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超强韧自修复氢键超分子聚合物的仿生设计与性能研究
1. 研究团队与发表信息
本研究由Jiang Wu、Fanxuan Zeng、Ziyang Fan、Shouhu Xuan、Zan Hua、Guangming Liu（中国科学技术大学）团队完成，发表于Advanced Functional Materials（2024年7月25日，第34卷第51期，文章编号2410518）。
2. 学术背景
科学领域：高分子材料与超分子化学。
研究动机：自然界中，蛋白质和核酸通过多级氢键（hierarchical hydrogen bonds）实现高强度与动态可逆性。然而，传统合成材料中，主链氢键（如聚酰胺）虽能提高强度，但往往牺牲韧性和自修复性。本研究受此启发，提出正交氢键设计策略：在侧链引入强多重氢键（如四重氢键的ureidopyrimidinone, UPy），在主链保留弱单氢键（酰胺键），以模拟DNA与蛋白质的协同作用。
研究目标：开发兼具高强度（>30 MPa）、高韧性（>70 MJ m⁻³）、自修复性和能量耗散能力的超分子材料，并探索其在柔性导体中的应用。
3. 研究流程与方法
3.1 材料合成与表征
- 步骤1：单体设计与聚合
- 合成含UPy侧链的二烯单体（UPyUDA）和对照单体（AUDA），通过硫醇-烯光聚合（thiol-ene photopolymerization）与3,6-二氧杂-1,8-辛二硫醇（DOT）反应，得到聚合物P(UPyUDA-co-AUDA)。
- 关键实验：核磁共振（¹H NMR）验证烯烃消失（4.96和5.77 ppm），SEC（尺寸排阻色谱）分析分子量分布（图1a）。
- 步骤2：热力学与机械性能优化
- 通过DSC（差示扫描量热法）发现：纯PUPyUDA因UPy二聚化导致高熔点（113.2°C）和脆性；而共聚物P(UPy₀.₃-co-A₀.₇)降低结晶度，实现最佳力学性能（图1b-d）。
3.2 氢键网络调控与性能测试
- FT-IR分析：1600–1760 cm⁻¹区间的羰基振动峰揭示氢键层次（图2d-g）：
- 有序氢键（1649 cm⁻¹，主链酰胺）、无序氢键（1695 cm⁻¹，UPy侧链）、自由羰基（1737 cm⁻¹）。
- 力学性能测试：
- P(UPy₀.₃-co-A₀.₇)的拉伸强度达30.6 MPa，韧性74.0 MJ m⁻³，断裂能118.9 kJ m⁻²（图2a），优于天然橡胶（11.9倍）。
- 裂纹抑制机制：动态氢键的“粘滑运动”（stick-slip）使预切口样品仍可拉伸至500%（图2c）。
3.3 动态可逆性与功能化应用
- 自修复性能：50°C下30分钟实现近100%愈合效率（图3c），归因于氢键的动态交换。
- 能量耗散：落锤实验显示，材料可吸收42%冲击力（图4b-c），玻璃球回弹率仅14%（图4e）。
- 柔性导体：与液态金属（Ga-In）复合后，导电薄膜保持35.3 MPa强度和655%应变，且具备室温自修复性（图5d-f）。
4. 主要结果与逻辑链条
- 结果1：正交氢键设计（侧链UPy + 主链酰胺）显著提升力学性能（强度↑6.7倍，韧性↑3.7倍）。
- 结果2：SAXS（小角X射线散射）和流变分析证实氢键网络的快速可逆性（图3a-b），支持自修复机制。
- 结果3：能量耗散性能归因于氢键的断裂-重组循环（图4），为抗冲击材料提供新思路。
- 结果4：液态金属复合导体验证了材料的应用潜力，兼具机械稳定性和电学自修复性。
5. 研究结论与价值
- 科学价值：提出“仿生多级氢键”设计范式，为超分子材料提供无需共价交联的高性能化路径。
- 应用价值：在柔性电子（如可拉伸电路）、防护材料（如减震涂层）等领域具有广阔前景。
6. 研究亮点
- 创新设计：首次将DNA（侧链多重氢键）与蛋白质（主链单氢键）的仿生策略结合于合成材料。
- 性能突破：同时实现超高强度（30.6 MPa）、高韧性（74.0 MJ m⁻³）和快速自修复（50°C/30分钟）。
- 方法学贡献：通过原位SAXS与FT-IR联用，直观表征氢键动态行为。
7. 其他重要发现
- 疲劳阈值（30.5 kJ m⁻²）表明材料在循环载荷下的优异耐久性（图S9）。
- 可回收性：热压或溶液浇铸再生后力学性能无显著下降（图S26），符合可持续发展需求。
（总字数：约1800字）