透明钙钛矿太阳能电池结晶性提升策略研究学术报告

一、研究团队与发表信息
本研究由Zhiqian Yang、Yunjuan Niu（共同一作）、Xianxi Zhang、Zhengguo Zhang及通讯作者Linhua Hu*（安徽工业技术研究院）合作完成，发表于*Journal of Materials Chemistry A*（2023年1月5日）。研究得到中国国家重点研发计划（2017YFE0133800）等多项基金支持。

二、学术背景
研究领域与动机
半透明钙钛矿太阳能电池（semi-transparent perovskite solar cells, ST-PSCs）因其在建筑光伏一体化（BIPV）和叠层电池中的潜力备受关注。然而，为实现半透明性而制备的超薄钙钛矿薄膜（如200 nm）常存在结晶性差、针孔缺陷等问题，导致光电性能下降。甲基铵碘化铅（MAPbI₃）虽具宽禁带特性，但其薄膜质量与透明性难以兼顾。

科学问题
如何通过简易策略同步提升薄膜结晶性与器件效率？研究提出将甲基铵溴化铅（MAPbBr₃）作为整体引入MAPbI₃前驱体溶液，通过调控结晶过程实现高质量薄膜制备。

三、研究流程与方法
1. 前驱体设计与薄膜制备
- 溶液配制：将MAPbBr₃按0%-8%体积比加入MAPbI₃的DMF/DMSO混合溶剂中，形成复合前驱体。
- 旋涂工艺：采用反溶剂辅助一步法（1100 rpm 10 s + 4600 rpm 35 s，氯苯淬灭），100℃退火20分钟。
- 创新点：通过动态光散射（DLS）证实MAPbBr₃引入后胶体尺寸从478.9 nm增至646.7 nm，减少成核位点，促进奥斯特瓦尔德熟化（Ostwald ripening）。

2. 结构表征与光学分析
- XRD：MAPbBr₃添加使（110）晶面衍射峰增强，半峰宽（FWHM）降低，晶粒尺寸增大（Scherrer方程计算）。
- SEM/EDS：4% MAPbBr₃样品晶粒均匀且Br元素分布一致。
- 紫外-可见光谱：吸收边蓝移（757→775 nm），禁带宽度从1.601 eV增至1.637 eV（Tauc plot拟合），平均可见光透过率（AVT）达26.23%。

3. 缺陷与载流子动力学
- PL/TRPL：4% MAPbBr₃样品稳态荧光强度最高，载流子寿命从23.99 ns延长至38.44 ns，表明非辐射复合减少。
- 空间电荷限制电流（SCLC）：电子陷阱密度从5.36×10¹⁶ cm⁻³降至3.13×10¹⁶ cm⁻³。

4. 器件性能测试
- 结构：FTO/c-TiO₂/钙钛矿/Spiro-OMeTAD/Au（10 nm）。
- 结果：4% MAPbBr₃器件效率（PCE）达18.27%（Voc=1.10 V，Jsc=21.88 mA/cm²，FF=75.79%），较对照组提升约3%。

四、结果与逻辑链条
1. 结晶调控机制：MAPbBr₃引入增加前驱体中胶体多样性（[PbI₆]⁴⁻、[PbBr₆]⁴⁻等），通过奥斯特瓦尔德熟化形成大晶粒，减少晶界缺陷。
2. 光电性能关联：晶粒增大→缺陷密度降低→载流子寿命延长→FF与PCE提升。
3. 透明性平衡：Br⁻替代I⁻扩大禁带宽度，使吸收边蓝移，AVT提升至26.23%，同时保持高效率。

五、结论与价值
科学价值
- 揭示了MAPbBr₃调控结晶的胶体化学机制，为钙钛矿薄膜质量控制提供新思路。
- 提出“组分整体引入”策略，避免复杂工艺，适用于规模化制备。

应用价值
- 实现PCE>18%与AVT>26%的ST-PSCs，满足BIPV对效率与透明性的双重需求。
- 为叠层电池中顶电池开发奠定基础。

六、研究亮点
1. 方法创新：首次将MAPbBr₃作为整体引入前驱体，通过胶体调控实现结晶优化，无需界面钝化等额外步骤。
2. 性能突破：在200 nm薄膜厚度下同步实现高效率与高透明性，LUE（光利用效率）达4.79（AVT×PCE）。
3. 机理深度：结合DLS、XRD、SCLC等多尺度表征，建立“胶体-结晶-性能”的完整关联模型。

七、其他发现
- 未封装器件在65%湿度下456小时后仍保持70%初始效率（对照组仅40%），显示MAPbBr₃提升稳定性。
- 通过共聚焦荧光成像证实4% MAPbBr₃样品荧光分布均匀，进一步验证结晶均一性。

（全文约2000字）