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通过反极性挫败增强反铁电体的能量存储

期刊:natureDOI:10.1038/s41586-024-08505-7

这篇文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告:


研究作者及机构
本研究由bingbing yang、yiqian liu、ru-jian jiang、shun lan、su-zhen liu、zhifang zhou、lvye dou、min zhang、houbing huang、long-qing chen、yin-lian zhu、shujun zhang、xiu-liang ma、ce-wen nan和yuan-hua lin等多位作者共同完成。研究团队来自清华大学、中国科学院固体物理研究所、中国科学院金属研究所、北京理工大学、宾夕法尼亚州立大学、湖南科技大学、伍伦贡大学、松山湖材料实验室、中国科学院物理研究所、粤港澳大湾区量子科学中心等多个机构。该研究于2025年1月30日发表在《nature》期刊上,卷号为637,文章编号为1104。

学术背景
本研究属于材料科学与能源存储领域,聚焦于反铁电材料(antiferroelectrics, AFEs)在电容器中的应用。反铁电材料因其在电场诱导下的铁电态中具有高极化和低剩余极化的特性,被认为是高性能能量存储的理想候选材料。然而,反铁电-铁电相变场(AFE-FE transition field)较低以及伴随的滞后损耗限制了其能量密度和可靠性。为了解决这一问题,研究团队提出了一种通过引入非极性或极性成分来“挫败”反铁电材料中反极性有序的新策略,旨在调控相变场并减少滞后损耗,从而提升能量存储性能。

研究流程
研究分为以下几个主要步骤:
1. 理论模拟与设计
研究团队首先通过相场模拟(phase-field simulations)构建了三种反铁电结构:纯反铁电结构(AFE)、与非极性成分合金化的反铁电结构(A-N型)以及与极性成分合金化的反铁电结构(A-P型)。通过模拟,研究了电场分布和极化-电场(P-E)回线,验证了非极性成分对反极性有序的挫败效应。
2. 实验材料制备
实验以典型的反铁电材料PbZrO3为基础,通过掺杂Hf提高极化值,制备了PbZr0.925Hf0.075O3(PZH)薄膜。随后,根据相场模拟的指导,设计并制备了A-N型((1-x)PZH-xLaScO3)和A-P型((1-y)PZH-yNa0.5Bi0.5TiO3)薄膜。
3. 薄膜表征与性能测试
通过X射线衍射(XRD)确认了薄膜的相结构,并测量了P-E回线、电场依赖的介电常数和开关电流密度。此外,还通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)对薄膜的原子级极化结构进行了表征。
4. 能量存储性能评估
基于双极P-E回线计算了能量密度(Ue)和效率(η),并通过Weibull分布评估了击穿电场(Eb)。此外,还测试了薄膜的循环可靠性和温度稳定性。
5. 脉冲放电性能测试
对A-N型薄膜进行了脉冲放电测试,评估了其在高电场下的放电能量密度和放电速度。

主要结果
1. 相场模拟结果
模拟表明,A-N型材料通过非极性区域的引入,延迟了反铁电-铁电相变场(Ef)并减少了滞后损耗(Ef-Ea),从而显著提高了能量存储性能。
2. 实验验证
实验结果显示,A-N型薄膜在x=0.2时实现了189 J/cm³的超高能量密度和81%的高效率,这是目前所有反铁电材料中的最高记录。
3. 原子级表征
HAADF-STEM直接观察到了非极性区域对长程反极性有序的挫败效应,验证了相场模拟的预测。
4. 循环与温度稳定性
A-N型薄膜在1×10⁷次充放电循环后仍能保持稳定的性能,且在-100°C至200°C的宽温度范围内表现出优异的热稳定性。
5. 脉冲放电性能
A-N型薄膜在5.0 MV/cm电场下实现了121 J/cm³的放电能量密度和3.2 μs的超快放电速度,展示了其在脉冲功率设备中的应用潜力。

结论
本研究通过挫败反铁电材料中的反极性有序,成功调控了相变场并减少了滞后损耗,显著提升了能量存储性能。这一策略不仅为反铁电材料的设计提供了新思路,还为其他钙钛矿材料及非钙钛矿系统的极化行为研究提供了新的视角。此外,该研究开发的高性能反铁电薄膜在多层、大规模和三维电容器中具有广阔的应用前景。

研究亮点
1. 创新性策略:首次提出通过引入非极性成分挫败反铁电材料中的反极性有序,显著提升了能量存储性能。
2. 高性能记录:实现了189 J/cm³的超高能量密度和81%的高效率,是目前反铁电材料中的最高记录。
3. 多尺度表征:结合相场模拟、实验验证和原子级表征,全面揭示了非极性区域对反极性有序的挫败机制。
4. 应用潜力:展示了A-N型薄膜在脉冲功率设备中的优异性能,为其在先进电子和电力系统中的应用奠定了基础。

其他有价值的内容
研究团队还通过相场模拟和实验验证,深入探讨了非极性和极性成分对反铁电材料极化行为的影响,为未来设计高性能能量存储材料提供了理论依据和实验指导。


以上是对该研究的全面报告,涵盖了研究背景、流程、结果、结论及其科学和应用价值。

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