Mireles 等人于2026年2月27日在 Science Advances 期刊上发表了题为“Strain mapping of three-dimensionally structured two-dimensional materials”的研究论文。该研究由来自 Rice University、Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST)、University of Michigan 以及 Lawrence Berkeley National Laboratory 的 Adan Mireles、Jeongwon Park、Suk Hyun Sung、Chuqiao Shi、Bongki Shin、Jun Lou、Colin Ophus、Robert Hovden、Kibum Kang 和 Yimo Han 等作者合作完成。
该研究属于材料科学领域，特别是二维材料应变工程方向。二维材料由于其原子级厚度和优异的机械柔韧性，能够承受巨大应力，因此应变工程成为调控其光、电、化学等性能的有力手段。然而，当应力施加于二维材料时，往往不可避免地会引起面外变形，如波纹、褶皱和屈曲，从而形成复杂的三维结构。由于传统表征技术的局限性，在这种三维结构化的二维材料中精确绘制应变分布图一直是一个挑战。以往的技术，如几何相位分析和原子分辨率电子断层扫描，视野过小，难以解析大范围的应变变化和三维结构；而纳米束四维扫描透射电子显微镜虽然能绘制微米级的晶格结构图，但量化三维结构化二维材料中的应变分布仍面临困难。因此，本研究的核心目标是开发一种集成方法，能够同时重建二维材料薄膜的三维形貌并精确绘制其平面应变场，从而更有效地理解和利用应变工程。
为达成此目标，研究团队开发并验证了一种名为 BRIGHT 的新方法。该方法全称为“Bragg-rod Informed, Gradient-based Height-mapping Technique”，其工作流程始于关键的实验数据采集。研究人员采用纳米束四维扫描透射电子显微镜对样品进行扫描。实验中使用的样品是单层悬浮的 MoS2-MoSe2 横向异质结，该异质结是通过 S/Se 前驱体流动调制方法生长而成的。由于 MoS2 和 MoSe2 之间存在约 4% 的晶格失配，异质结内部存在固有的外延应变。实验中，使用 80 keV 的 FEI Titan Themis3 S/TEM，配备电子显微镜像素阵列探测器，以 0.5 mrad 的半会聚角、256 × 256 的扫描位置，收集了每个扫描位置的 128 × 128 像素的衍射图案，累积剂量约为 1.7 × 10² e−/Ų。这个完整的数据集是后续所有分析的基础。
获得 4D-STEM 数据集后，BRIGHT 方法的数据处理流程依次展开。第一步是提取局部倾斜信息。该方法的核心在于利用材料布拉格杆与埃瓦尔德球的相互作用。当二维材料发生面外倾斜时，这种相互作用会改变衍射斑点的积分强度，其中二阶布拉格峰对倾斜最为敏感。对于每个扫描点获得的衍射花样，研究人员提取六个二阶布拉格峰的积分强度，形成一个观测向量。同时，他们基于运动学衍射分析模型，生成了一个详尽的模拟库，该库将特定的倾斜参数——面外仰角 θ（0° 至 25°）和面内方位角 φ（0° 至 360°）——映射到对应的布拉格峰强度向量。通过将每个实验强度向量与模拟库中的向量进行比对（采用欧几里得距离作为损失函数），可以找到最佳匹配，从而确定该扫描点对应的实验倾斜参数 (θ, φ)，最终生成整个样品区域的倾斜图。
第二步是基于倾斜图重建三维形貌。从倾斜参数 (θ, φ) 出发，利用公式 ∂z/∂x = tan θ sin φ 和 ∂z/∂y = tan θ cos φ，可以计算出表面高度的局部梯度（x 和 y 方向）。然而，直接积分这些梯度图可能会因累积误差导致重建失真。为此，研究团队开发了一种迭代梯度校正算法。该算法将测量的梯度数据作为输入，通过迭代过程调整梯度的方向和大小，以最小化计算值与测量值之间的差异，从而生成一个连续且精确的二维材料表面三维高度图。研究还通过几何分析确定了采样标准：为保证重建精度，最小的特征（如波纹）至少需要 5 到 8 个扫描步长来跨越。本实验中的采样条件满足此要求，最小波纹约有 6 个扫描步长，最大波纹可达 30 个，确保了重建的可靠性。
第三步是进行应变映射与倾斜校正。在获得三维形貌后，即可进行应变分析。首先，对每个扫描点的衍射花样进行常规应变测量，得到表观应变。但该表观应变包含了真实的晶格变形和由样品倾斜引起的伪影。为此，研究人员利用第一步提取的倾斜参数 (θ, φ)，通过平面应变方程重新定向应变分量。关键的校正公式 ε_real = (ε_apparent - 1)/cos θ + 1 被用于校正垂直于倾斜轴方向的应变分量，消除倾斜带来的压缩应变伪影。最后，将校正后的应变分量转换回原始坐标系，从而得到反映真实晶格变形的、空间分辨的三维应变张量图。
为了评估 BRIGHT 方法的准确性和鲁棒性，研究人员进行了深入的误差分析。他们使用 abTEM 软件模拟了一个具有已知高度和倾斜参数的波纹状 MoSe2 4D-STEM 数据集作为基准。在无限剂量的理想条件下，该方法在非平面区域重建高度的平均绝对误差约为 0.09 nm。为了模拟真实实验条件，他们在原始衍射数据上添加了泊松散粒噪声，并测试了从 10¹ 到 10⁴ e−/Ų 的宽剂量范围。结果显示，在合理的 2D 材料实验剂量（约 10³ e−/Ų）下，高度重建的平均绝对误差仍能保持在约 0.20 nm，波纹形态和定量精度得以良好保持；而当剂量低于 10² e−/Ų 时，算法性能开始下降。此外，倾斜映射的精度还依赖于倾斜轴的方向。分析表明，当实际倾斜角低于 20°时，倾斜提取误差通常小于 1°；超过 20°后，误差会显著增加。这定义了该方法在大多数平面变形二维薄膜中的有效适用范围。
该研究的主要结果体现在对 MoS2-MoSe2 横向异质结的详细分析上。通过 BRIGHT 方法，研究人员成功重建了异质结的三维形貌和相位图，揭示了不同结宽区域（从 10 nm 到 150 nm 不等）具有截然不同的波纹形态。例如，在 MoS2 区域较宽、MoSe2 区域较窄（约 19 nm）的顶部区域，MoSe2 中形成了较窄的垂直波纹；而在 MoS2 区域较窄、MoSe2 区域较宽（约 137 nm）的中部区域，MoSe2 中则形成了更大的垂直波纹，并逐渐在 MoS2 区域变平。当 MoSe2 和 MoS2 的宽度都很小（均小于 15 nm）时，它们会形成相对平坦的超晶格结构。倾斜校正后的应变图与未校正的应变图相比显示出显著差异，校正后消除了倾斜伪影，使得应变分布更加平滑可信。结果表明，波纹的形成主要松弛了由晶格失配引起的 ε_xx 外延应变。此外，旋转图显示，波纹特征在界面处引入了类似于位错的旋转偶极子，确保了伯格斯矢量的守恒。
定量线剖面分析进一步阐明了应变弛豫机制。在具有较大异质结的区域（中部），尽管形成了平均宽度为 77 nm 的显著周期性波纹，但整体的应变弛豫仍然是部分的：水平方向剖面的距离差异仅为 1.55%，远低于约 4% 的晶格失配。而在具有较小结的区域，水平方向会出现两种能量相近的“隆起”排列构型：对齐构型和交错（Z字形）构型。对齐构型在垂直方向引入了约 1% 的晶格失配，而交错构型将此失配降低至约 0.4%，表明后者可能因引入更小的晶格失配而在能量上更有利。这些结果共同揭示了在悬浮膜中，异质结宽度依赖性的应变弛豫途径和表面变形机制。
本研究的结论是，BRIGHT 方法提供了一种高效、精确的途径，能够从单个纳米束 4D-STEM 数据集中同时重建薄膜的三维形貌和表面应变张量。该方法成功应用于悬浮 MoS2-MoSe2 横向异质结，揭示了其结宽依赖性的波纹形态和应变弛豫路径。这项工作将非平面二维膜的结构形貌与应变分布联系起来，为二维异质结中的精密应变工程指明了方向。
该研究的亮点在于其方法学的创新与综合应用价值。首先，BRIGHT 方法本身是核心创新点，它创造性地利用纳米束 4D-STEM 中布拉格峰强度对样品倾斜的敏感性，通过建立模拟库和迭代梯度校正，实现了从单一数据集同时获取高精度三维形貌和真实平面应变场，避免了电子断层扫描的辐射损伤和对准难题。其次，提供了全面的验证与误差分析框架，通过模拟数据系统评估了电子剂量和倾斜角度对方法精度的影响，明确了其适用范围和最佳实践参数，增强了结果的可信度。第三，研究揭示了重要的物理机制，即二维异质结中应变弛豫与三维形貌（波纹、隆起）之间的直接关联，以及结宽度对弛豫模式的调控作用，深化了对二维材料力学行为的理解。第四，开发了交互式可视化工具，研究人员构建了一个图形用户界面，允许用户实时切换校正前后的应变图、旋转应变测量轴、调整三维表面显示等，极大方便了数据的探索和分析。最后，方法具有普适性潜力，虽然本文主要应用于 TMD 材料，但模拟表明该方法也适用于其他具有强布拉格反射的二维材料，为广泛研究非平面二维材料的应变提供了新工具。
这项研究不仅发展了一种强大的表征技术，而且利用该技术获得了关于二维异质结应变-形貌耦合的新见解，对于推动柔性电子、量子计算等应用中基于应变的性能调控具有重要的科学与应用价值。