来自英国利物浦大学化学与材料创新工厂以及伦敦帝国理工学院化学系分子科学研究中心。该研究于2021年发表在《Advanced Functional Materials》期刊上。

学术背景

本研究属于多孔材料与功能液体领域，特别是针对多孔液体（porous liquids）的研究。多孔液体是一种具有流动性的多孔材料，其概念于2007年首次提出，分为三种类型（Type I、Type II和Type III）。其中，Type III多孔液体是由多孔固体颗粒分散在尺寸排阻液体中形成的多相流体。尽管Type III多孔液体的制备相对简单，但此前的研究主要集中于金属有机框架（MOFs）和沸石等不溶性微孔材料。本研究首次提出基于多孔有机笼（porous organic cages, POCs）的Type III多孔液体，并探索其在不同应用中的潜力。

研究的主要背景包括：
1. 多孔液体的分类及其特点：Type I为具有形状持久性分子孔隙的纯液体，Type II为多孔分子溶解在非多孔溶剂中的溶液，Type III为多孔固体颗粒分散在尺寸排阻液体中的多相流体。
2. 多孔有机笼（POCs）的特点：POCs是一种具有内部空腔的分子有机材料，其孔隙可通过窗口访问，且具有良好的溶液可加工性。
3. 研究目标：开发基于POCs的Type III多孔液体，探索其在不同液体（如油类和离子液体）中的稳定性、气体吸附性能及其在碳捕集等领域的应用潜力。

研究流程

本研究分为以下几个主要步骤：
1. POCs微颗粒的合成与表征
- 通过手性识别技术，合成了三种POCs微颗粒：外消旋体cc3-r/cc3-s、准外消旋体cc3-r/cc15-s和cc3-r/cc19-s。
- 使用动态光散射（DLS）和扫描电子显微镜（SEM）对微颗粒的尺寸和形貌进行表征。
- 通过粉末X射线衍射（PXRD）分析微颗粒的晶体结构，确认其窗口对窗口的排列方式。

1. Type III多孔液体的筛选与制备

   • 选择多种尺寸排阻液体（如硅油和离子液体）作为载体，将POCs微颗粒分散其中，制备Type III多孔液体。
     
   • 通过气体吸附实验（如CO₂吸附）评估多孔液体的孔隙性能，并与纯液体进行比较。

2. 气体吸附性能研究

   • 使用Quantachrome Nova仪器测量不同多孔液体的CO₂和CH₄吸附等温线。
     
   • 比较不同POCs微颗粒（如cc3-r/cc3-s、cc3-r/cc15-s和cc3-r/cc19-s）在多孔液体中的气体吸附性能。

3. 物理化学性质与稳定性评估

   • 测量多孔液体的粘度、热稳定性及胶体稳定性。
     
   • 通过热重分析（TGA）评估多孔液体的热稳定性。
     
   • 使用Lumisizer仪器加速评估多孔液体的胶体稳定性。

4. 循环性能与温度依赖性研究

   • 对多孔液体进行多次CO₂吸附-解吸循环实验，评估其可回收性。
     
   • 在不同温度下（25°C至100°C）测量多孔液体的CO₂吸附性能，探索其温度依赖性。

主要结果

1. POCs微颗粒的合成与表征

   • 成功合成了cc3-r/cc3-s、cc3-r/cc15-s和cc3-r/cc19-s微颗粒，其尺寸范围为200 nm至17 µm。
     
   • SEM和PXRD分析表明，微颗粒具有窗口对窗口的排列方式，且晶体结构与预期一致。

2. Type III多孔液体的气体吸附性能

   • 在硅油和离子液体[bpy][ntf2]中，cc3-r/cc3-s多孔液体的CO₂吸附容量显著高于纯液体（如硅油中的吸附容量从84.8 µmol g⁻¹提升至198.0 µmol g⁻¹）。
     
   • cc3-r/cc15-s多孔液体的CO₂和CH₄吸附容量显著降低，而cc3-r/cc19-s多孔液体的CO₂吸附容量略有提升。

3. 物理化学性质与稳定性

   • 多孔液体的粘度随POCs微颗粒浓度的增加而增加，但气体吸附容量未受显著影响。
     
   • [bpy][ntf2]基多孔液体在325°C以下表现出良好的热稳定性，而硅油基多孔液体的热稳定性较低。
     
   • 多孔液体的胶体稳定性良好，cc3-r/cc3-s微颗粒在硅油和[bpy][ntf2]中的沉降速度分别为0.24 mm day⁻¹和0.04 mm day⁻¹。

4. 循环性能与温度依赖性

   • cc3-r/cc3-s多孔液体在10次CO₂吸附-解吸循环中表现出稳定的吸附容量（平均174.3 µmol g⁻¹）。
     
   • 在25°C至100°C的温度范围内，cc3-r/cc3-s多孔液体的CO₂工作容量（104.30 µmol g⁻¹）显著高于纯[bpy][ntf2]（37.27 µmol g⁻¹）。

结论

本研究首次成功开发了基于POCs微颗粒的Type III多孔液体，并系统评估了其气体吸附性能、物理化学性质及稳定性。研究结果表明，POCs基多孔液体在碳捕集等领域具有显著的应用潜力，特别是在提高CO₂吸附容量和选择性方面。此外，通过调整POCs微颗粒的组成，可以进一步优化多孔液体的性能。

研究亮点

1. 创新性：首次将POCs微颗粒应用于Type III多孔液体的制备，扩展了多孔液体的材料范围。
   
2. 性能优势：POCs基多孔液体的CO₂吸附容量显著高于传统液体吸附剂，且具有良好的可回收性和热稳定性。
   
3. 应用潜力：该研究为开发高效碳捕集材料提供了新思路，并展示了POCs在多孔液体中的广泛应用前景。

其他有价值的内容

研究还探讨了不同POCs微颗粒（如cc3-r/cc15-s和cc3-r/cc19-s）在多孔液体中的气体吸附性能差异，为进一步优化多孔液体的性能提供了实验依据。此外，研究团队开发了多种实验方法（如Lumisizer胶体稳定性评估）和数据分析技术，为多孔液体的研究提供了新的工具和思路。