极性涡旋阵列在顺电性SrTiO₃扭曲双层中的发现与研究

一、研究团队与发表信息
本研究由清华大学材料科学与工程学院Haozhi Sha（第一作者）、Yixuan Zhang（共同一作）、Rong Yu（通讯作者）等合作团队完成，北京理工大学Houbing Huang团队参与理论模拟工作。研究成果于2024年12月9日发表于《Nature Communications》（DOI: 10.1038/s41467-024-55328-1）。

二、学术背景与研究目标
极性拓扑结构（polar topologies）如涡旋（vortex）和斯格明子（skyrmion）因其在高密度存储器件中的潜在应用而备受关注。然而，此前所有已知的极性涡旋均存在于铁电材料（ferroelectric materials）或由其诱导产生。本研究首次在顺电性（paraelectric）材料SrTiO₃中发现了极性涡旋阵列，突破了传统认知。研究团队通过开发多层切片电子叠层成像技术（multislice electron ptychography），以亚埃级分辨率（deep-sub-angstrom resolution）和皮米级精度揭示了涡旋沿轴向的演化规律，为极性拓扑物理和非铁电材料中的极化调控开辟了新方向。

三、研究方法与流程
1. 样品制备
- 采用脉冲激光沉积法（PLD）在SrTiO₃(001)衬底上生长SrTiO₃/Sr₂CaAl₂O₆异质结，通过牺牲层溶解法获得17 nm厚的独立式SrTiO₃薄膜。
- 通过机械转移和堆叠构建扭曲角度为4.1°的双层结构，形成莫尔图案（moiré pattern）。

1. 电子显微成像

   • 使用300 kV球差校正透射电镜（FEI Titan Cubed Themis G2）采集4D-STEM数据，探测半角25 mrad，步长0.52 Å，剂量4×10⁴ e/Ų。
     
   • 创新方法：开发多层切片电子叠层成像技术，将样品沿电子束方向分割为4 Å厚切片，通过迭代重构获得每层的相位信息，深度分辨率达2.3 nm（FW80M）。
     

2. 数据分析

   • 通过高斯拟合确定Sr、TiO、O原子柱位置，计算Ti-O相对位移（δO-Ti）以表征极化位移。
     
   • 采用几何相位分析（geometric phase analysis, GPA）量化晶格旋转与应变场。
     

3. 相场模拟（phase-field modeling）

   • 建立三维Ginzburg-Landau方程模型，引入挠曲电效应（flexoelectricity）系数（f₁₁=1 V, f₄₄=3 V），模拟应变梯度诱导的极化涡旋形成过程。
     

四、主要研究结果
1. 极性涡旋的发现
- 在扭曲双层区域观测到直径7-10个晶胞的涡旋阵列，其旋转方向（顺时针CW/逆时针CCW）随深度交替变化（图2c-f）。
- 单层区域极化位移显著弱于双层区域（补充图6），证实涡旋形成源于层间弹性相互作用。

1. 涡旋与晶格旋转的关联

   • 实验与模拟均显示：涡旋旋转方向与局域晶格旋转方向严格一致（图5）。例如，CCW涡旋对应CCW晶格旋转（应变振幅a=0.005）。
     

2. 挠曲电效应的关键作用

   • 相场模拟表明，若无挠曲电效应（f₄₄=0），则无法重现实验观测的涡旋结构（补充图10），证实应变梯度诱导极化的物理机制。
     

3. 界面非晶层的影响

   • 对比实验显示，界面存在非晶层的样品中未发现涡旋（图3d），突显原子级sharp界面对拓扑结构形成的重要性。
     

五、研究结论与意义
1. 科学价值
- 首次证实顺电材料中可通过应变工程产生极性拓扑结构，拓展了极性物理的研究范畴。
- 提出“挠曲电效应驱动涡旋形成”的新机制，为设计非铁电基电子器件提供理论依据。

1. 技术突破

   • 发展的多层切片电子叠层成像技术可实现三维极化场重构，为复杂氧化物界面研究树立新标杆。
     

2. 应用前景

   • 顺电性涡旋阵列有望用于低能耗拓扑存储器，避免传统铁电器件的疲劳问题。
     

六、研究亮点
1. 颠覆性发现：打破“极性拓扑仅存于铁电材料”的固有认知。
2. 方法创新：亚埃级分辨率结合深度切片能力，首次揭示涡旋的三维演化特性。
3. 跨尺度调控：通过莫尔超晶格（moiré superlattice）实现纳米级极化周期性调制。

七、其他重要发现
- 发现涡旋核心位置受界面台阶和非周期应变场影响（图2e），为界面工程调控拓扑结构提供实验依据。
- 数据与代码开源：4D数据集存放于Zenodo（DOI: 10.5281/zenodo.14249081），推动领域内研究方法标准化。