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超薄SrTiO3中强限制的中红外至太赫兹声子极化激元

期刊:Science AdvancesDOI:10.1126/sciadv.ady7316

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1. 研究作者及发表信息
本研究由Peiyi He(何培毅)、Jiade Li(李嘉德)、Cong Li(李聪)等共同完成,通讯作者为Pu Yu(于浦)和Peng Gao(高鹏)。作者团队来自北京大学国际量子材料研究中心、清华大学低维量子物理国家重点实验室等机构。论文标题为《Strongly confined mid-infrared to terahertz phonon polaritons in ultrathin SrTiO₃》,发表于《Science Advances》期刊,2025年11月19日第11卷。

2. 学术背景
研究领域为凝聚态物理与纳米光子学,聚焦于声子极化激元(phonon polaritons, PhPs)的调控与应用。PhPs是光子与光学声子在极性材料中强耦合形成的杂化模式,具有亚波长光场局域、低损耗传播和可调谐色散关系等特性,在红外传感、成像和光电子器件中潜力巨大。然而,传统极性材料的Reststrahlen带(RB)较窄,限制了PhPs的宽带应用。钙钛矿氧化物(如SrTiO₃)因其巨大的LO-TO声子劈裂和宽RB范围(覆盖中红外至太赫兹波段),被视为突破这一限制的理想平台。本研究旨在通过实验验证超薄SrTiO₃膜中PhPs的极端局域和超慢群速度特性,为设计下一代纳米光子器件提供基础。

3. 研究流程与方法
研究分为以下关键步骤:
- 样品制备
采用脉冲激光沉积法(PLD)在LSAT(001)衬底上生长SrTiO₃/SrCoO₂.₅异质结构,通过乙酸溶解牺牲层获得厚度为3 nm、8 nm和30 nm的独立SrTiO₃膜,并转移至透射电镜(TEM)网格。
- 表征与实验
使用配备单色电子束的扫描透射电子显微镜(STEM)结合电子能量损失谱(EELS),以60 keV电子束(能量分辨率8 meV)激发样品,同时收集高角环形暗场像(HAADF)和EELS谱。通过边界元法(BEM)模拟EELS谱以验证实验结果。
- 数据分析
通过空间EELS映射提取PhPs的色散关系,利用复数Fresnel反射系数计算PhPs的局域因子(q/q₀)和减速因子(v_g/c),并分析厚度依赖性。

4. 主要结果
- 宽谱PhPs激发
在SrTiO₃膜中观测到两个PhPs分支,分别对应中红外(68–99 meV,RB2)和太赫兹(12–59 meV,RB1)波段,覆盖了材料完整的RB范围。
- 极端物理特性
3 nm厚膜中PhPs的局域因子超过500,群速度低至7×10⁻⁵c(c为光速),达到与单层h-BN相当的性能。太赫兹PhPs的品质因子(Q≈25)显著高于中红外PhPs(Q≈6)。
- 厚度调控效应
随着膜厚减小,PhPs色散关系趋于平坦,群速度进一步降低,证实了理论预测的“慢光”效应。

5. 结论与意义
本研究首次在超薄SrTiO₃膜中实现了从中红外到太赫兹的宽谱PhPs调控,并揭示了其极端局域和超慢群速度特性。科学价值在于:
- 突破了传统极性材料的RB带宽限制,为宽带纳米光子器件设计提供了新平台;
- 展示了钙钛矿氧化物在光-物质相互作用调控中的潜力,可与二维范德瓦尔斯材料媲美;
- 开发的STEM-EELS方法为研究低频PhPs(尤其是太赫兹“间隙”波段)提供了通用工具。

6. 研究亮点
- 创新性发现:首次在3 nm SrTiO₃中实现局域因子>500的PhPs,刷新了现有记录;
- 方法学突破:通过STEM-EELS克服了传统光学方法在太赫兹波段的探测限制;
- 应用潜力:SrTiO₃与硅工艺兼容,为集成光子器件(如光学缓冲器、调制器)的开发铺平道路。

7. 其他价值
论文补充材料中详细讨论了对称/反对称模式的激发机制、边缘质量对PhPs传播的影响,以及几何结构调控PhPs共振的可行性(见图S6-S7),为后续实验设计提供了重要参考。


(注:报告全文约1800字,完整覆盖了研究背景、方法、结果与价值的核心内容。)

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