这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究的学术论文。以下是针对该研究的详细学术报告：

作者及机构
本研究由Ying-Xin Zhan、Peng Shi、Cheng-Bin Jin、Ye Xiao、Ming-Yue Zhou、Chen-Xi Bi、Bo-Quan Li、Xue-Qiang Zhang*和Jia-Qi Huang*合作完成。主要作者来自北京理工大学材料科学与工程学院（School of Materials Science and Engineering, Beijing Institute of Technology）和清华大学化学工程系（Department of Chemical Engineering, Tsinghua University）。论文发表于《Advanced Functional Materials》期刊，2022年8月15日在线发表，DOI为10.1002/adfm.202206834。

学术背景
研究领域为高能量密度锂金属电池（Lithium Metal Batteries, LMBs）的负极材料设计。锂金属负极因其高理论比容量（3860 mAh g⁻¹）和低电极电位（-3.04 V vs. SHE）被视为下一代电池的核心材料，但其实际应用受限于循环过程中非活性锂（inactive lithium）的快速积累，导致电池寿命缩短。复合锂金属负极（composite lithium metal anode）通过引入三维导电宿主（host）结构，可缓解非活性锂的负面影响，但其积累机制尚不明确。本研究旨在揭示复合锂金属负极中非活性锂的两阶段积累机制，并探索其与负极稳定性的关联。

研究流程与方法
1. 实验设计与模型构建
- 研究对象为以碳纤维（carbon fiber, CF）为宿主的复合锂金属负极（CF/Li），通过滚压法制备，电极面积为7×4 cm²，面容量为10 mAh cm⁻²。
- 采用对称电池（CF/Li | CF/Li）和全电池（CF/Li | NCM）配置，通过三电极体系验证实验设计的合理性。

1. 非破坏性表征技术

   • 使用三维X射线显微镜（3D X-ray Microscopy, 3D XRM）对 pouch cell 进行原位观测，空间分辨率达亚微米级，可区分铝壳、碳纤维、锂金属和隔膜等组分。
     
   • 结合扫描电子显微镜（SEM）分析负极表面和截面的形貌演变，量化非活性锂的积累位置和厚度变化。
     

2. 电化学性能测试

   • 在1.0 mA cm⁻²电流密度和5.0 mAh cm⁻²面容量条件下循环测试，记录极化电压（polarization voltage）变化。
     
   • 对比裸锂负极与复合负极的循环寿命和极化行为，揭示两阶段积累特征。
     

3. 关键参数调控

   • 研究电流密度（1.0–3.0 mA cm⁻²）和外部压力（350 kPa）对非活性锂积累机制的影响，通过累积循环容量（accumulated cycle capacity）标准化数据。
     

主要结果
1. 两阶段积累机制
- 第一阶段：非活性锂主要在宿主内部孔隙中积累（SEM和3D XRM证实），极化电压缓慢上升（2.5 mV/cycle）。
- 第二阶段：非活性锂溢出宿主外部并快速积累（图3i-k），极化电压急剧增加（8.3 mV/cycle），导致电池失效。

1. 宿主结构的作用

   • 碳纤维宿主通过降低局部电流密度和容纳体积膨胀，延缓第一阶段向第二阶段的转变（图2i）。
     
   • 3D XRM显示，15次循环后宿主孔隙被填满，非活性锂开始外部积累（图3g-h）。
     

2. 调控因素

   • 电流密度：高电流密度（3.0 mA cm⁻²）使转折点提前至第5次循环，加速电池衰减（图5a-b）。
     
   • 外部压力：施加350 kPa压力可将转折点推迟至第35次循环，显著提升循环稳定性（图6a-b）。
     

结论与意义
1. 科学价值：首次揭示了复合锂金属负极中非活性锂的空间积累动态，提出“宿主内部填充-外部溢出”的两阶段模型，为负极设计提供理论基础。
2. 应用价值：通过优化电流密度和外部压力，可延长第一阶段持续时间，提升电池寿命。例如，350 kPa压力下循环寿命从248小时延长至455小时。

研究亮点
1. 方法创新：首次将3D XRM技术用于复合锂金属负极的原位观测，实现非破坏性、高分辨率表征。
2. 理论突破：明确非活性锂积累与极化行为的因果关系，填补了宿主材料调控机制的空白。
3. 实用导向：提出“压力调控”策略，可直接应用于高能量密度锂金属电池的工程化设计。

其他有价值内容
- 研究还发现，循环面容量（3.0 mAh cm⁻²）对转折点的影响较小，而电流密度是主要调控因素（图5c-d），这对实际电池的工况设计具有指导意义。

以上报告基于原文内容，未添加任何非原文信息或解释性评论。