研究报告：基于Python的程序 “pysth” 用于计算和分析太阳能到氢气（STH）效率的理论

主要作者和机构：

本文的主要作者包括 Quan Lia, Maoxiang Tao, Yuntao Hu, Hao Huang, Qian Lia, Xiaojun Zhu, 和 Nannan Luo。主要作者团队分别来自 Jiangxi University of Science and Technology 的能源与机械工程学院和软件工程学院，以及 Hunan University 的物理与电子学院。研究论文的预印本提交至期刊 Computer Physics Communications，发表于2025年1月20日。

研究背景：

太阳能到氢气（Solar-to-Hydrogen，简称STH）的转换效率是衡量通过光催化水分解生产氢气经济可行性的一个关键指标。然而，由于计算公式的复杂性——包含多个独立变量和积分项，同时依赖于诸如AM1.5G太阳光谱等参数——理论STH效率的精确计算对大多数研究人员来说具有一定的挑战性。此外，不同材料参数的协同关系及其对效率的影响仍未得到详细研究。

为了应对上述挑战，研究团队开发了一个基于 Python 的命令行工具，称为 pysth，用于快速计算和可视化分析二维（2D）光催化材料在不同参数条件下的STH效率。该程序支持对传统光催化剂、Janus材料、Z型异质结和Janus Z型体系的STH效率计算。研究目的在于提供理论指导，帮助设计高效光催化剂，并推动绿色氢气生产的相关技术发展。

工作流程细节：

研究分为以下阶段：

1. 程序开发：

• 软件架构：
  Pysth 的开发采用模块化设计，核心包括计算模块和可视化模块。计算模块负责基于用户输入参数和材料类别，执行数值计算并输出STH效率；可视化模块则生成效率图、参数敏感性分析图等，以帮助用户直观理解效率的变化。

• 编程语言与功能： 本程序使用 Python3 开发，依赖库包括 NumPy（用于数值计算）和 Matplotlib（用于可视化）。Pysth 可以处理种类广泛的材料数据，包括传统光催化剂、Janus材料、Z型异质结和Janus Z型体系。

• 数据准备与处理： Pysth 的效率计算基于 AM1.5G 光谱数据。用户需下载 ASTM G-173-03 标准格式光谱数据文件（.xls），pysth 会自动提取波长与太阳辐照数据，将其转换为能量单位（eV），通过线性插值和梯形积分法计算光谱覆盖范围内不同波长下的总光能。

2. 理论计算方法：

• STH效率公式：
  分别对传统光催化剂、Janus材料、Z型异质结和Janus Z型体系建立了特定的效率计算公式：

  • 传统光催化剂：
    采用公式将材料的导带极小（CBM）和价带极大（VBM）位置结合H+/H₂和H₂O/O₂的电势点计算效率。这类材料通过吸收阳光并驱动水裂解反应生成氢气和氧气，效率受限于能隙以及过电势。

  • Janus材料：
    Janus材料由于其极性和内建电场效应，降低了水裂解所需的能隙（Eg > ∆G = 1.23 eV），具有更大的STH效率潜力。计算公式修正了传统催化剂的公式，加入了内建电场的影响项。

  • Z型异质结：
    这些异质结构通过其较大的能隙提升氧化还原能力，并提高了STH效率。计算公式特别考虑了其中一侧大能隙的半导体对整体效率的主导作用。

  • Janus Z型体系：
    结合了Janus材料的内建电场和Z型的载流子传输路径，Janus Z型体系展现出显著提升的STH效率。其公式综合考虑了光谱吸收、内建电场项及材料能带位置。

3. 软件核心功能：

1. 效率计算：
   对各种光催化剂进行STH效率评估，支持不同pH值的条件适用性测试。

2. 效率图生成：
   自动生成效率分布图及参数关系图（如CBM和VBM与效率的关系图），帮助研究者直观分析材料性能及关键影响因素。

3. 智能优化建议：
   根据生成的图表，智能识别参数间的协同关系，并提供优化建议，帮助研究者提高效率。

主要结果：

1. 计算误差验证：
   Pysth 对文献已有的计算材料效率进行了复现验证，多数结果的相对误差在3%以内，表明了其计算的高精确度和可靠性。

2. 性能评估及优化建议：
   以Janus材料 In₂Te₃ 为例，在pH = 0时效率为30.39%，而调整到pH = 4时，可将效率显著提升至36.93%。程序通过图表直观示例了效率在不同pH条件和物理参数（如CBM和VBM位置）下的变化，为材料性能优化提供指导，强调了协同关系。

3. 效率分布图：
   对于不同参数（如过电势、内建电场和能带位置）的组合，Pysth 生成了二维的效率分布图，使影响因素清晰可视化。

研究结论与价值：

本研究通过开发Pysth程序，为STH效率的快速计算和可视化分析提供了高效工具。其意义在于推动了基于理论合理设计的新型光催化剂的研究，并辅助绿色氢气生产技术的拓展。具体价值包括： - 科学价值：
深化了对光催化机制与材料性能间复杂关系的理解，推进了相关计算物理和材料科学领域的研究。

• 应用价值：
  可为高性能光催化剂的开发和工业化转化提供潜在支持，为新能源技术发展贡献了重要理论工具。

研究亮点：

1. 程序新颖性：
   Pysth 是第一个针对四种类型二维光催化材料设计的STH效率计算工具，填补了领域空白。

2. 高精确度建模：
   通过结合AM1.5G太阳光谱数据和精确的数值方法，计算误差小于3%，保证了可靠性。

3. 智能优化功能：
   可生成详细的优化建议，帮助研究者快速调整材料性能参数，提高效率。

展望：

本程序未来可通过扩展功能支持更多材料体系及实验参数，同时结合机器学习技术进一步实现高效和智能化的STH效率优化。此外，该研究奠定了基于计算的光催化剂设计方法基础，为光催化水裂解领域提供了新的研究框架和方向。