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作者与发表信息
本研究由James A.D. Connolly和Matthieu E. Galvez共同完成，他们来自瑞士苏黎世联邦理工学院（ETH Zurich）地球科学系。研究论文发表于《Earth and Planetary Science Letters》期刊，2018年8月31日在线发布。
学术背景
研究领域主要涉及地球化学和岩石学，特别是俯冲带（subduction zone）中的物质转移和流体化学。俯冲带是地球上重要的物质循环区域，其脱挥发分过程（devolatilization）对全球元素循环（如碳循环）具有重要影响。然而，电解流体（electrolytic fluids）的热力学行为描述复杂，尤其是溶质种类繁多，这限制了含水地球化学在岩石学吉布斯能量最小化（Gibbs energy minimization）中的应用。为了解决这一问题，本研究开发了一种新的算法，旨在通过迭代吉布斯能量最小化程序，准确计算流体化学组成及其对俯冲带物质转移的影响。研究的主要目标是评估溶质化学在俯冲带脱碳过程中的作用，并探讨其对岛弧碳排放的解释能力。
研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
算法开发
研究首先提出了一种称为“滞后物种计算法”（lagged speciation algorithm）的算法。该算法从无溶质的流体开始，通过吉布斯能量最小化确定化学势和相稳定性，然后计算与这些化学势一致的溶质物种和整体流体性质，并重复这一过程直至化学势收敛。算法的核心在于将流体化学的反向计算（back-calculation）与吉布斯能量最小化相结合，从而在保证热力学一致性的同时，高效处理复杂的流体化学。
模型应用
研究将该算法应用于俯冲带沉积物变质模型，模拟了俯冲过程中沉积物的脱挥发分过程。模型基于深部地球水模型（Deep Earth Water, DEW），该模型扩展了Helgeson-Kirkham-Flowers（HKF）公式，适用于高压条件下的水溶液物种。研究对比了两种溶剂模型：一种以H2O为溶剂，另一种以混合挥发物（如H2O、CO2、CH4、H2S）为溶剂。
数据生成与分析
研究通过模拟俯冲带沉积物的封闭系统（closed-system）和开放系统（open-system）脱挥发分过程，计算了流体化学组成、矿物相比例以及元素质量转移。研究还探讨了流体渗透驱动的脱碳过程（infiltration-driven decarbonation），模拟了俯冲带中流体从地幔向沉积物的渗透及其对脱碳的影响。
结果验证
研究通过与简单反向计算结果对比，验证了滞后物种计算法的准确性。结果表明，在岩石主导的体系（rock-dominated regime）内，简单反向计算能够较好地近似流体化学，但在流体主导的体系内，滞后物种计算法更为精确。
主要结果
1. 溶质化学对脱碳的影响
研究表明，考虑溶质化学并未改变基于分子流体模型的结论，即俯冲带下方的地幔水通量是解释岛弧碳排放的必要条件。这种水通量会导致沉积物中钾的损耗，从而限制沉积物向更深部输送水的能力，并使其难以熔化。
封闭系统与开放系统的对比
在封闭系统中，溶质化学显著增加了碳的损失，尤其是在低温俯冲条件下，溶解作用使碳损失增加了一倍。然而，在开放系统中，流体分馏（Rayleigh fractionation）导致碳损失大幅减少，表明简单的脱挥发分-溶解过程无法解释岛弧碳排放的全部机制。
流体渗透驱动的脱碳
模拟结果表明，地幔流体渗透能够有效驱动俯冲带沉积物的脱碳，但这一过程需要大量水。研究表明，完全脱碳所需的蛇纹岩质量是含碳洋壳的三倍以上，这一质量在蛇纹岩化的地幔中是可行的。
结论与意义
本研究通过开发滞后物种计算法，首次将复杂的电解流体化学纳入俯冲带脱挥发分模型中，揭示了溶质化学在俯冲带物质转移中的重要作用。研究结果表明，尽管溶质化学增加了碳的损失，但岛弧碳排放的解释仍需依赖地幔流体的渗透。此外，研究提出了俯冲带脱碳与板块熔化的反相关性，即任何能够驱动脱碳的流体渗透事件都会导致沉积物中钾的损耗，从而使其难以熔化。这一发现对理解俯冲带的物质循环和地球深部碳循环具有重要意义。
研究亮点
1. 开发了滞后物种计算法，首次将复杂的电解流体化学与吉布斯能量最小化相结合，解决了溶质化学在岩石学模型中的计算难题。
2. 通过对比封闭系统和开放系统的脱挥发分过程，揭示了溶质化学对碳损失的影响，并提出了流体渗透驱动的脱碳机制。
3. 研究结果对俯冲带的物质循环、碳循环以及板块熔化过程提供了新的见解，具有重要的科学价值和应用价值。
其他有价值的内容
研究还探讨了硫在俯冲带挥发分预算中的作用，揭示了硫在弧前条件下的低溶解性以及在弧下条件下由于碳酸盐还原为金刚石而形成的氧化硫物种的稳定性。这一发现为俯冲带中氧过剩向地幔楔转移的机制提供了新的视角。
以上是本研究的主要内容及其学术价值的详细介绍。