这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：
1. 研究团队与发表信息
本研究由Jian Xu、Hao Chen、Luke Grater等来自加拿大多伦多大学（University of Toronto）和美国西北大学（Northwestern University）的团队合作完成，于2023年12月发表在期刊《Nature Materials》（卷22，页1507–1514）。通讯作者为Edward H. Sargent教授。
2. 学术背景与研究目标
科学领域：本研究属于钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）的表界面钝化（passivation）领域。
研究动机：钙钛矿太阳能电池的效率受限于非辐射复合（non-radiative recombination）和界面缺陷（surface/interfacial trap states），而传统钝化策略（如铵基配体）易引发二维相变或降解。伪卤素（pseudo-halide, PH）阴离子作为X位钝化剂可避免这一问题，但此前报道的PH阴离子存在钝化不足或引入深能级缺陷（deep impurity states）的局限。
研究目标：通过机器学习（machine learning, ML）结合密度泛函理论（density functional theory, DFT）筛选高效双功能PH阴离子，实现钙钛矿表面供体和受体缺陷的同步钝化，并提升器件效率和稳定性。
3. 研究流程与方法
（1）材料筛选与数据集构建
- 筛选流程：从PubChem数据库的500万分子中，通过6个层级（电荷态、分子量、3D结构可用性、分子半径、钠/钾盐形式、商业可得性）筛选出168种PH阴离子。
- DFT计算：以FA0.75MA0.25PbI3为模型，计算PH阴离子与钙钛矿表面的结合能（binding energy, Eb），并分析其取代（substitution）和吸附（adsorption）机制的热力学倾向性。
（2）机器学习模型开发
- 特征选择：基于19种分子特征（如氧原子数、拓扑极性表面积、氢键受体数、最高占据分子轨道能级等），训练随机森林（Random Forest）和逻辑回归（Logistic Regression）模型，预测PH阴离子的Eb分类（阈值3 eV）。
- 模型性能：ROC曲线下面积（AUC）达0.87，准确率84%。关键特征为氧原子数（num_o）、拓扑极性表面积（TPSA）、氢键受体数（HBA）和HOMO能级。
（3）双功能钝化机制验证
- 电子结构分析：通过DFT筛选出24种不引入深能级的PH阴离子（Eb > 3 eV），其中15种可同时钝化带正电的碘空位（VI）和带负电的反位缺陷（IPb）。
- 迁移能垒计算：最优PH阴离子（硫代乙醇酸钠，sodium thioglycolate, ST）使碘离子迁移能垒（∆Ea）从0.23 eV提升至0.43 eV，抑制离子迁移。
（4）实验验证与器件制备
- 钝化处理：将PH阴离子（0.5 mg/mL异丙醇溶液）旋涂于钙钛矿薄膜表面，退火后形成钝化层。
- 器件结构：采用倒置（p-i-n）结构（ITO/NiOx/Me-4PACz/钙钛矿/C60/BCP/Ag），以Cs0.05FA0.9MA0.05Pb(I0.95Br0.05)3为吸光层。
- 性能测试：通过J-V曲线、外量子效率（EQE）、稳态功率输出（SPO）和最大功率点跟踪（MPP）评估性能。
4. 主要研究结果
（1）计算筛选结果
- 结合能：ST的Eb最高（4.5 eV），显著高于传统卤素（如I−为2.5 eV）。
- 缺陷形成能：ST使IPb缺陷形成能（δEf）提升至0.6 eV，抑制缺陷生成。
（2）器件性能
- 效率提升：ST处理后的器件效率（PCE）达24.56%（认证效率24.04%），开路电压（Voc）从1.14 V提升至1.19 V。
- 稳定性：封装器件在1太阳光照下运行900小时后，仍保持96%初始效率。
（3）表征分析
- XPS：ST处理后Pb 4f轨道结合能偏移0.34 eV，证实PH阴离子与表面的强相互作用。
- PL与PLQY：ST使光致发光量子产率（PLQY）从20%提升至44%，表明非辐射复合减少。
5. 研究结论与意义
科学价值：
- 提出“双功能钝化”新策略，通过头基（CO2−）抑制晶格畸变，尾基（S−）增强表面吸附，实现缺陷协同钝化。
- 开发了“DFT+ML”高通量筛选流程，为材料设计提供普适性方法。
应用价值：
- ST钝化的钙钛矿太阳能电池效率接近商业化硅电池水平，且稳定性显著提升。
- 该方法可扩展至其他光电器件（如LED、探测器）的界面工程。
6. 研究亮点
- 创新方法：首次将物理启发的ML模型用于PH阴离子筛选，结合电子结构分析与实验验证。
- 性能突破：ST钝化的Voc（1.19 V）为同类倒置器件最高值之一。
- 机制揭示：阐明PH阴离子头尾基团的分工机制，为分子设计提供明确指导。
7. 其他价值
- 公开了筛选代码和DFT计算参数（见Supplementary Notes 11–12），促进领域内数据共享。
- 通过第三方认证（NREL）验证结果可靠性，增强研究说服力。
（报告总字数：约1500字）