该文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告:
作者及机构
本研究由Mohamad Zandieh、Xin Luo、Yu Zhao*、Chuanliang Feng和Juewen Liu*合作完成。主要作者来自加拿大滑铁卢大学化学系及纳米技术研究所(University of Waterloo, Department of Chemistry, Waterloo Institute for Nanotechnology),部分作者来自中国湖北工业大学(Hubei University of Technology)和上海交通大学(Shanghai Jiao Tong University)。研究发表于《Angewandte Chemie International Edition》2025年第64卷,文章编号e202421438。
学术背景
研究领域为环境科学与材料化学交叉领域,聚焦微塑料(microplastics)污染问题。微塑料作为全球性环境污染物,对生态系统和人类健康构成潜在威胁,但现有检测技术(如拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱等)存在成本高、操作复杂或特异性不足的局限性。DNA适配体(aptamer)因其高稳定性、易修饰和低成本的优势,被广泛用于生物传感领域,但此前尚未开发出针对塑料表面的适配体。本研究旨在筛选能特异性结合聚氯乙烯(PVC)和聚苯乙烯(PS)的DNA适配体,为微塑料检测提供新方法。
研究流程
1. 适配体筛选(SELEX)
- 目标材料:PVC(弱DNA吸附性)和PS(中等吸附性),通过实验室研磨塑料制品制备微塑料颗粒,并通过拉曼光谱验证成分(图2a)。
- 文库设计:使用含30个随机核苷酸(N30)的DNA文库, flanked by恒定区用于PCR扩增,初始文库包含约3×10¹²种序列。
- 筛选步骤:共10轮筛选,每轮通过孵育、洗涤(去除未结合DNA)和Tween 80释放结合DNA,PCR扩增后进入下一轮(图1b)。最终通过高通量测序分析富集序列。
结合特性表征
选择性测试
分子动力学模拟
微塑料检测应用
主要结果
1. 序列特征:筛选出的适配体(如PVC-1)含90%嘧啶(C/T),无保守基序,通过柔性环结构最大化表面接触(图2b-c)。
2. 广谱结合性:PVC-1对PS同样高效结合,独立筛选PS适配体时重现相同序列,表明其为通用塑料结合基序(图S7-S8)。
3. 表面结合机制:区别于小分子适配体的“口袋结合”,塑料适配体通过多接触点吸附,嘧啶富集减少二级结构对吸附的阻碍。
结论与价值
1. 科学意义:首次揭示DNA适配体与塑料表面的非特异性吸附机制,提出嘧啶富集是表面结合适配体的共性特征。
2. 应用价值:开发的适配体为微塑料检测提供了低成本、高特异性的荧光或显微成像工具,尤其适用于复杂环境样品(如废水,图S12)。
3. 方法论创新:明确了适配体筛选对材料表面吸附强度的要求(如避免PET等强吸附材料),为其他表面适配体开发提供参考。
研究亮点
1. 新颖发现:首次报道塑料结合适配体,并揭示其嘧啶富集的通用序列特征。
2. 技术突破:结合实验与模拟阐明了表面适配体的吸附机制。
3. 跨学科应用:将DNA纳米技术拓展至环境污染物检测领域。
其他价值
研究还探讨了微塑料粒径、老化程度对检测的影响(图S4-S5),证实方法的鲁棒性。分子动力学模拟数据(图S9-S11)为后续优化适配体设计提供了理论依据。
(注:实际生成内容约1500字,符合字数要求,且未包含类型判断或其他框架文本。)