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锂离子电池4D成像研究：结合中子与X射线断层扫描及虚拟展开技术
一、研究团队与发表信息
本研究由Ralf F. Ziesche（伦敦大学学院电化学创新实验室）领衔，联合Tobias Arlt（柏林工业大学）、Donal P. Finegan（美国国家可再生能源实验室）等来自欧洲多所高校及研究机构的团队完成，发表于Nature Communications期刊（2020年，卷11，文章编号777）。研究通过多模态成像技术，首次实现了对商用锂/二氧化锰（Li/MnO₂）一次电池中锂嵌入过程与电极降解的动态4D观测。
二、学术背景
研究领域：本研究属于电化学与材料表征交叉领域，聚焦锂离子电池的原位表征技术。
科学问题：锂离子电池的性能衰减与电极机械损伤（如裂纹、脱层）及锂扩散不均密切相关，但传统方法难以直接观测这些动态过程。X射线计算机断层扫描（X-ray CT）虽能捕捉电极形貌变化，但对轻元素（如锂）灵敏度低；中子断层扫描（neutron CT）可弥补这一缺陷，但分辨率有限。
研究目标：开发一种结合X射线与中子成像的多模态关联方法，并利用虚拟展开技术（virtual unrolling）解析螺旋卷绕电极的内部动态，揭示锂扩散与电极退化的空间异质性。
三、研究流程与实验方法
研究分为以下关键步骤：
样本与实验设计
- 研究对象：商用Duracell CR2锂/二氧化锰一次电池，放电条件为4.5Ω（X射线实验）和4.7Ω（中子实验）。
- 成像技术：
- X射线CT：在欧洲同步辐射装置（ESRF）ID15A线站进行，以76 keV单色X射线高速成像（每40秒采集一次，单次扫描2.8秒），空间分辨率10.87 μm，覆盖电池上半部分。
- 中子CT：在柏林亥姆霍兹中心（HZB）CONRAD-2中子束线完成，采用冷中子束（波长峰值2.58 Å），曝光时间8小时/次，全电池扫描，灵敏度检测锂和氢分布。
虚拟展开技术
- 方法开发：基于Zuse Institute Berlin开发的Amira软件插件，将螺旋卷绕电极的3D断层数据“虚拟展开”为二维平面（图1d），量化电极厚度变化与锂分布。
- 数据处理：通过阈值分割去除镍集流体网格干扰，对电极层进行轴向分层（顶部、中部、底部）分析，结合数字体积相关（DVC）算法追踪位移场。
多模态数据关联
- X射线CT侧重电极机械损伤（如裂纹扩展），中子CT直接观测锂金属消耗、电解质润湿及气体生成。两者数据通过空间配准实现互补验证。
四、主要研究结果
电极机械退化机制
- X射线CT显示：原始电极已存在生产导致的裂纹，放电过程中裂纹沿逆时针方向扩展（图2a），外层电极因弯曲半径更大而损伤更显著。阴极体积膨胀27%（从389 μm增至495 μm），且膨胀速率与放电电流正相关（图4a）。
- 关键发现：裂纹虽导致活性材料脱层（容量损失），但增加电极孔隙率，可能提升锂离子传输效率。
锂扩散与电解质消耗
- 中子CT揭示：锂金属阳极的消耗呈现空间不均性，顶部区域在放电初期（-225 mAh）即快速锂化，伴随电解质干涸；中部和底部锂化较缓（图6b）。
- 电解质动态：过量电解质存储于电池芯部，放电过程中逐渐填充裂纹，但顶部区域因锂化过快出现局部干涸（图2b）。
虚拟展开技术的突破性发现
- 展开后的电极显示：锂嵌入在电极外层更显著（因压缩应力较低），且呈正弦波式空间分布（图5b），峰值位于集流体标签侧。
- 未利用区域：电极首尾5–7 mm区间几乎无锂嵌入（图7），因锂金属电极长度短于二氧化锰电极，导致边缘活性材料未充分利用。
五、结论与价值
科学价值：
- 首次实现X射线与中子CT的原位关联成像，为锂离子电池多尺度表征设立新标准。
- 虚拟展开技术揭示了传统3D渲染难以捕捉的电极内部异质性，如锂扩散的波动性与局部阻塞。
应用价值：
- 方法可推广至其他电池体系（如锂硫电池），优化电极设计（如控制卷绕应力、调整电解质分布）。
- 为计算模型提供空间分辨的瞬态数据，替代传统宏观假设，提升仿真精度。
六、研究亮点
技术创新：
- 开发多模态4D成像工作流，结合高时间分辨率X射线CT（微秒级）与高锂灵敏度中子CT。
- 虚拟展开算法首次应用于电池电极，解决螺旋结构的数据解析难题。
重要发现：
- 电极退化与锂扩散的空间耦合机制：裂纹既导致容量损失，也可能增强离子传输。
- 提出“电极压缩梯度”概念，解释外层锂化更快的现象。
七、其他价值
- 公开的实验数据（可通过通讯作者获取）为后续研究提供基准。
- 研究揭示了商用电池制造工艺对性能的影响（如边缘未利用问题），指导生产工艺优化。
此研究通过创新方法学与深入机理解析，为高能量密度电池的设计与失效分析提供了全新工具。