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一、研究团队与发表信息
本研究由青岛科技大学的Xiaofeng Tian、Ruotong Liu、Weizhou Wang等共同完成，通讯作者为Hongdong Li和Lei Wang。研究成果发表于*Advanced Materials*期刊（2025年），DOI编号10.1002/adma.202506068。

二、学术背景与研究目标
研究领域为电催化水分解（water splitting），聚焦于析氧反应（OER, oxygen evolution reaction）催化剂的开发。背景知识包括：
1. OER的重要性：作为水分解的阳极反应，其效率直接影响绿氢生产。
2. 现有挑战：催化剂需同时满足高活性位点暴露、有效传质（mass transfer）及抗腐蚀（如海水中的Cl⁻干扰）。
3. 高熵材料（high-entropy materials）与有序大孔结构（3D ordered macroporous, 3DOM）的潜力：前者通过多金属协同调控电子结构，后者可优化传质与气泡释放。

研究目标：开发兼具高熵效应与3DOM结构的氢氧化物催化剂（HEH），实现高效稳定的海水/淡水OER。

三、研究流程与方法
1. 材料设计与合成
- 化学刻蚀法：以SiO₂纳米球为模板，在泡沫镍（NF）上原位生长高熵氢氧化物（HEH），通过调控SiO₂用量（0–300 μL）制备不同孔隙率的3DOM-HEH（图2a）。
- 结构表征：SEM/TEM显示3DOM-HEH-300具有均匀互通的大孔结构（孔径≈300 nm），EDS证实Fe、Co、Ni、Cr、Mn五种元素均匀分布（图2b–i）。XRD和HRTEM显示材料为晶态/非晶态混合相，晶面间距0.24 nm对应Co(OH)₂的（002）晶面。

1. 电子结构与局域环境分析

   • X射线吸收谱（XAS）：XANES表明金属价态介于单质与氧化物之间（如Co²⁺/Co³⁺共存）；EXAFS拟合证实Cr─O（1.46 Å）和Cr-O-M（2.61 Å）键的存在，验证高熵局域环境（图3a–d）。
     
   • XPS：Fe²⁺/Fe³⁺、Co²⁺/Co³⁺等多价态共存，O 1s谱显示金属羟基（M-OH）吸附位点（图S10）。
     

2. 理论计算与机理验证

   • 密度泛函理论（DFT）：Fe位点对OH⁻吸附能最强（–2.34 eV），而Mn位点抑制Cl⁻吸附（图5c–f），解释了选择性催化机制。
     
   • 有限元模拟（COMSOL）：3DOM结构通过曲率效应增强局部电场，使OH⁻浓度提升5个数量级（图1b），促进OER动力学。
     

3. 电化学性能测试

   • 碱性环境（1 M KOH）：3DOM-HEH-300过电位仅182 mV@100 mA cm⁻²，塔菲尔斜率41.1 mV dec⁻¹，优于无孔HEH（230 mV）和NF（图6a–c）。
     
   • 海水环境：在天然海水中仍保持245 mV@100 mA cm⁻²的低过电位，且运行400小时无衰减（图7e）。
     

四、主要结果与逻辑链条
1. 结构优势：3DOM结构通过有序孔道加速气泡释放（平均气泡尺寸120.77 μm，较无孔材料降低39%），减少活性位点阻塞（图4f–i）。
2. 电子调控：高熵效应诱导金属轨道强耦合（DOS计算显示3d轨道重叠），优化*OOH中间体吸附能（图5b–e）。
3. 抗腐蚀性：Mn位点抑制Cl⁻吸附，XPS证实OER后Cr─O键增多，表面形成稳定M-OOH活性相（图S41–42）。

五、结论与价值
1. 科学价值：揭示了高熵效应与传质协同强化的新机制，为多相催化设计提供新思路。
2. 应用价值：开发的3DOM-HEH-300具备工业化潜力（低成本化学刻蚀法），适用于海水制氢。

六、研究亮点
1. 创新方法：首次将3DOM结构引入高熵氢氧化物，结合实验与模拟验证曲率效应。
2. 性能突破：在海水OER中实现278 mV@500 mA cm⁻²的低过电位，为目前报道的最佳值之一（表S8）。
3. 机理深度：通过WT-EXAFS和原位拉曼（Raman）揭示了动态活性位点演化过程（图3c, S42）。

七、其他发现
1. 亲水性：3DOM-HEH-300接触角接近0°，促进电解质渗透（图4b–d）。
2. 法拉第效率：排水法测试显示OER法拉第效率≈100%（图S43）。

该研究通过多尺度设计（原子级电子调控-微观结构优化-宏观传质强化），为高性能电解水催化剂开发提供了范式。