本研究由 Iurii Shcherbak、Neville Millar 和 G. Philip Robertson 完成，第一作者和通讯作者 Iurii Shcherbak 隶属于密歇根州立大学 W. K. Kellogg 生物站（W. K. Kellogg Biological Station）以及植物、土壤与微生物科学系和大湖生物能源研究中心（Department of Plant, Soil, and Microbial Sciences and Great Lakes Bioenergy Research Center）。该研究于 2014 年 6 月 24 日发表在《美国国家科学院院刊》（PNAS）第 111 卷第 25 期，页码为 9199–9204。

本文属于类型a，即单项原始研究论文。以下为详细的学术报告。

一、研究背景与目的

氧化亚氮（nitrous oxide, N₂O）是一种强效温室气体，其百年尺度全球增温潜势约为二氧化碳的 300 倍，同时也是 21 世纪最主要的平流层臭氧消耗物质。农业土壤 N₂O 排放约占全球人为排放总量的 50%，主要来源于合成氮肥和有机粪肥的施用。此前，政府间气候变化专门委员会（Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC）的国家温室气体清单方法学默认采用 1% 的排放因子（emission factor, EF），即每施入 100 kg 氮，约有 1 kg 以 N₂O 形式直接排放。这一默认值隐含了 N₂O 排放随施氮量线性增加的假设。然而，越来越多的田间多施氮水平实验表明，N₂O 排放对氮输入的响应可能是指数型或非线性增加的，尤其在施氮量超过作物需求时，排放会加速。因此，本研究旨在通过全球尺度的荟萃分析（metaanalysis），检验 N₂O 排放对氮肥输入的响应是否普遍快于线性，并定量描述排放因子随施氮量变化的速率（δEF），从而为改进温室气体清单编制和减排策略提供依据。

二、研究流程与方法

研究的核心数据来源于已发表文献中满足筛选条件的田间实验。作者从 Web of Science 中以“nitrous oxide fertilizer rate”为关键词检索到的 1330 篇论文，以及 Bouwman、Jungkunst 等和 Kim 等的综述中识别的研究中，筛选出 78 篇文献，覆盖 84 个地点和 233 个站点-年（site-years）。纳入标准为：在田间原位测量 N₂O 排放，至少设置三个氮输入水平，其中包括一个零氮对照，其他管理条件保持一致。排除了实验室和温室研究以及氮输入与管理措施存在混杂的研究。

在数据提取过程中，作者按照原始研究中的重复平均值整理数据。若同一地点不同年份、作物、肥料类型或其他因素不同，则分别作为独立站点-年处理。肥料输入量和 N₂O 平均排放量均转换为单位面积氮量（kg N ha⁻¹）。对于仅以图形展示的数据，使用 GetData Graph Digitizer 软件进行数字化提取，数字化误差通常低于 1%，个别老旧图形可达 3–5%。此外，作者尽可能完整记录每个研究的文献来源、地点坐标、年均降水量和温度、土壤质地、有机碳、有机氮、pH、容重、作物和管理信息、测量持续时间、总测量次数、重复数、箱体面积、每次通量测量的样本数、肥料类型与施用方式等。

本研究的核心变量是 δEF，表示排放因子随施氮量增加的变化率。计算方法是：对每个非零施氮水平 n，计算 Efn = (ERn − ER0) / n，其中 ERn 为该施氮水平下的 N₂O 排放量，ER0 为对照排放量。随后对每个站点-年，用最小二乘法建立 Efn 与施氮量 n 之间的线性关系：Efn = EF0 + δEF·n。δEF 为零表示排放随施氮量线性增加；δEF 为正值表示排放增长快于线性；δEF 为负值表示排放增长慢于线性。需要说明的是，该方法假设排放随施氮量呈二次增长，但其目的不是确定具体响应曲线的完整形状，而是量化非线性成分 δEF。

在数据分析方面，作者使用 Mathematica 软件进行统计分析。首先通过 Kolmogorov–Smirnov 检验发现 δEF 不符合正态分布，因此在后续分析中同时使用了非参数重抽样（bootstrap，抽样次数 100,000 次）和参数方法。为了避免极端值对亚组均值的影响，去除了四个绝对值最大的离群 δEF（分别为 −0.065、−0.05、0.077 和 0.108），最终保留 229 个 δEF 进行分组分析。分组依据包括作物类型（固氮作物、旱地谷物、水稻、多年生草本/牧草）、肥料类型（硝酸铵、尿素、钙铵硝、控释尿素、尿素硝铵、粪肥、混合肥料）、土壤有机碳含量（以 1.5% 为界）、土壤 pH（以 7 为界）、年均降水量、年均温度、最低非零施氮量（以 100 kg ha⁻¹ 为界）等。亚组间均值比较采用 bootstrap 差异检验，并对多重比较进行 Benjamini–Hochberg 校正以控制错误发现率。此外，作者还分析了采样相关因素对 δEF 的潜在偏差，包括施肥次数、总测量次数、箱体面积、每通量样本数、实验持续时间、重复数以及氮水平数。同时计算了不同实验因素和采样因素之间的 phi 系数，以评估因素间的关联性，避免重复解释同一影响。

三、主要研究结果

在全部 233 个站点-年中，有 156 个（67%）δEF 为正值，其余为零或负值。重抽样分析显示，全部 δEF 的均值为 0.0027，中位数为 0.0005，95% 置信区间分别为 0.0011–0.0044 和 0.0003–0.0009。去除四个离群值后，均值降至 0.0024，标准误大幅下降 37%，而中位数及其标准误不受影响。这表明总体上 N₂O 排放随施氮量增加呈现显著快于线性的增长趋势。

按作物类型分组的结果显示，固氮作物（包括与其他作物轮作的情况）的 δEF 最高，均值为 0.018，显著高于非固氮作物、旱地谷物（0.0017）、水稻（0.001）和多年生草本/牧草（0.0033）。裸地土壤的 δEF 为 0.031，但由于仅有一个站点-年，无法进行统计推断。作物类型间的显著性差异主要体现在固氮作物与其他类别的比较上，且经 Benjamini–Hochberg 校正后仍保持显著。这一结果可能与固氮作物对氮肥需求较低有关，低施氮量即可超过作物需求，从而更早触发排放加速。

按肥料类型分组的结果显示，合成肥料整体上 δEF 均值为 0.0027，其中硝酸铵和尿素的 δEF 显著大于零。钙铵硝、控释尿素、尿素硝铵、粪肥和混合肥料的 δEF 与零无显著差异。组间比较显示，硝酸铵的 δEF 显著高于钙铵硝、尿素硝铵和控释尿素；尿素的 δEF 显著高于控释尿素。控释尿素 δEF 较低，与其缓慢释放氮素、减少土壤中过量无机氮累积的机制一致，进一步支持了植物-异养微生物竞争控制 N₂O 排放速率的假设。

在环境与管理因素方面，土壤有机碳含量高于 1.5%、土壤 pH 低于或等于 7、以及每年仅施肥一次的站点-年具有更高的 δEF。较低土壤 pH 下更高的平均 EF 和 δEF 与 δEF 和平均 EF 的正相关关系一致。最低非零施氮量低于 100 kg ha⁻¹ 的站点-年，其 δEF 均值（0.0034）显著高于最低非零施氮量高于 100 kg ha⁻¹ 的站点-年（0.0009），说明如果实验设计中的最低施氮量已经超过作物需氮量饱和点，则可能低估真实的非线性程度。

在采样因素方面，测量次数、实验持续时间、重复数、每通量样本数等均未对 δEF 产生显著影响。唯一的例外是箱体面积：大于 0.2 m² 的箱体所测得的 δEF 显著低于小箱体。此外，具有三个以上非零施氮水平的站点-年中，δEF 与二次函数拟合的调整 R² 之间没有显著关系，表明数据质量并未随着 δEF 的增大而降低。

将本研究得到的平均二次模型与 IPCC 1% 线性模型和 Hoben 等基于美国中西部玉米田的模型进行比较后发现，IPCC 模型的 95% 置信区间远宽于本研究的 δEF 模型。在 0–300 kg N ha⁻¹ 范围内，IPCC 的 95% 置信区间为 0.3–3%，而本研究模型的不确定性范围显著更窄。Philibert 等的模型在考虑参数不确定性后，其边界可以覆盖本研究的估计。在氮肥减施情景分析中，当基线施氮量为 300 kg ha⁻¹ 并减少 50 kg ha⁻¹ 时，IPCC 模型估计的减排量为 0.5 kg N₂O-N ha⁻¹，而 Hoben 等模型和本研究旱地谷物模型的估计分别为 0.9 和 0.84 kg N₂O-N ha⁻¹，IPCC 模型低估约 40%–44%。相反，当基线施氮量为 50 kg ha⁻¹ 并减至零时，IPCC 模型高估减排量约 35%–44%。

四、结论与意义

本研究首次在全球尺度上定量证明了 N₂O 排放对氮肥输入的响应普遍快于线性，即排放因子随施氮量增加而增加。无论是全部站点-年，还是按作物类型、肥料类型以及多数环境和管理因素分组的亚组，均表现出正的 δEF。这一结论与多数具有五个以上施氮水平的田间实验结果一致，表明当前 IPCC 默认的 1% 恒定排放因子对于高施氮量地区过于保守，会显著低估排放；而对于低施氮量地区则会高估排放。

研究还发现，固氮作物的 δEF 显著高于其他作物，这可能与其低氮需求有关；控释尿素和分次施肥的 δEF 较低，说明减缓氮释放速率可以降低非线性程度，从而为减排实践提供了直接证据。在区域尺度上，IPCC 线性模型对高施氮区的排放低估和对低施氮区的排放高估，意味着全球和区域 N₂O 收支可能存在系统性偏差。使用依赖施氮量的 δEF 模型，可在不改变农田管理的情况下提高温室气体清单的准确性，并为氮肥减施的减排效益提供更可靠的计算依据。尤其在施氮量超过作物需求的地区，如中国华北平原常见的 500 kg N ha⁻¹ 施氮量，IPCC 模型会低估排放超过 50%，而按 δEF 模型估算则更为合理。

五、研究亮点

本研究的亮点之一在于利用全球已发表的多施氮水平实验数据，首次系统量化了 N₂O 排放因子随施氮量变化的速率 δEF，并证明该速率总体为正。其二，研究将 δEF 与作物类型、肥料类型、土壤性质和管理措施联系起来，揭示了作物氮需求与土壤氮供应之间的平衡关系，为“氮盈余”假说提供了强有力的实证支持。其三，研究通过比较不同模型在氮肥减施情景下的减排估计差异，直接展示了使用非线性排放因子的政策意义。其四，本研究在方法学上使用 bootstrap 重抽样和 Benjamini–Hochberg 多重比较校正，较为严格地处理了 δEF 的非正态分布和亚组比较中的假阳性问题。

作者也指出，本研究的局限性在于具有四个以上非零施氮水平的站点-年较少，δEF 的估计可能低于基于更完整响应曲线所能得到的真实值。未来仍需要在不同气候带、不同作物和肥料类型下开展更多高分辨率的多施氮水平田间实验，以进一步提高对 N₂O 排放非线性响应的理解和预测能力。