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新型X@g-C₃N₄/GaP₃（X = S, Se）异质结构在Z型光催化全分解水制氢中的研究
作者及单位：
第一作者Wen-Jie Shi与通讯作者Chuan-Lu Yang（*）来自鲁东大学物理与光电工程学院；合作者包括中国科学院新疆天文台的Xiao-Hu Li、Yu-Liang Liu及Wen-Kai Zhao。论文发表于Applied Surface Science期刊，2025年卷685期，文章编号162045。
学术背景
研究领域：光催化全分解水制氢（photocatalytic overall water splitting），属于可再生能源与材料科学交叉领域。
研究动机：化石燃料过度使用导致碳排放激增，亟需开发绿色能源技术。光催化分解水可将太阳能转化为氢能，但核心问题在于开发高效、稳定的光催化剂。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）因成本低、无毒且稳定成为研究热点，但其宽禁带（2.78 eV）和载流子复合快等缺陷限制了效率。
研究目标：通过非金属掺杂（S/Se）构建g-C₃N₄/GaP₃异质结构，优化能带结构，提升太阳能-氢能转换效率（solar-to-hydrogen efficiency, ηSTH），并阐明载流子动力学机制。
研究流程与方法
1. 材料设计与结构优化
- 研究对象：g-C₃N₄/GaP₃异质结构，掺杂S/Se原子（平面内/平面外位点）。
- 方法：
- 采用VASP 6.3.0进行几何优化与电子结构计算，结合HSE06杂化泛函和DFT-D4色散校正。
- 通过Bader电荷分析和电荷密度差（δρ）确定内置电场（BEF）方向。
- AIMD模拟（300 K，10 ps）验证结构热力学稳定性。
2. 电子性质与光催化机制
- 能带对齐分析：计算绝对能级位置（eCBM/eVBM），验证Z型机制可行性。
- 效率计算：基于能带边位置与过电位，通过公式（S1）计算ηSTH。
- 应变调控：施加双轴应变（-4%至4%），分析ηSTH变化。
3. 载流子动力学模拟
- 非绝热分子动力学（NAMD）：
- 使用Hefei-NAMD代码，结合DISH方法模拟载流子迁移与复合。
- 计算电子/空穴寿命（τ）及复合时间，分析声子模式对非绝热耦合（NAC）的影响。
4. 热力学可行性验证
- 吉布斯自由能（ΔG）：评估氢/氧析出反应（HER/OER）的驱动力，筛选最优吸附位点。
主要结果
结构稳定性与效率提升：
- 平面外S/Se掺杂结构在300 K下稳定，ηSTH分别达27.53%和24.77%，显著高于未掺杂结构（0.53%）。
- 压缩应变（-2%）可进一步提升S掺杂结构的ηSTH至29.28%。
Z型机制验证：
- BEF方向由g-C₃N₄指向GaP₃，促进电子从GaP₃的CBM迁移至g-C₃N₄的VBM，实现高效电荷分离。
载流子动力学：
- 电子/空穴寿命相近（0.10–0.24 ps），表明氧化还原活性得到保护。
- Se掺杂结构的电子-空穴复合时间（8.11 ps）短于S掺杂（10.51 ps），显示更高效率。
热力学分析：
- Se@g-C₃N₄/GaP₃的HER可自发进行（ΔG*H = 0.23 eV），而OER需助催化剂辅助（ΔGmax = 2.87–3.50 eV）。
结论与价值
科学价值：
- 首次提出平面外S/Se掺杂策略，通过能带工程将g-C₃N₄的禁带宽度从2.78 eV降至1.42–1.67 eV，突破传统光催化剂效率瓶颈。
- 结合NAMD揭示了载流子迁移的声子耦合机制，为设计高效Z型异质结构提供理论依据。
应用前景：
- 掺杂异质结构可集成于光解水装置，推动太阳能制氢产业化。
- 应变调控策略为材料性能优化提供新思路。
研究亮点
创新方法：
- 结合HSE06+DFT-D4高精度计算与NAMD模拟，多尺度解析光催化机制。
- 开发平面外掺杂位点，兼顾稳定性与效率。
关键发现：
- 平面外Se掺杂结构的ηSTH（24.77%）为同类材料（如As/g-C₃N₄的17.08%）的1.5倍。
- 揭示能级差（εj-εi）是影响NAC的主导因素。
技术突破：
- 首次报道g-C₃N₄/GaP₃异质结构的Z型机制，为无金属催化剂设计开辟新途径。
其他价值
- 补充数据（如吸附位点筛选、应变响应曲线）可通过请求获取，支持后续实验验证。
- 提出的掺杂合成方法（如球磨法、水热法）已部分经文献[67-68]实验证实，具备可重复性。
（报告总字数：约1500字）