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作者与机构
本研究的作者包括Zhijun Li、Siqi Ji、Chun Wang、Hongxue Liu、Leipeng Leng、Lei Du、Jincheng Gao、Man Qiao、J. Hugh Horton和Yu Wang。研究团队来自多个机构，包括东北石油大学（Northeast Petroleum University）的化学与化工学院、南京师范大学（Nanjing Normal University）的化学与材料科学学院、广州大学（Guangzhou University）的化学与化工学院、南京信息工程大学（Nanjing University of Information Science and Technology）的化学与材料科学学院，以及加拿大皇后大学（Queen’s University）的化学系。该研究于2023年发表在《Advanced Materials》期刊上，DOI为10.1002/adma.202300905。

学术背景
本研究的主要科学领域是电化学能源转换与存储技术，特别是锌-空气电池（Zinc-Air Batteries）中的双功能氧电催化剂（Bifunctional Oxygen Electrocatalysts）。锌-空气电池因其高理论能量密度、成本效益和环境友好性被认为是清洁能源存储的潜在候选者。然而，其充放电过程中氧还原反应（ORR, Oxygen Reduction Reaction）和氧析出反应（OER, Oxygen Evolution Reaction）的缓慢动力学严重限制了其广泛应用。尽管贵金属电催化剂（如Pt/C和RuO2）表现出优异的ORR和OER活性，但其高成本、低存储容量和稳定性差限制了其大规模应用。因此，开发低成本、高效且耐久的非贵金属双功能氧电催化剂成为迫切需求。本研究的核心目标是通过几何和电子工程策略，设计一种原子分散的铜-钴双金属位点电催化剂（Cu-Co/NC），以协同提升ORR和OER活性，并验证其在锌-空气电池中的应用性能。

研究流程
1. 催化剂设计与合成
研究团队提出了一种在高度多孔的氮掺杂碳基质（NC）上构建原子分散的铜-钴双金属位点（Cu-Co/NC）的策略。具体合成步骤如下：
- 首先制备Zn-Co金属有机框架（MOF），并将其与乙酸铜溶液混合，形成Zn-Co MOF/Cu前驱体。
- 通过聚合反应将前驱体与Na2CO3、间苯二酚、甲醛和三聚氰胺混合，形成Zn-Co MOF/Cu@polymer。
- 在氩气气氛下热解该聚合物，蒸发Zn原子，形成氮掺杂碳基质，并将Cu和Co原子均匀嵌入其中。
- 通过扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）验证催化剂的形貌和原子分散性。

1. 催化剂表征

   • 使用X射线光电子能谱（XPS）分析Cu-Co/NC的化学状态，确认Cu和Co的低氧化态及其与氮的配位结构。
     
   • 通过X射线吸收近边结构（XANES）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）验证Cu和Co的原子分散性及其与氮的配位环境（CuN4和CoN4）。
     
   • 通过氮气吸附/脱附实验验证催化剂的多孔结构和高比表面积。
     

2. 电化学性能测试

   • 在碱性介质（0.1 M KOH）中测试Cu-Co/NC的ORR和OER活性，记录其半波电位（E1/2）和过电位（η）。
     
   • 通过旋转圆盘电极（RDE）和旋转环盘电极（RRDE）实验计算电子转移数和H2O2产率，验证4电子ORR路径。
     
   • 在酸性和中性介质中进一步测试ORR活性，验证其广泛适用性。
     
   • 通过循环伏安法（CV）和计时电流法（Chronoamperometry）评估催化剂的稳定性和甲醇耐受性。
     

3. 锌-空气电池应用测试

   • 将Cu-Co/NC作为阴极材料组装锌-空气电池，测试其开路电压（OCV）、充放电极化曲线、峰值功率密度和长期循环稳定性。
     
   • 通过电化学阻抗谱（EIS）分析电池的电荷转移特性。
     

4. 理论计算

   • 使用密度泛函理论（DFT）计算Cu-Co/NC的电子结构和氧中间体的吸附/脱附行为，揭示其高活性的机理。
     

主要结果
1. 催化剂结构与性能
- Cu-Co/NC表现出原子分散的Cu和Co位点，形成CuN4和CoN4配位结构。
- 在碱性介质中，Cu-Co/NC的ORR半波电位为0.92 V，OER过电位为335 mV，显著优于Pt/C和RuO2。
- 在酸性和中性介质中，Cu-Co/NC的ORR半波电位分别为0.85 V和0.74 V，表现出优异的广泛适用性。

1. 锌-空气电池性能

   • Cu-Co/NC组装的锌-空气电池的开路电压为1.45 V，峰值功率密度为295.9 mW cm⁻²。
     
   • 电池在510小时的长期循环中表现出极低的电压衰减，证明了其优异的耐久性。
     

2. 理论计算支持

   • DFT计算表明，Cu和Co位点之间的协同效应优化了氧中间体的吸附/脱附行为，从而提升了ORR和OER活性。
     

结论与意义
本研究通过几何和电子工程策略，成功设计了一种原子分散的铜-钴双金属位点电催化剂（Cu-Co/NC），其在ORR和OER中表现出优异的双功能电催化活性。该催化剂在锌-空气电池中的应用验证了其高效性和耐久性，为非贵金属电催化剂的设计提供了新思路。其科学价值在于揭示了双金属位点协同效应的机理，应用价值在于为清洁能源存储技术提供了高效、低成本的解决方案。

研究亮点
1. 通过原子分散的Cu和Co位点协同效应，显著提升了ORR和OER活性。
2. 催化剂在碱性、酸性和中性介质中均表现出优异的ORR活性，具有广泛适用性。
3. 锌-空气电池的长期循环稳定性（510小时）和高效性验证了其实际应用潜力。
4. 结合实验和理论计算，深入揭示了双金属位点的协同作用机制。

这篇报告详细介绍了研究的背景、方法、结果和意义，为相关领域的研究者提供了全面的参考。