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研究的主要作者、机构及发表信息

本文题为《Gamma-ray irradiation behavior of a hexagonal Ti–6Ta alloy applied in spent nuclear fuel reprocessing》，由Huan Li、Chengze Liu、Jianping Xu、Hai Huang等人合作完成。主要研究机构包括Xi’an Rare Metal Materials Institute Co. Ltd, Xi’an Jiaotong University以及Zhengzhou University。该文章发表于Journal of Materials Science 2022年第57卷（20521–20530页）。文章收稿日期为2022年7月29日，接受日期为2022年10月26日，并于2022年11月4日在线发表。

学术背景及研究目的

Ti–6Ta（钛-6%铽合金）是一种接近α相的六边形钛基合金，广泛用于处理乏燃料的再加工设备中，主要作为结构材料。乏核燃料（Spent Nuclear Fuel, SNF）在核反应堆中失去裂变链反应的功能后，仍然残留放射性物质（如铀-235、钚-239）以及裂变产物（如锶-90、铯-137）和较长寿命的次锕系元素（如镎-237和钚-240）。在通过PUREX工艺处理SNF时，设备需要同时承受强酸腐蚀性环境和高辐射水平，尤其是γ射线带来的影响。然而，尽管现有文献对钛基和锆基合金的抗腐蚀性能研究较多，材料在γ射线辐射下的微观结构演化和辐射引起的晶格缺陷却尚未系统研究。因此，本研究的目的是通过实验及蒙特卡洛（Monte Carlo, MC）模拟方法，系统评估Ti–6Ta合金在模拟SNF环境中的γ射线辐射行为和结构变化。

研究方法与实验流程

1. 材料制备与γ射线辐照实验
   Ti–6Ta合金通过真空电弧重熔法制备，并进行三次翻转处理以保证成分均匀性。随后，将合金锻造至高于与低于转变温度（β-transus）区间（850℃），再于650℃退火，形成再结晶的等轴α-Ti（单一六方密堆结构）。制备的合金样品尺寸为15 × 15 × 2 mm³，并在钴-60（60Co）辐照设施中以3.2 kGy/h的剂量率以及不同累积剂量（0 kGy、50 kGy、100 kGy、200 kGy）进行γ射线辐照处理。

2. 微观结构与晶体缺陷表征
   使用电子背散射衍射（Electron Backscatter Diffraction, EBSD）、透射电子显微镜（Transmission Electron Microscopy, TEM）和X射线衍射（X-Ray Diffraction, XRD）技术分别观测样品的显微组织和晶体缺陷：

   • EBSD用于观察未辐照样品的初始晶体结构和晶界特性；
   • TEM用于不同辐射剂量下的晶体缺陷（位错环和点缺陷）观察；
   • XRD用于分析晶格参数因辐射诱导结构变化的情况。

3. 蒙特卡洛模拟
   使用通用蒙特卡洛PHITS（Particle and Heavy Ion Transport code System）代码，模拟60Co γ射线与Ti–6Ta合金材料的相互作用，评估主要击退原子（Primary Knock-On Atom, PKA）形成以及位移阈值能量对晶体结构位移级联效应的作用。模拟中考虑γ光子的不同能量（1.173 MeV和1.332 MeV）及其对电子的散射效应。

4. 数据分析方法
   数据分析包括EBSD与TEM结果的比较分析，XRD晶格变化的定量计算，重点分析位错环的密度、尺寸随辐射剂量的变化趋势，以及蒙特卡洛模拟验证相关实验现象的合理性。

研究主要结果

1. 初始晶体结构与相分布
   EBSD结果表明，未辐照Ti–6Ta合金主要由α-Ti相（六方密堆结构）组成，体积分数接近100%。晶粒的平均尺寸约为13.76 µm，具有均匀分布的高角晶界（High-Angle Grain Boundaries, HAGBs）和低角晶界（Low-Angle Grain Boundaries, LAGBs），这表明加工和退火过程成功抑制了位错积累。

2. γ射线辐射引发的微观结构变化
   TEM表明：

   • 未辐照样品中未发现显著晶体缺陷；
   • 在剂量50 kGy下，少量圆形位错环开始出现在α-Ti晶粒内；
   • 剂量100 kGy时，位错环数量和尺寸显著增加，并表现出椭圆形状；
   • 剂量200 kGy时，位错环高度密集且难以区分。
     

γ射线高能次级电子通过散射机制推动Ti或Ta原子离开平衡位置，形成点缺陷和位移级联。这些缺陷进一步聚集导致位错环生成。

1. 晶格参数变化
   XRD数据显示，辐射未引起明显相变，但随着剂量增加，晶格参数略微减小（例如，0002晶面间距的变化）。晶格参数缩小幅度随着辐射剂量增加逐渐减弱，反映了位错环尺寸与位置对晶格畸变的影响趋势。

2. 蒙特卡洛模拟结果
   模拟结果验证了γ光子通过次级电子的相互作用引起钛与铽原子的位移机制。当二次电子能量高于位移阈值（Ti为15 eV，Ta为33 eV）时，材料会出现较高的晶体缺陷密度，如实验所观察到的位错环。

研究结论及意义

本研究首次全面阐明了Ti–6Ta合金在SNF环境中受γ射线辐照产生的微观结构变化。结论如下：
1. Ti–6Ta合金在不同γ射线辐照下保持晶体相组成稳定；
2. γ射线辐照剂量对缺陷的数量密度和尺寸分布有显著影响，50-100 kGy时缺陷增加，200 kGy后趋于饱和或减少；
3. 研究为Ti–6Ta合金在实际SNF处理设备中的应用提供了科学依据，尤其在高辐射环境中的结构稳定性设计方面具有重要参考价值。

研究亮点

本文研究的亮点如下：
1. 科学问题的创新性：首次探索了γ射线辐射对Ti–6Ta合金的微观结构和位移机制。
2. 多技术融合：结合实验观测（EBSD、TEM、XRD）与蒙特卡洛模拟，验证了理论与实验结果的一致性。
3. 实际应用背景：研究直接面向SNF处理设备的材料稳定性问题，具有重要的应用价值。

本研究的结果为下一步研究γ射线辐射诱导缺陷的分子动力学分析奠定了基础，同时推动了Ti–6Ta合金在高辐射与强腐蚀环境中的进一步开发应用。