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一、作者与发表信息

本研究由Nicola Schiaroli（第一作者，意大利因苏布里亚大学）、Lorenzo Scaglione、Riccardo Mandioni、Francesca Foschi、Sandro Recchia及Carlo Lucarelli（通讯作者）合作完成，发表于催化领域期刊ChemCatChem（2024年，DOI: 10.1002/cctc.202401586）。研究机构包括意大利因苏布里亚大学（Università degli Studi dell’Insubria）和意大利国家研究理事会（Consorzio INSTM）。

二、学术背景

研究领域：本研究属于生物质催化转化与可持续航空燃料（Sustainable Aviation Fuel, SAF）的交叉领域，聚焦于通过多相催化将生物基环戊酮（cyclopentanone, CPO）高效转化为高能量密度燃料前体。

研究动机：传统航空燃料依赖化石资源，而生物基SAF的开发需解决碳链延长、氧含量控制及低温性能等挑战。CPO作为木质纤维素衍生物，可通过羟醛缩合（aldol condensation）和加氢（hydrogenation）反应生成双环（C10）和三环（C15）化合物，但现有催化剂对产物选择性和反应条件的控制不足。

研究目标：开发一种基于铜-镁-铝氧化物（Cu/Mg/Al/O）的双功能催化剂，在温和条件下（130–170°C，1.0 MPa H₂）实现CPO的一锅法缩合-加氢反应，优化C10/C15分布，并探究催化剂的稳定性与再生能力。

三、研究流程与方法

1. 催化剂合成与表征

• 合成方法：采用共沉淀法（coprecipitation）制备水滑石前体（hydrotalcite-type precursors），Cu含量为0–10 wt.%，经600°C煅烧6小时转化为氧化物催化剂（如2Cu、5Cu、10Cu）。
  
• 表征技术：
  
  • X射线衍射（XRD）：确认前体水滑石结构及煅烧后氧化物的非晶态特征（图1）。
    
  • N₂吸附-脱附：测定比表面积（175–211 m²/g）和介孔结构（孔径9–17 nm，图3a）。
    
  • CO₂程序升温脱附（CO₂-TPD）：量化表面碱性位点（强碱性位点占比50%，图3b）。
    
  • H₂程序升温还原（H₂-TPR）：分析Cu²⁺还原性能（10Cu在228°C还原，2Cu需358°C，图4）。
    

2. 催化性能测试

• 反应体系：在高压釜中，以环己烷为溶剂，CPO（44 mmol）与催化剂（0.5 g）在H₂（1.0 MPa）或N₂氛围下反应4小时，温度130–170°C。
  
• 产物分析：通过气相色谱（GC-FID）和质谱（GC-MS）定量C10（双环酮/醇）和C15（三环酮/醇），计算转化率（X_CPO）、选择性（S_C10/C15）及加氢/缩合活性比（H/A）。
  

3. 机理与稳定性研究

• 反应路径：CPO先经碱性位点缩合为α,β-不饱和酮（C10/C15），再通过Cu⁰纳米颗粒（NPs）加氢C=C和C=O键（图5a）。
  
• 再生实验：10Cu催化剂经5次反应-煅烧循环后，活性保持稳定（图7b），TEM显示Cu NPs平均粒径7 nm（图9b），但未再生时因水滑石重构导致选择性下降（H/A从2.5升至25.4，图7a）。
  

四、主要结果

1. 催化剂性能优化：

   • Cu含量调控：10Cu催化剂在170°C下实现CPO完全转化，C10选择性达75%（图5d），因高Cu含量抑制过度缩合，促进加氢。
     
   • 温度影响：低温（130°C）利于C10生成（Y_C10=86%），高温（170°C）推动C15形成（Y_C15=70%）。
     

2. 双功能协同机制：

   • 碱性位点：MgO提供缩合活性（TOF_condensation=0.55 s⁻¹）。
     
   • Cu NPs：高分散Cu⁰加氢C=C键（TOF_{hydrogenation}=0.06–0.16 s⁻¹），H₂压力1.0 MPa为最优（图S2）。
     

3. 稳定性验证：煅烧再生可恢复催化剂活性，但未再生时因水滑石记忆效应（memory effect）导致碱性位点流失（图6, 图S4）。

五、结论与价值

科学价值：
- 首次报道Cu/Mg/Al/O催化剂在CPO一锅法缩合-加氢中的应用，揭示了Cu含量与产物分布的定量关系。
- 提出“碱性位点-Cu⁰协同”双功能机制，为生物基燃料设计提供新策略。

应用价值：
- 温和条件下高效生成低凝固点、高能量密度SAF前体（C10醇/酮），契合航空燃料需求。
- 催化剂低成本、易再生，具备工业化潜力。

六、研究亮点

1. 创新方法：一锅法整合缩合与加氢步骤，简化工艺流程。
   
2. 高选择性：通过Cu含量调控实现C10选择性75%，优于文献报道的Pd/ZSM-5（Deng et al., 2023）和Cu/Al₂O₃（Li et al., 2024）。
   
3. 稳定性突破：5次循环后活性未衰减，优于传统贵金属催化剂。
   

七、其他发现

• 反应机理拓展：H₂不仅参与加氢，还通过热力学平衡促进缩合反应（图5b vs. 图2a）。
  
• 结构动态变化：反应中水滑石部分重构（图6），但煅烧可逆转此效应（图7b）。
  

（报告总字数：约1500字）