高温气冷堆中水分-石墨氧化的多物理场模拟研究

作者及机构
本研究由美国密歇根大学核工程与放射科学系的Chengqi Wang和Xiaodong Sun（通讯作者）、俄亥俄州立大学核工程项目的Richard N. Christensen共同完成，发表于2019年的《Annals of Nuclear Energy》期刊（卷131，页码483–495）。

学术背景
高温气冷堆（HTGRs，High-Temperature Gas-cooled Reactors）因其高效热电转换能力和固有安全性成为第四代核能系统的候选堆型。然而，其氦冷却剂中微量的水分（ppm级）在长期运行中可能引发石墨材料的慢性氧化（moisture-graphite oxidation），导致燃料块、反射层及热腔支撑柱的结构完整性受损。由于原型堆的高压高温条件难以长期复现，传统实验多采用常压高浓度水蒸气的加速氧化测试，但此类数据与实际工况存在偏差。本研究旨在通过多物理场耦合模型，定量评估模块化高温气冷堆（MHTGR）在36个月运行周期内石墨氧化的空间分布规律，为安全分析提供理论依据。

研究流程与方法
1. 模型构建与简化
- 多物理场耦合框架：基于COMSOL Multiphysics平台，整合流体流动（雷诺平均Navier-Stokes方程）、传热传质（傅里叶定律与菲克定律）、化学反应（Langmuir-Hinshelwood动力学模型）及石墨结构演变（孔隙率动态方程）模块。
- 几何简化：将原型三维堆芯结构简化为二维轴对称模型，保留冷却剂通道直径和固-流体体积比，并通过热流密度调整确保功率等效性。

1. 石墨氧化动力学模型

   • 反应速率方程：采用改进的Langmuir-Hinshelwood (LH)模型（式16），引入水分反应级数v（Boltzmann分布函数描述）以修正高温下活性位点分布的非均匀性。对比传统LH模型（式14）与Boltzmann-enhanced LH (BLH)模型（图1），最终选择LH模型以平衡计算稳定性与低浓度（1.2 Pa水蒸气分压）下的适用性。
     
   • 材料参数：针对四种核级石墨（IG-110、2114、PCEA、NBG-17），输入其初始孔隙率（10%~21.6%）、平均孔径（1.8~2.05 μm）及结构参数w（45~268），并采用Bhatia-Perlmutter随机孔模型（式19）描述氧化过程中的比表面积变化。
     

2. 数值验证与敏感性分析

   • 网格独立性验证：对比粗、中、细网格（表2）下水分分压分布差异（图4），确认网格尺寸对结果影响可忽略。
     
   • 三维模型验证：通过1/12冷却剂单元的三维模拟（图3c）验证二维简化模型的准确性（图6-8），发现二维模型在过渡区（1023 K）会略微高估石墨表面氧化梯度。
     

3. 工况模拟

   • 边界条件：氦冷却剂流速16.7 m/s、压力6.4 MPa，入口水蒸气和氢气分压分别为1.2 Pa和10 Pa，堆芯功率分布采用环形1区最大值（图13）。
     
   • 长期氧化评估：模拟36个月运行周期，动态更新孔隙率（式22）、孔径（式8）及烧蚀率（burn-off，式21）。
     

主要结果
1. 氧化空间分布
- 轴向梯度：氧化主要集中于堆芯底部3~4层燃料块（图14），如PCEA石墨在底部块（Block 10）表面烧蚀率达81.4%，而顶部块（Block 1）仅7.61×10⁻¹¹（表4）。
- 径向衰减：氧化深度在1.5 mm内迅速降至1%以下（图16-20），符合扩散控制机制（高温下反应速率远超传质能力）。

1. 材料差异性

   • IG-110因低温活性低（图15），最大烧蚀率仅7.06%（Block 10）；2114和PCEA在高温区（>1100 K）活性显著，但2114的氧化分布更均匀（图16）。
     
   • NBG-17因中等结构参数（w=45）和孔径，烧蚀率介于IG-110与PCEA之间。
     

2. 模型局限性

   • 未考虑中子辐照导致的孔隙闭合效应（保守估计）；
     
   • 粘合剂剥落（burn-off>13%）可能使实际氧化深度超出1.5 mm预测值。
     

结论与价值
1. 科学意义
- 首次建立了HTGR常态运行下的多物理场氧化模型，揭示了低浓度水蒸气慢性氧化的空间非均匀性；
- 验证了LH模型在低分压（<10 Pa）下的适用性，为后续实验设计提供理论基准。

1. 工程价值
   
   • 确认MHTGR燃料块在36个月运行后仍能保持机械完整性（氧化层<1.5 mm），支持设计寿命可行性；
     
   • 提出需优先监测底部燃料块氧化状态，并为净化系统优化提供量化依据。
     

研究亮点
1. 方法创新：耦合湍流-多孔介质传质与动态结构演变，实现跨尺度氧化模拟；
2. 数据稀缺性：填补了核级石墨在原型工况（6.4 MPa、1.2 Pa H₂O）下的长期氧化数据空白；
3. 材料对比：系统评估四种商业化核石墨的氧化行为差异，为选材提供参考。

后续方向
建议开展低分压（<10 Pa）氧化实验验证LH模型，并研究高烧蚀率（>50%）下的粘合剂剥落机制。