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作者及研究机构
本研究的作者包括Yuqi Wu、Cheng Li、Xuefan Zheng、Wengao Zhao*、Huanran Wang、Jiabao Gu、Yong Cheng、Yipeng Lin、Yu Su、Fucheng Ren、Dan Feng、Jun Liu、Jinxue Peng、Zhongwei Lv、Zhenyu Wang、Torsten Brezesinski、Zhengliang Gong*和Yong Yang*。研究团队来自多个机构，包括厦门大学能源学院、桂林电器科学研究院有限公司以及德国卡尔斯鲁厄理工学院纳米技术研究所。该研究于2024年发表在期刊《ACS Energy Letters》上，具体卷期为第9卷，页码为5156-5165。
学术背景
本研究属于高能量密度全固态锂离子电池领域，重点关注富锂锰基氧化物（Li-rich Mn-based Oxides, LRMOs）作为正极材料的应用。LRMOs因其高比容量（>300 mAh g⁻¹）而备受关注，但其固有的低电子/离子导电性和结构退化问题限制了其在全固态锂离子电池（All-Solid-State Lithium Batteries, ASSLBs）中的应用。传统的多晶LRMOs（PC-LRMOs）在充放电过程中容易发生晶界开裂和应力分布不均，导致电化学性能下降。因此，本研究旨在通过开发单晶LRMOs（SC-LRMOs）来改善其在硫化物基ASSLBs中的电化学性能，并探索其在实际应用中的潜力。
研究流程
1. 材料合成
研究团队通过熔盐合成法制备了不同粒径的单晶LRMOs（SC-LRMOs），具体化学式为Li₁.₂Ni₀.₁₃Mn₀.₅₄Co₀.₁₃O₂。通过调整煅烧温度（900°C至1000°C），合成了不同粒径的样品，分别命名为SC-900、SC-920、SC-950和SC-1000。作为对比，还通过传统固相反应法合成了多晶LRMOs（PC-LRMOs）。
结构表征
使用X射线衍射（XRD）对样品进行结构分析，确认了样品的晶体结构和空间群。扫描电子显微镜（SEM）和高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）用于观察样品的微观形貌和晶格结构。结果表明，SC-LRMOs样品具有均匀分布的一次颗粒，而PC-LRMOs则表现出典型的二次颗粒形貌。
电化学性能测试
研究团队将合成的正极材料组装成ASSLBs，使用Li₆PS₅Cl（LPSCl）作为固态电解质，In/InLi作为负极。通过恒流充放电测试评估了材料的比容量、循环稳定性和倍率性能。此外，还进行了恒电流间歇滴定技术（GITT）和电化学阻抗谱（EIS）测试，以分析材料的离子扩散动力学和界面电阻。
机械性能与界面稳定性分析
通过原位压力测量和扫描电子显微镜（SEM）观察了充放电过程中正极材料的结构变化。研究还使用X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱（Raman Spectroscopy）分析了正极与电解质界面处的化学反应和分解产物。
主要结果
1. 结构表征结果
XRD分析表明，SC-LRMOs样品具有有序的层状结构，且随着煅烧温度升高，Li⁺/Ni²⁺混排程度降低。SEM和HRTEM图像显示，SC-LRMOs具有均匀的一次颗粒，而PC-LRMOs则表现出较大的二次颗粒和晶界开裂现象。
电化学性能结果
SC-LRMOs表现出优异的电化学性能。在0.05C倍率下，SC-920样品的比容量达到316 mAh g⁻¹，远高于PC-LRMOs的243 mAh g⁻¹。在1C倍率下，SC-920的比容量为210 mAh g⁻¹，循环300次后容量保持率为86%，而PC-LRMOs的容量保持率仅为84%。此外，SC-LRMOs在高面积负载（20 mg cm⁻²）下仍表现出优异的循环稳定性。
动力学与界面稳定性结果
GITT和EIS测试表明，SC-LRMOs具有更低的过电位和界面电阻，这归因于其较短的离子扩散路径和增强的界面接触。XPS和拉曼光谱分析揭示了正极与电解质界面处的分解产物及其在循环过程中的演化，表明界面反应在初始循环后趋于稳定。
机械性能结果
原位压力测量和SEM观察表明，SC-LRMOs在充放电过程中表现出更好的机械稳定性，能够有效缓解应力集中和晶界开裂现象，从而延长了电池的循环寿命。
结论
本研究通过开发单晶LRMOs，显著提高了其在硫化物基ASSLBs中的电化学性能和机械稳定性。单晶结构不仅缩短了离子扩散路径，还增强了正极与电解质界面的接触，从而改善了电池的动力学性能和循环稳定性。此外，研究还揭示了正极与电解质界面处的化学反应及其对电池性能的影响。这些发现为高能量密度ASSLBs的开发提供了重要的理论依据和技术支持。
研究亮点
1. 高比容量与优异循环稳定性：SC-LRMOs在0.05C倍率下的比容量达到316 mAh g⁻¹，循环300次后容量保持率为86%，表现出优异的电化学性能。
2. 单晶结构的优势：单晶LRMOs通过减少晶界开裂和应力集中，显著提高了电池的机械稳定性和循环寿命。
3. 界面化学的深入分析：通过XPS和拉曼光谱，研究揭示了正极与电解质界面处的化学反应及其对电池性能的影响，为界面改性提供了重要参考。
4. 实际应用潜力：SC-LRMOs在高面积负载下仍表现出优异的性能，展示了其在商业化ASSLBs中的应用前景。
其他有价值的内容
研究还对比了不同煅烧温度对SC-LRMOs性能的影响，发现适当提高煅烧温度有助于改善材料的晶体结构和电化学性能。此外，研究团队还提出了一种基于熔盐合成法的单晶LRMOs制备工艺，为大规模生产提供了技术路线。
这篇研究为高能量密度全固态锂离子电池的开发提供了重要的理论和技术支持，具有显著的学术价值和实际应用潜力。