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利用超快光泵浦对时间对称性破缺超表面的共振进行光学控制

期刊:natureDOI:10.1038/s41586-025-09363-7

本研究通讯作者为Stefan A. Maier与Andreas Tittl,第一作者与共同第一作者为Andreas Aigner、Thomas Possmayer等人。他们来自德国慕尼黑大学(Ludwig-Maximilians-University Munich)、巴西伯南布哥联邦大学(Universidade Federal de Pernambuco)、澳大利亚莫纳什大学(Monash University)以及英国伦敦帝国理工学院(Imperial College London)。该研究以题为“光学控制时间对称破缺超表面的共振”(Optical control of resonances in temporally symmetry-broken metasurfaces)发表于国际顶级学术期刊《自然》(Nature),文章于2025年7月4日被接受,并已在线发表。

这项研究属于前沿的主动式纳米光子学领域,具体聚焦于主动调控超表面的光学共振特性。超表面是由亚波长纳米谐振器构成的二维阵列,是调控光场的强大平台。传统主动调控方法主要依赖改变共振波长或增加材料损耗,但这两种方法存在根本性限制:前者难以完全关闭共振,后者会引入显著的寄生损耗,从而限制了品质因子和近场增强等关键性能的精确控制。本研究的核心科学目标是突破这些限制,实现对共振模式与远场之间耦合关系的主动、动态“开关”,即通过调节辐射损耗,实现共振的创造、湮灭、展宽和锐化。为了实现这一目标,研究团队基于对称性保护的连续谱束缚态概念,提出了“恢复的对称性保护连续谱束缚态”的新机制,并利用超快光学泵浦在时间维度上打破对称性,从而实验演示了对辐射损耗的飞秒级高速调控。

研究过程包含一系列紧密衔接的设计、制备、表征与验证步骤。首先,团队从理论上设计和模拟了实现恢复的对称性保护连续谱束缚态所需的超表面单元结构。单元由两个几何尺寸不同的单晶硅纳米棒组成,虽然结构几何不对称,但在特定波长下,两个棒的反平行电偶极矩强度相等,总偶极矩为零,从而实现了对辐射通道的解耦,辐射损耗趋近于零,此即RSP-BIC条件。通过电磁仿真软件CST Studio Suite进行的数值模拟验证了这一设计,展示了通过改变一个棒的宽度破坏对称性(出现准BIC模式),再通过调整另一个棒的长度恢复偶极矩平衡(再现RSP-BIC)的全过程。

基于仿真结果,研究团队通过精密纳米加工技术制备了对应的超表面样品。他们使用蓝宝石基底上的150纳米厚单晶硅薄膜,通过电感耦合等离子体反应离子刻蚀将硅层减薄至115纳米,并利用电子束光刻和反应离子刻蚀工艺定义了纳米棒阵列。关键的一步是制备了两个梯度超表面:第一个梯度沿一个方向连续改变其中一个纳米棒的宽度;第二个梯度则连续改变另一个棒的长度。每个梯度超表面的尺寸为100×50微米²,单元间尺寸变化步长约0.4纳米,从而能在单个样品上连续、平滑地覆盖从对称BIC、准BIC到RSP-BIC的所有状态。样品最终用旋涂玻璃封装。扫描电子显微镜图像证实了结构几何的精确性,光学显微镜图像显示的颜色渐变直观反映了共振波长的空间变化。

在稳态光学表征中,研究团队使用共聚焦显微镜配合白光光源,测量了梯度超表面在不同空间位置处的透射光谱。实验光谱与仿真结果高度吻合,清晰展示了随着宽度或长度参数变化,BIC模式出现、消失(在RSP-BIC点)再出现的过程。通过对透射谱进行时域耦合模理论拟合,他们提取了辐射损耗参数,实验数据明确显示在RSP-BIC位置辐射损耗收敛于零,从而在高度不对称的几何结构中实验验证了RSP-BIC的存在。

为了实现动态调控,研究团队进行了宽带透射光谱测量,以识别单元结构中可用于选择性泵浦的其他光学模式。他们发现了三个米氏共振模式,并计算了它们的功率损耗密度分布。结果表明,其中一个电偶极子特性的米氏模式在第一个纳米棒中的吸收远高于第二个棒,这种吸收不平衡性使其成为通过选择性泵浦打破偶极矩平衡、进而调控辐射损耗的理想选择。泵浦原理基于硅材料的超快载流子激发:一束波长720纳米、脉宽200飞秒的泵浦光选择性激发第一个纳米棒的米氏模式,产生的自由载流子会瞬时降低该区域的折射率,从而改变两个棒的有效偶极矩之比,破坏原有的平衡。

时间分辨光谱实验是本研究的关键环节。研究团队搭建了泵浦-探测实验系统。一束可调谐飞秒激光经分束后,一路作为泵浦光,另一路聚焦到蓝宝石晶体上产生超连续谱作为探测光。泵浦光和探测光经过延时线调节相对时间后,共线聚焦到超表面样品上。通过独立控制两者的偏振,实现了对特定米氏模式的共振泵浦,并用宽带探测光监测透射光谱随时间的变化。对于处于准BIC状态的超表面(第二个棒长度较大),共振泵浦导致共振峰发生9.2纳米的蓝移,同时共振振幅显著增加。通过时域耦合模理论拟合瞬态光谱,他们提取了辐射损耗和固有损耗随时间的变化曲线。数据显示,泵浦后约1皮秒,辐射损耗增加了250%,而固有损耗仅增加约14%。辐射损耗的调制可持续约20皮秒,与载流子复合时间相当。这一结果证明了该方法能够以极高的选择性调控辐射损耗,而基本不增加有害的固有损耗。

为了量化泵浦引起的折射率变化并建立普适模型,研究团队将实验观测到的共振移动与数值模拟匹配,估算出两个纳米棒之间的折射率差δn约为0.13。他们进一步应用谐振态展开理论,建立了解析模型来描述辐射损耗随结构参数和折射率扰动的变化。该理论预测,对于固定的δn,初始结构参数相对于RSP-BIC点的位置决定了泵浦将导致辐射损耗增加还是减少,从而对应不同的调控功能:展宽、创造、湮灭或锐化共振。

最后,研究团队在制备的梯度超表面上选择了四个具有代表性的位置,分别对应上述四种调控情形,并进行了泵浦-探测实验,成功演示了全部四种功能:在初始模式可见且偶极矩不平衡的位置,泵浦加剧了不平衡,使模式展宽、辐射损耗增加;在初始为RSP-BIC(无可见模式)的位置,泵浦破坏了平衡,从无到有地“创造”出一个明亮的共振峰;在初始模式可见但偶极矩不平衡方向与上一种情况相反的位置,泵浦反而减少了不平衡,趋向于恢复对称性,使共振“湮灭”;在初始模式较宽的位置,泵浦减少了但仍保持非零的不平衡,使共振“锐化”、线宽变窄、品质因子提升。所有实验结果均与谐振态展开理论模型的预测高度一致。

该研究得出结论:通过引入恢复的对称性保护连续谱束缚态并结合选择性超快光学泵浦,首次在实验上实现了对超表面辐射损耗的主动、动态、高选择性调控。这种方法突破了传统波长或损耗调谐的局限,能够真正实现光学共振的“开”与“关”,并在飞秒时间尺度上完成共振的创造、湮灭、展宽和锐化。其科学价值在于提出并验证了一种全新的光场调控物理机制——时间对称性破缺,为主动纳米光子学开辟了新方向。其应用潜力广泛,例如在光通信中实现低损耗、高速全光开关;在量子光学中动态调控光与物质的相互作用强度,用于量子发射增强或极化激元效应;通过快速变化的色散特性,可用于构建光学时间晶体或实现超快脉冲整形。此外,该方法不局限于硅材料,可推广至其他可光学泵浦的低损耗电介质,如砷化镓,并有望与克尔效应等非线性光学机制结合,实现更快的切换速度。

本研究的亮点突出。首先,在概念上具有高度创新性,提出了“恢复的对称性保护连续谱束缚态”这一新机制,巧妙地在几何不对称的结构中恢复了光子对称性。其次,在方法上实现了突破,首次实验演示了纯辐射损耗驱动的高速共振调控,选择性泵浦的设计极具巧思。第三,在验证上非常完备,结合了梯度超表面制备、稳态与超快光谱表征、电磁仿真和谐振态展开理论建模,构成了一个从设计、实现到机理阐释的完整研究闭环。第四,展示的功能丰富且实用,单一平台即实现了共振的四种基本操控,展示了强大的可编程性。最后,该工作为未来在更广泛材料体系和更快时间尺度上探索动态光子学现象奠定了坚实的基础。

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