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研究报告：室温下通过双分子诱导晶格重构实现钙钛矿纳米晶体的圆偏振发光

第一作者及研究机构
本研究的通讯作者为Guichuan Xing（澳门大学）和Xiaogang Liu（新加坡国立大学）。其他主要作者包括Chenlu He、Jian Qiu、Zhen Mu等，分别来自新加坡国立大学、天津大学-新加坡国立大学联合学院、新加坡材料研究与工程研究所等机构。该研究于2024年2月7日发表在期刊《Matter》上，题为“Room Temperature Circularly Polarized Emission in Perovskite Nanocrystals through Bichiral-Molecule-Induced Lattice Reconstruction”。

研究背景与目标
钙钛矿纳米晶体因其优异的光电性能在光电子学和自旋电子学领域具有广阔的应用前景，尤其是其圆偏振发光（Circularly Polarized Luminescence, CPL）特性。然而，钙钛矿纳米晶体的CPL特性通常在室温下会显著减弱甚至消失，这主要是由于激子自旋翻转（spin flip）过程在高温下被热激活。因此，开发一种在室温下稳定CPL的方法成为该领域的重要挑战。本研究旨在通过双分子（bichiral molecules）协同作用，实现钙钛矿纳米晶体在室温下的高效CPL，并探索其在不对称光聚合（asymmetric photopolymerization）中的应用。

研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
1. 材料合成与表征
- 研究人员通过将手性间隔分子（chiral spacer）甲基苄胺（methylbenzylamine, MBA）嵌入钙钛矿晶格中，并在纳米晶体表面修饰手性配体（chiral ligand）2-辛胺（2-octylamine, OAM），制备了双分子修饰的钙钛矿纳米晶体。
- 使用固态核磁共振（NMR）、透射电子显微镜（TEM）和X射线衍射（XRD）等手段对纳米晶体的结构和形貌进行了表征，证实了MBA的成功嵌入和晶格重构。

1. 光学性能研究

   • 通过紫外-可见光谱（UV-Vis）和圆二色光谱（Circular Dichroism, CD）测试，研究了纳米晶体的不对称光吸收特性。
     
   • 使用圆偏振泵浦-探测瞬态吸收光谱（Circularly Polarized Pump-Probe Transient Absorption Spectroscopy）研究了光生载流子的自旋动力学，证实了手性配体对自旋翻转的抑制作用。
     

2. 圆偏振发光测试

   • 在线性偏振激光激发下，记录了纳米晶体的偏振分辨光致发光光谱，测得其圆偏振度（degree of polarization）高达5.2%，这是目前钙钛矿纳米晶体在室温下的最高记录。
     

3. 不对称光聚合应用

   • 将双分子修饰的钙钛矿纳米晶体作为纳米闪烁体（nanoscintillators），在X射线照射下诱导二乙炔单体（diacetylene monomer）进行不对称光聚合，成功实现了手性聚合物的可控合成。

主要结果
1. 结构表征
- NMR和XRD结果表明，MBA的嵌入显著增加了钙钛矿晶格的层间距，并诱导了晶格重构。
- TEM图像显示，MBA修饰的纳米晶体形成了低维混合相结构，具有更强的量子限域效应。

1. 光学特性

   • CD光谱显示，双分子修饰的纳米晶体在紫外-可见光区域表现出显著的双信号特征，表明其具有高度的不对称光吸收。
     
   • 瞬态吸收光谱证实，手性配体有效抑制了光生载流子的自旋翻转，延长了自旋弛豫时间。
     

2. 圆偏振发光

   • 偏振分辨光致发光光谱显示，双分子修饰的纳米晶体在室温下实现了5.2%的圆偏振度，显著高于仅使用单一手性分子修饰的纳米晶体。
     

3. 不对称光聚合

   • 在X射线照射下，双分子修饰的纳米晶体能够发射圆偏振辐射，诱导二乙炔单体形成手性聚合物，其光学活性通过CD光谱得到证实。
     

研究结论
本研究通过双分子协同作用，成功实现了钙钛矿纳米晶体在室温下的高效圆偏振发光，并展示了其在不对称光聚合中的应用潜力。这一方法不仅为钙钛矿纳米晶体的手性调控提供了新思路，还为开发新型手性光电子器件和生物医学材料奠定了基础。

研究亮点
1. 首次通过双分子修饰实现了钙钛矿纳米晶体在室温下的高效圆偏振发光，圆偏振度高达5.2%。
2. 揭示了手性分子对光生载流子自旋动力学的调控机制，为理解钙钛矿纳米晶体的手性光学特性提供了新的实验依据。
3. 展示了钙钛矿纳米晶体在不对称光聚合中的应用，拓展了其在材料科学和生物工程领域的应用前景。

其他有价值的内容
本研究还发现，双分子修饰的钙钛矿纳米晶体具有优异的热稳定性和化学稳定性，这为其在实际应用中的长期使用提供了保障。此外，研究团队开发的圆偏振泵浦-探测瞬态吸收光谱技术为研究纳米材料的自旋动力学提供了新的实验手段。

以上是对该研究的全面报告，涵盖了研究背景、方法、结果、结论及其科学价值和应用前景。