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研究作者及机构

本研究的主要作者为Ming Shi, Zige Tai, Na Li, Kunyang Zou, Yuanzhen Chen, Junjie Sun, 和 Yongning Liu*，来自西安交通大学材料科学与工程学院，材料力学行为国家重点实验室。研究成果发表于Sustainable Energy & Fuels期刊，2019年8月26日在线发表。

学术背景

随着社会对能源需求的不断增长，传统能源（如煤炭、石油、天然气）已无法满足现代生活的需求。此外，传统化石能源的使用带来了严重的环境污染问题，因此开发清洁高效的能源技术变得尤为重要。锂离子电池（Li-ion batteries, LIBs）被认为是最具前景的储能设备之一，因其高能量密度、安全性高且无污染等特点，已广泛应用于多个领域。然而，锂离子电池的阳极材料对其电化学性能起着决定性作用，理想的阳极材料应具备低电位、高容量、循环稳定性好、高库伦效率、环境友好且成本低等优势。

近年来，许多研究致力于开发高性能的阳极材料，包括硅（Si）、锗（Ge）、锡（Sn）等金属材料。然而，这些金属材料在充放电过程中存在体积膨胀和固态电解质界面（SEI）不稳定的问题，限制了其应用。石墨作为目前商业锂离子电池的主要阳极材料，因其低电位、低消耗和良好的循环寿命而占据重要地位。然而，天然石墨在使用前需要经过复杂的球化处理，增加了成本。为了降低成本并提高石墨的性能，本研究提出以废弃的半焦（semi-coke）为原料，通过硅催化石墨化方法制备球形石墨，作为锂离子电池的阳极材料。

研究流程

1. 石墨的合成
   研究采用了简单的一步法制备人造石墨。原料为来自中国陕西榆林的半焦（SC），与微硅粉（Si）按一定比例在行星式球磨机中混合，球磨时间为5小时，得到粒径为3μm的混合物。随后，将混合物在连续垂直高温石墨炉中加热至2100至2500°C，并在氩气保护下进行石墨化处理，得到合成石墨（SG）。为了对比，研究还对未添加硅的半焦进行了相同条件的加热处理，得到样品PG。

2. 结构表征
   为了确认和进一步研究制备的材料，研究采用了多种表征技术：

   • X射线衍射（XRD）用于分析样品的晶体结构和石墨化程度。
     
   • 拉曼光谱（Raman spectroscopy）用于表征样品的有序度和石墨化程度。
     
   • 扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）用于观察样品的形貌和结构。
     
   • 氮气吸附/脱附实验用于测量样品的比表面积（BET法）。
     
   • ICP-AES光谱法用于测试样品的灰分含量。
     

3. 电化学测试
   阳极材料的电化学性能通过组装CR2025纽扣电池进行测试，负极为锂金属，电解质为1 M LiPF6溶解在EC/DMC/DEC（体积比1:1:1）的混合溶液中。电池的恒流充放电测试在0.01至2.0 V的电压范围内进行，电流为1C = 372 mA g⁻¹。

主要结果

1. 结构表征结果
   XRD和拉曼光谱分析表明，添加硅催化剂的合成石墨（SG）具有较高的结晶度和石墨化程度。SEM和TEM结果显示，SG样品呈现出球形结构，且表面光滑，这种结构有助于减少电解质的消耗并提高电极材料与电解质的接触面积。

2. 电化学性能
   SG样品在0.05C下的脱锂容量为347.06 mAh g⁻¹，在3C下仍能保持162.3 mAh g⁻¹的容量。此外，SG在0.5C下经过700次循环后，容量保持率高达97.7%，表现出优异的循环稳定性和倍率性能。

结论

本研究成功通过一步石墨化法以半焦为原料制备出具有球形结构的合成石墨。硅催化剂的使用显著促进了石墨化过程，并提高了石墨的性能。作为锂离子电池的阳极材料，合成石墨表现出高脱锂容量和优异的循环稳定性。此外，本研究提出了“废物利用”的主题，为石墨阳极材料的大规模生产提供了可行性指导。

研究亮点

1. 创新方法：本研究采用硅催化石墨化方法，成功将废弃半焦转化为高性能的石墨材料。
   
2. 优异性能：合成的球形石墨在锂离子电池中表现出高容量、优异的循环稳定性和倍率性能。
   
3. 低成本原料：以半焦为原料，显著降低了石墨阳极材料的成本。
   

其他有价值的内容

本研究为石墨阳极材料的制备提供了一种新的思路，展示了从废弃物中提取高性能材料的潜力，具有重要的科学和应用价值。此外，研究结果还表明，球形石墨结构有助于缩短锂离子的扩散路径，提高电池的动力学性能。